Les scientifiques des matériaux visent à identifier l'arrangement atomique des pérovskites hybrides Ruddlesden-Popper 2D (RPP) à l'aide d'une imagerie non invasive ; cependant, le processus est difficile en raison de la nature isolante et de la douceur des couches organiques. Dans un nouveau rapport maintenant publié dans Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh et Kai Leng, et une équipe de scientifiques en physique, chimie et matériaux de l'Université nationale de Singapour et de l'Université Palacky en République tchèque, ont démontré une imagerie à résolution inférieure à l'angström de couches organiques molles et de cadres inorganiques dans un cristal bidimensionnel de pérovskite aux halogénures de plomb. L'équipe a accompli cela en utilisant la microscopie à effet tunnel et la microscopie à force atomique sans contact appuyées par des simulations théoriques. Les résultats de la microscopie à effet tunnel ont dévoilé la reconstruction atomique du réseau inorganique aux halogénures de plomb et la composition du cristal, tandis que la microscopie à force atomique a fourni une visualisation incontestée de la surface des matériaux et des interactions de liaison avec le réseau inorganique. La méthode conjointe a permis aux scientifiques d'obtenir une imagerie à l'échelle atomique et le potentiel électrostatique du matériau pour révéler des canaux alternatifs d'électrons et de trous quasi 1-D aux limites voisines des jumeaux.

Pérovskites hybrides Ruddlesden-Popper (RPP)

L'équipe de recherche a décrit les pérovskites hybrides bidimensionnelles comme une plate-forme remarquable pour les applications de dispositifs optoélectroniques. Ils ont attribué la productivité de la plate-forme à un lien étroit entre les propriétés excitoniques et les structures de puits quantiques de couches organiques isolantes souples prises en sandwich entre des cadres inorganiques conducteurs d'halogénure de plomb. La présence de la bidimensionnalité a conduit à l'émergence de nombreux phénomènes quantiques, tout en améliorant considérablement la stabilité photo et chimique et l'accordabilité des propriétés optoélectroniques. Sur la base des effets diélectriques et quantiques uniques, Telychko et al ont établi les pérovskites comme une classe prometteuse de matériaux pour les applications optoélectroniques de nouvelle génération. L'équipe a montré comment la relaxation structurale des réseaux inorganiques des pérovskites 2D conduit à l'émergence d'une variété de propriétés de matériaux à l'échelle atomique dans les pérovskites hybrides qui restaient jusqu'alors à étudier. Pour comprendre l'influence de l'architecture du réseau sur les propriétés inhérentes d'intérêt, ils ont d'abord utilisé la microscopie à effet tunnel et la microscopie électronique à transmission à balayage, mais certaines de ces méthodes pouvant causer des dommages structurels via des collisions de pérovskites avec le faisceau énergétique. Telychko et al ont utilisé les avancées récentes de l'imagerie par microscopie à force atomique sans contact (nCAFM) basée sur le diapason (qPlus) avec une pointe fonctionnalisée au monoxyde de carbone pour des études à résolution atomique. Les méthodes ont fourni un outil idéal pour l'imagerie non invasive à l'échelle sub-angström des cristaux de pérovskite et de leurs couches organiques isolantes.

Telychko et al ont sélectionné la famille des pérovskites plomb-iode pour le processus d'imagerie combiné et ont décrit la famille des pérovskites via une formule chimique générale. L'équipe a exfolié mécaniquement les cristaux de pérovskite en vrac pour produire des flocons monocouches et à quelques couches afin de faciliter le processus d'imagerie. En utilisant un STM représentatif (microscopie à effet tunnel), les chercheurs ont obtenu un motif périodique semblable à un dimère. En revanche, ils ont noté que les images obtenues à des tensions de polarisation négatives contenaient des caractéristiques abondamment floues, en raison de l'instabilité de l'imagerie des cations organiques.

Mesures par microscopie à force atomique sans contact (ncAFM)

Pour relever le défi de l'imagerie non invasive, l'équipe a ensuite utilisé l'imagerie par microscopie à force atomique sans contact (ncAFM) de la surface de la pérovskite pour révéler des caractéristiques "en forme de flèche" et dévoiler la géométrie des cations organiques butylammonium constitutifs (notés BA ⁺ ). Les chercheurs ont révélé ces caractéristiques aux côtés de l'architecture de réseau octaédrique inorganique sous-jacente via l'imagerie non invasive des structures de pérovskite en quasi-3D. L'équipe a approfondi ses connaissances sur l'origine de l'arrangement unique des cations en effectuant une théorie fonctionnelle de la densité à grande échelle et des calculs de van der Waals de la pérovskite à basse température pour valider la structure atomique de la pérovskite. De cette manière, Telychko et al ont observé pour la première fois les limites de macles quasi-1D de la composition des domaines jumeaux des cristaux de pérovskite. Ils ont vérifié la composition des domaines jumeaux en effectuant des mesures de microscopie à force de sonde Kelvin pour obtenir de nouvelles informations quantitatives sur la composition des domaines à l'échelle nanométrique. Les résultats ont révélé pour la première fois le potentiel électrostatique polarisé à travers les frontières jumelles pour permettre la propagation d'excitons à longue distance afin d'améliorer les performances des dispositifs photovoltaïques et optoélectroniques à base de pérovskite.

De cette façon, Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh et Kai Leng et leurs collègues ont combiné la microscopie à effet tunnel (STM) et les mesures de microscopie à force atomique sans contact (ncAFM) pour identifier avec précision la configuration de l'état fondamental et la microstructure des pérovskites hybrides Ruddlesden-Popper. (RPP). La méthode d'imagerie STM a résolu la reconstruction atomique de type dimère du réseau d'halogénure de plomb inorganique sous-jacent, tandis que la ncAFM a facilité la visualisation des cations de surface. L'équipe a validé les résultats d'imagerie combinés avec des calculs de la théorie fonctionnelle de la densité, les travaux ont fourni des détails sur les structures atomiques et la distribution du potentiel électrostatique dans le domaine jumeau. Les résultats ont plusieurs implications pour les performances optoélectroniques des films de pérovskite 2D. En utilisant la méthode d'imagerie combinée, et plus précisément, en s'appuyant sur ncAFM, l'équipe a étayé un potentiel énorme pour l'imagerie non invasive d'une large gamme de matériaux fonctionnels hybrides organiques-inorganiques mous. La combinaison synergique de méthodes peut faciliter une meilleure compréhension des phénomènes optoélectroniques techniquement pertinents. + Explorer plus loin

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