L'un des objectifs de longue date de la recherche sur la dynamique induite par la lumière des molécules est d'observer les changements dépendant du temps dans la structure des molécules, qui résultent de l'absorption de la lumière, aussi directement et sans ambiguïté que possible. À cette fin, les chercheurs ont développé et appliqué une multitude d'approches. Parmi ces approches, plusieurs méthodes développées au cours des dernières années qui reposent sur la diffraction (de la lumière ou des électrons) comme moyen de codage des espacements internucléaires entre les atomes qui forment ensemble la molécule sont particulièrement prometteuses parmi ces approches.

Dans un article récent ( Phys. Rév. Lett . 125, 123001, 2020), des chercheurs du MBI dirigés par le Dr Arnaud Rouzée ont montré que des films haute résolution de dynamique moléculaire peuvent être enregistrés à l'aide d'électrons éjectés de la molécule par un champ laser intense. Suite à une forte ionisation de champ, les électrons libérés sont généralement accélérés loin de la molécule sous l'influence du champ électrique laser. Cependant, en raison de la nature oscillante de ce champ, une fraction des électrons est ramenée à son ion moléculaire parent. Cela ouvre la voie à un processus dit de recollision, dans lequel l'électron peut être réabsorbé dans la molécule (et où l'énergie absorbée est libérée sous forme de photons de haute énergie) ou diffuse l'ion moléculaire. En fonction de l'énergie cinétique de l'électron, il peut être piégé de manière transitoire à l'intérieur d'une barrière de potentiel centrifuge. Il s'agit d'un processus bien connu dans les expériences de diffusion d'électrons et d'ionisation à photon unique, et est appelée résonance de forme. Le pistolet fumant pour l'apparition d'une résonance de forme est une forte augmentation de la section transversale de diffusion. Comme son nom l'indique, l'énergie cinétique pour laquelle se produit la résonance de forme est très sensible à la forme du potentiel moléculaire, et par conséquent à la structure moléculaire. Par conséquent, les résonances de forme peuvent être utilisées pour faire un film d'une molécule qui subit un réarrangement nucléaire ultrarapide.

Pour démontrer cet effet, l'équipe de MBI a enregistré un film de la dynamique vibrationnelle ultrarapide de l'I photo-excité 2 molécules. Une première impulsion laser, avec une longueur d'onde dans la partie visible du spectre de longueur d'onde, a été utilisé pour préparer un paquet d'ondes vibrationnelles dans l'état électronique B de la molécule. Cette impulsion laser a été suivie d'une seconde, très intense, impulsion laser temporisée, avec une longueur d'onde dans la partie infrarouge du spectre de longueur d'onde. Les distributions de quantité de mouvement des électrons à la suite d'une ionisation de champ intense par la deuxième impulsion laser ont été enregistrées à divers délais entre les deux impulsions, correspondant à des distances de liaison différentes entre les deux atomes d'iode. Une forte variation de la section efficace de rediffusion des électrons entraînée par laser a été observée avec retard, qui pourrait être attribué sans ambiguïté à un changement de la position de l'énergie de résonance de forme (voir Fig. 1) induit par le mouvement vibrationnel du paquet d'ondes. En tant que tel, ce travail présente de nouvelles opportunités pour étudier la dynamique moléculaire photo-induite avec une résolution temporelle et spatiale élevée.