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    Synthèse en une étape de l'hydrogel Janus
    Exposition et caractérisation du procédé de synthèse d'hydrogel adhésif Janus. Le diagramme schématique montre un récipient de réaction à face ouverte, constitué d'une boîte avec un couvercle et illustre l'approche de production de l'hydrogel adhésif Janus impliquant l'agrégation du composant LAS, qui est entraînée par la tension superficielle et un effet d'évaporation (A). Le schéma illustre les propriétés contrastées entre les surfaces supérieure et inférieure de l’hydrogel Janus (B). La photographie numérique (C) montre une différence d'adhérence entre les faces supérieure et inférieure [hydrogel coloré à la Rhodamine 6G, substrat :PTFE (polytétrafluoroéthylène)]. La photographie numérique (D) démontre la faisabilité d’une synthèse à grande échelle de l’hydrogel Janus à l’aide d’un moule à gâteau commercial (la taille de l’hydrogel de 280 mm sur 230 mm sur 3 mm est présentée). KPS, persulfate de potassium; TEMDA, N,N,N′,N′-tétraméthyléthylènediamine. Crédit :Progrès scientifiques , doi :10.1126/sciadv.adj3186

    Les hydrogels adhésifs Janus ont des applications prometteuses dans les domaines des soins de santé. Néanmoins, une méthode simple pour synthétiser le matériau n'avait pas encore été mise au point en laboratoire.



    Dans une nouvelle étude maintenant publiée dans Science Advances , Huowen Chen et une équipe de recherche en Chine ont mis au point une méthode simple pour préparer des hydrogels Janus basée sur des phénomènes fondamentaux, notamment l'auto-agrégation de tensioactifs à des concentrations élevées à l'interface air/eau.

    L’équipe a combiné une petite quantité d’alpha-linoléate de sodium avec de l’acrylamide par polymérisation radicalaire et a synthétisé les hydrogels adhésifs Janus. Ces constructions ont montré une force d'adhérence, des propriétés chimiques et une morphologie de surface remarquables, que l'équipe a étudiées à l'aide de simulations de dynamique moléculaire pour comprendre les mécanismes des propriétés du biomatériau.

    Hydrogels :les bases

    Les matériaux de réseau tridimensionnel d’hydrogels sont principalement constitués de chaînes polymères hydrophiles contenant une grande quantité d’eau. En raison de leur excellente biocompatibilité, de leurs propriétés mouillantes et de leur flexibilité, les matériaux sont bien adaptés à la biomédecine.

    Pour y parvenir, les hydrogels doivent avoir de bonnes propriétés adhésives avec les tissus biologiques. Les bioingénieurs ont récemment conçu des hydrogels adhésifs en introduisant des groupes supramoléculaires, d’acides aminés et d’acides nucléiques hôte-invité. Les hydrogels Janus peuvent être créés avec des différences chimiques ou physiques entre les côtés supérieur et inférieur de l'hydrogel, par des méthodes de trempage, une synthèse par étapes ou un moulage dans un moule.

    En conséquence, il est crucial de développer une méthode de préparation simple, efficace et rentable, respectueuse de l’environnement, pour appliquer les hydrogels adhésifs Janus. Dans ce travail, Chen et ses collègues ont proposé une nouvelle étude pour synthétiser les hydrogels adhésifs Janus en explorant leur adhésion interfaciale.

    Au cours des expériences, ils ont utilisé un dérivé d’acide gras insaturé d’origine végétale combiné à de l’acrylamide monomère commercial, des micelles et de l’alpha-linoléate de sodium comme composants de base. La méthode proposée est un premier plan d'étude visant à surmonter les défis de la production d'hydrogel Janus et de la production à grande échelle d'hydrogel adhésif.

    La caractérisation a été réalisée pour l'hydrogel Janus. Les spectres FTIR des côtés supérieur/inférieur de l’hydrogel PAM-co-LAS-2 (A). Spectres Raman de l’hydrogel des côtés supérieur/inférieur de l’hydrogel Janus et de l’hydrogel PAM pur (B). Données RMN 1H du monomère LAS (bleu clair) et données RMN 1H des faces supérieures du PAM-co-LAS-2 (C). L'instantané de la distribution LAS dans la simulation de dynamique moléculaire (MD) à 40 ns (D). La variation de la densité numérique du LAS à différentes échelles de temps de simulation (E). Le graphique montre que les côtés supérieur/inférieur de l’hydrogel Janus correspondent à des régions spécifiques de la boîte simulée ; plus précisément, la face inférieure de l'hydrogel Janus est associée à la région médiane de la boîte simulée en raison de la périodicité du système (F). au.u., unités arbitraires. Crédit :Progrès scientifiques , doi :10.1126/sciadv.adj3186

    Préparer les hydrogels Janus

    L'équipe de recherche a conçu les hydrogels adhésifs Janus en régulant diverses propriétés entre chaque surface du matériau, notamment sa morphologie, sa composition chimique et son hydrophilie.

    Dans un premier temps, ils ont dissous le monomère tensioactif dans de l’eau déminéralisée pour créer une solution transparente et homogène avec une concentration supérieure à la concentration micellaire critique. Par la suite, l'équipe a ajouté un monomère acrylamide et du méthylène bis-acrylamide pour préparer l'hydrogel et a mené une série de caractérisations chimiques sur la surface et le fond de l'hydrogel en utilisant la spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier.

    Les scientifiques ont noté de forts pics d’absorption caractéristiques par rapport au groupe fonctionnel ammoniac et au groupe fonctionnel carbonyle. Ils ont vérifié ces résultats par spectroscopie Raman pour indiquer une polymérisation radicalaire du monomère lors de la formation de l'hydrogel.

    Images MEB de la morphologie de l'hydrogel. Côtés supérieur (A), inférieur (B) et transversal (C). CA de l’hydrogel PAM-co-LAS-2 de ses côtés supérieur (D) et inférieur (E) et des côtés supérieur/inférieur de l’hydrogel PAM (F et G). Crédit :Progrès scientifiques , doi :10.1126/sciadv.adj3186

    Expériences supplémentaires

    Les scientifiques ont mené des études de dynamique moléculaire pour identifier la distribution des constructions de biomatériaux et montrer les molécules agrégées à l'interface air-eau sous l'effet de la tension superficielle et des forces motrices thermiques. Les résultats ont montré comment la composition chimique du matériau variait selon les surfaces pour contribuer à sa morphologie et à son hydrophilie.

    L'équipe a effectué une microscopie électronique à transmission pour révéler la composition chimique et la morphologie physique distinctes du matériau, avec une influence distincte sur leurs propriétés d'adhésion afin d'étudier les propriétés mécaniques et adhésives de l'hydrogel.

    Étant donné que la construction issue de la bio-ingénierie est un hydrogel adhésif sensible à la pression, les scientifiques ont obtenu des propriétés adhésives suffisantes en facilitant un bon contact avec le substrat matériel. À mesure que la teneur en alpha-linoléate de sodium augmentait, les modules de compression de la signalisation de l'hydrogel diminuaient, pour faciliter un module de compression de l'hydrogel.

    Même si une faible compression du matériau garantissait son adhérence, de bonnes propriétés de traction étaient nécessaires pour ajuster les propriétés physiques du matériau et obtenir des performances optimales. L’ensemble des résultats expérimentaux a confirmé l’hypothèse selon laquelle le tensioactif sodium-alpha-linoléate formait diverses distributions dans l’hydrogel par le biais de tension superficielle et d’effets d’évaporation pour créer un matériau hydrogel Janus adhésif. Les constituants de la construction offraient de fortes propriétés adhésives et des performances durables.

    Images MEB de la morphologie de l'hydrogel. Côtés supérieur (A), inférieur (B) et transversal (C). CA de l’hydrogel PAM-co-LAS-2 de ses côtés supérieur (D) et inférieur (E) et des côtés supérieur/inférieur de l’hydrogel PAM (F et G). Crédit :Progrès scientifiques , doi :10.1126/sciadv.adj3186

    Caractériser la biocompatibilité du matériau

    Chen et ses collègues ont caractérisé les hydrogels pour une gamme d'applications médicales et ont assuré leur biocompatibilité en examinant attentivement deux composants majeurs inoffensifs selon des études antérieures.

    L'équipe a validé les résultats en effectuant des tests de biocompatibilité avec des cellules de fibroblastes de peau humaine à l'aide d'un test Transwell et par contact direct avec des matériaux hydrogels. Après des études plus approfondies, les hydrogels n'ont pas présenté de toxicité envers les cellules des fibroblastes cutanés, ce qui met en évidence une excellente biocompatibilité avec un grand potentiel pour une variété d'applications biomédicales, notamment l'administration de médicaments et la réparation cutanée.

    Perspectives

    De cette manière, Huowen Chen et l’équipe de recherche valident la composition des hydrogels adhésifs Janus en exploitant la distribution hétérogène des tensioactifs inspirée de leur agrégation naturelle à l’interface eau-air. L’équipe a réalisé la synthèse en une étape de l’hydrogel adhésif Janus via polymérisation radicalaire. Les résultats du matériau nouvellement développé ont montré des différences remarquables dans la composition chimique, la morphologie et les propriétés mécaniques.

    Le pouvoir adhésif et la viabilité cellulaire de l'hydrogel PAM-co-LAS. Les graphiques montrent l'expérience de test de pelage à 90° et l'énergie d'adhésion de l'hydrogel PAM-co-LAS avec différents contenus en composant LAS ; t et b sont les abréviations de la face supérieure (t) et de la face inférieure (b), respectivement (A à C). (D) Capacité adhésive reproductible de l’hydrogel PAM-co-LAS-2.0. (E) Changement de force d'adhérence à long terme de l'hydrogel PAM-co-LAS [(D et E) détectés par méthode d'indentation à poinçon plat avec PTFE]. (F) Étude de la compatibilité de l'hydrogel avec les cellules des fibroblastes de la peau humaine par un test transwell qui incube directement les cellules avec l'hydrogel, dans lequel l'hydrogel était en contact direct avec les cellules dermiques humaines. Crédit :Progrès scientifiques , doi :10.1126/sciadv.adj3186

    Alors que la surface supérieure de l’hydrogel Janus présentait une texture relativement rugueuse, la face inférieure du matériau présentait une énergie d’adhésion plus faible. La différence nette entre les propriétés d'adhésion a assuré la préparation des biomatériaux avec une distribution hétérogène de tensioactifs afin de fournir une nouvelle stratégie de synthèse pour préparer les hydrogels Janus pour un large éventail d'applications pratiques. Les résultats en cours offrent la capacité d'explorer différents tensioactifs dans la synthèse de l'hydrogel Janus pour étudier leur potentiel biomédical.

    Plus d'informations : Huowen Chen et al, Synthèse en une étape de l'hydrogel Janus via une distribution hétérogène d'α-linoléate de sodium entraînée par l'auto-agrégation d'un surfactant, Science Advances (2023). DOI :10.1126/sciadv.adj3186

    Informations sur le journal : Progrès scientifiques

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