Une équipe internationale de scientifiques a découvert des propriétés quantiques exotiques cachées dans la magnétite, le plus ancien matériau magnétique connu de l'humanité. L'étude révèle l'existence d'ondes de faible énergie qui indiquent le rôle important des interactions électroniques avec le réseau cristallin. C'est une autre étape vers la compréhension complète du mécanisme de transition de phase métal-isolant dans la magnétite, et en particulier, connaître les propriétés dynamiques et le comportement critique de ce matériau au voisinage de la température de transition.

Magnétite (Fe 3 O 4 ) est un minéral commun avec de fortes propriétés magnétiques qui ont été documentées dans la Grèce antique. Initialement, il a été utilisé principalement dans les boussoles, et plus tard dans de nombreux autres appareils, tels que les outils d'enregistrement de données. Il est également largement appliqué aux procédés catalytiques. Même les animaux bénéficient des propriétés de la magnétite pour détecter les champs magnétiques, par exemple, la magnétite dans le bec des oiseaux peut les aider dans la navigation.

Les physiciens s'intéressent aussi à la magnétite car autour d'une température de 125 K, il montre une transition de phase exotique, du nom du chimiste néerlandais Verwey. Cette transition de Verwey a également été la première phase de transformation métal-isolant observée historiquement. Au cours de ce processus extrêmement complexe, la conductivité électrique change jusqu'à deux ordres de grandeur et un réarrangement de la structure cristalline se produit. Verwey a proposé un mécanisme de transformation basé sur la localisation des électrons sur les ions fer, ce qui conduit à l'apparition d'une distribution spatiale périodique de Fe 2 ⁺ et Fe 3 ⁺ charge à basse température.

Dans les années récentes, des études structurelles et des calculs avancés ont confirmé l'hypothèse de Verwey, tout en révélant un schéma de distribution de charges beaucoup plus complexe (16 positions non équivalentes d'atomes de fer) et en prouvant l'existence d'un ordre orbital. Les composants fondamentaux de cet ordre charge-orbital sont les polarons, des quasi-particules formées à la suite d'une déformation locale du réseau cristallin causée par l'interaction électrostatique d'une particule chargée (électron ou trou) se déplaçant dans le cristal. Dans le cas de la magnétite, les polarons prennent la forme de trimérones, complexes constitués de trois ions fer, où l'atome interne a plus d'électrons que les deux atomes externes.

La nouvelle étude, publié dans la revue Physique de la nature , a été réalisée par des scientifiques de nombreux centres de recherche de premier plan à travers le monde. Son objectif était de découvrir expérimentalement les excitations impliquées dans l'ordre charge-orbital de la magnétite et de les décrire au moyen de méthodes théoriques avancées. La partie expérimentale a été réalisée au MIT (Edoardo Baldini, Carine Belvin, Ilkem Ozge Ozel, Nuh Gedik); des échantillons de magnétite ont été synthétisés à l'Université des sciences et technologies AGH (Andrzej Kozlowski); et les analyses théoriques ont été réalisées dans plusieurs lieux :l'Institut de Physique Nucléaire de l'Académie Polonaise des Sciences (Przemyslaw Piekarz, Krzysztof Parlinski), l'Université Jagellonne et l'Institut Max Planck (Andrzej M. Oles), l'Université de Rome "La Sapienza" (Jose Lorenzana), Université du Nord-Est (Gregory Fiete), l'Université du Texas à Austin (Martin Rodriguez-Vega), et l'Université technique d'Ostrava (Dominik Legut).

« À l'Institut de physique nucléaire de l'Académie polonaise des sciences, nous menons des études sur la magnétite depuis de nombreuses années, en utilisant la méthode de calcul des premiers principes, " explique le professeur Przemyslaw Piekarz. "Ces études ont indiqué que la forte interaction des électrons avec les vibrations du réseau (phonons) joue un rôle important dans la transition de Verwey."

Les scientifiques du MIT ont mesuré la réponse optique de la magnétite dans l'infrarouge extrême pour plusieurs températures. Puis, ils ont illuminé le cristal avec une impulsion laser ultracourte (faisceau de pompe) et mesuré le changement de l'absorption infrarouge lointain avec une impulsion de sonde retardée. « Il s'agit d'une technique optique puissante qui nous a permis d'appréhender de plus près les phénomènes ultrarapides régissant le monde quantique, " dit le professeur Nuh Gedik, chef du groupe de recherche au MIT.

Les mesures ont révélé l'existence d'excitations de basse énergie de l'ordre du trimère, qui correspondent à des oscillations de charge couplées à une déformation du réseau. L'énergie de deux modes cohérents diminue jusqu'à zéro à l'approche de la transition de Verwey, indiquant leur comportement critique près de cette transformation. Des modèles théoriques avancés leur ont permis de décrire les excitations nouvellement découvertes comme un effet tunnel cohérent de polarons. La barrière énergétique pour le processus de tunneling et d'autres paramètres du modèle ont été calculés à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), basé sur la description de la mécanique quantique des molécules et des cristaux. L'implication de ces ondes dans la transition de Verwey a été confirmée à l'aide du modèle de Ginzburg-Landau. Finalement, les calculs ont également exclu d'autres explications possibles du phénomène observé, y compris les phonons conventionnels et les excitations orbitales.

"La découverte de ces ondes est d'une importance capitale pour comprendre les propriétés de la magnétite à basse température et le mécanisme de transition de Verwey, " écrivent le Dr Edoardo Baldini et Carina Belvin du MIT, les principaux auteurs de l'article. « Dans un contexte plus large, ces résultats révèlent que la combinaison de méthodes optiques ultrarapides et de calculs de pointe permet d'étudier des matériaux quantiques hébergeant des phases exotiques de matière avec charge et ordre orbital."

Les résultats obtenus conduisent à plusieurs conclusions importantes. D'abord, l'ordre trimère dans la magnétite a des excitations élémentaires à très faible énergie, absorbant le rayonnement dans la région de l'infrarouge lointain du spectre électromagnétique. Seconde, ces excitations sont des fluctuations collectives de charge et des déformations du réseau qui présentent un comportement critique et sont donc impliquées dans la transition de Verwey. Finalement, les résultats jettent un nouvel éclairage sur le mécanisme coopératif et les propriétés dynamiques qui sont à l'origine de cette transition de phase complexe.

"Quant aux projets d'avenir de notre équipe, dans le cadre des prochaines étapes de travail nous comptons nous concentrer sur la réalisation de calculs théoriques visant à mieux comprendre les ondes couplées électro-structurelles observées, " conclut le Pr Piekarz.