Une équipe de théoriciens du Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) a résolu une énigme de longue date dans la nucléation d'une phase de glace à haute pression connue sous le nom de glace VII, qui existerait près du noyau des planètes du "monde océanique" récemment détectées en dehors du système solaire, et a récemment été découvert pour exister dans le manteau terrestre. Les résultats sont décrits dans un article publié aujourd'hui par Lettres d'examen physique .

Il a été constaté que l'eau gèle en glace VII dans des expériences de laboratoire qui utilisent des ondes de choc ou de rampe pour comprimer l'eau liquide à des pressions supérieures à 100, 000 fois celle trouvée dans les conditions ambiantes. Cependant, des expériences menées par différents groupes de recherche ont présenté des modes de nucléation contradictoires. Dans un cas, la glace nuclée de manière hétérogène (se forme sur une surface de matériau à proximité), mais dans d'autres études, la nucléation de la glace s'est avérée homogène (dans la majeure partie de l'échantillon d'eau) et avec un taux de cristallisation beaucoup plus rapide, avec l'ensemble de l'échantillon congelé dans un délai incroyablement court de 10 nanosecondes.

« Les conditions créées par la compression des chocs sont inhabituelles en ce sens qu'elles produisent une énorme force motrice pour la nucléation du système - il y a des considérations uniques qui doivent être prises en compte pour la solidification à haute pression, " dit Philippe Myint, membre du personnel de la division de physique du LLNL et auteur principal de la recherche, qui est également présenté comme une "suggestion de l'éditeur" dans le journal. "Le liquide est chassée de l'équilibre si rapidement qu'il faut plus de temps pour que les amas apparaissent, un processus connu sous le nom de nucléation transitoire."

Myint et ses co-auteurs ont découvert que ce mécanisme de nucléation transitoire a un effet profond sur l'échelle de temps de cristallisation, une idée qui modifie la façon dont les expériences à haute pression pourraient être menées à l'avenir.

La nucléation d'un cristal commence par la formation d'un amas d'atomes, créer une interface qui n'est ni liquide ni solide. Dans l'eau glacée à pression ambiante, il y a une couche de chaleur devant l'interface liquide-solide. Les nouveaux travaux théoriques sur la cinétique de la glace VII brossent un tableau complètement différent, avec pratiquement aucune couche de chaleur devant l'interface.

"Ce déséquilibre de température extrême entre le liquide et le cristal de glace VII en croissance provient du sous-refroidissement extrêmement élevé conduisant le liquide à geler. En conséquence, le processus lent d'élimination de la chaleur latente n'est pas nécessaire et la vitesse d'interface n'est contrôlée que par un ordre moléculaire très rapide à l'interface, " a déclaré le co-auteur Alex Chernov, un physicien du LLNL et une autorité dans le domaine de la croissance cristalline. "En outre, le processus de nucléation dans ce système est extrêmement particulier par rapport à ce qui est généralement connu sur la solidification, avec un seul noyau critique contenant moins de 100 molécules d'eau. C'est un régime où les limites de notre compréhension physique sont mises à l'épreuve."

Le modèle théorique développé par l'équipe (qui s'appuie sur leurs travaux antérieurs, publié ici et ici), ce qui explique plus d'une douzaine d'expériences de congélation à haute pression, peut également faire la lumière sur les domaines d'application où des taux de nucléation très élevés sont souhaitables, comme dans la technologie de synthèse de matériaux et de stockage de mémoire.

"La compréhension et le contrôle des corrélations dynamiques inter-échelles qui apparaissent dans la matière prise loin de l'équilibre est peut-être la frontière de recherche la plus importante et inconnue aujourd'hui, et les progrès dans ce domaine seront la clé de la course aux technologies du XXIe siècle, " a déclaré le co-auteur Babak Sadigh, un physicien du LLNL et expert des phénomènes de non-équilibre. « En décortiquant la thermodynamique et la cinétique des interfaces, il existe des classes de problèmes entièrement nouvelles qui peuvent être étudiées et, finalement, contrôlé. Un Saint Graal est de concevoir des systèmes et des machines dynamiques autorégulatrices qui peuvent utiliser une dynamique dissipative loin de l'équilibre pour effectuer des tâches complexes, comme dans les systèmes biologiques, le contrôle de la nucléation est une étape sur cette voie."

Selon l'équipe, la percée fondamentale n'a été possible qu'après avoir rejeté les approches empiriques qui avaient été adoptées par la communauté plus large de la physique des chocs jusqu'à récemment.

« Depuis plus d'une décennie, la communauté de compression de choc a été incapable de comprendre ce qui se passe dans la congélation par compression de l'eau et sa cinétique observée. Je pense qu'une théorie basée sur la physique sur la façon dont la glace VII se solidifie est enfin là, au moins pour le cas de la nucléation homogène, " dit Jon Belof, chef de projet pour la recherche en cinétique dans le développement de modèles de physique et d'ingénierie dans le cadre du programme Advanced Simulation and Computing du LLNL et auteur correspondant de l'article.

Les futurs travaux théoriques porteront sur une meilleure compréhension du scénario de nucléation hétérogène, qui, selon l'équipe, joue un rôle plus important à des pressions plus basses. "C'est le vrai défi, " a déclaré Belof. " La nucléation est un événement rare et, en principe, il suffit d'un seul site hétérogène pour démarrer cela."