Un grand écran d'ordinateur montre un spectre Raman de particules d'oxyde d'uranium formées à l'intérieur de la chambre de réaction de paillasse de l'équipe. Le spectre d'oxyde d'uranium indiqué est pour U3 O8 . Crédit :Julie Russell/LLNL
Une équipe de chercheurs du Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) et de l'Université du Michigan a découvert que la vitesse de refroidissement dans les réactions affecte considérablement le type de molécules d'uranium qui se forment.
Les travaux expérimentaux de l'équipe, menés sur environ un an et demi à partir d'octobre 2020, tentent d'aider à comprendre quels composés d'uranium pourraient se former dans l'environnement après un événement nucléaire. Il a récemment été détaillé dans Rapports scientifiques .
"L'une de nos découvertes les plus importantes a été d'apprendre que la vitesse de refroidissement affecte le comportement de l'uranium", a déclaré Mark Burton, auteur principal de l'article et chimiste de la division des sciences des matériaux du laboratoire. "La grande image ici est que nous voulons comprendre la chimie de l'uranium dans les environnements énergétiques."
Dans leurs expériences, les chercheurs du LLNL et du Michigan ont découvert que la vitesse de refroidissement, ainsi que la quantité d'oxygène, affectaient considérablement la façon dont l'uranium se combine avec l'oxygène.
Les expériences récentes ont montré que lorsque l'uranium se refroidit à partir d'un plasma à environ 10 000 degrés Celsius en microsecondes (millionièmes de seconde), la chimie est radicalement différente par rapport au refroidissement en millisecondes (millièmes de seconde).
Des expériences LLNL antérieures en 2020, dirigées par l'ingénieur en mécanique Batikan Koroglu, ont fourni la première preuve expérimentale du phénomène selon lequel la quantité d'oxygène qui se combine avec l'uranium peut affecter la formation des molécules d'uranium. Ces résultats ont été étayés par les récentes expériences LLNL-Michigan.
Les travaux les plus récents, réalisés dans le cadre d'une initiative stratégique de recherche et développement dirigée par le laboratoire (LDRD), visent à comprendre l'effet de l'environnement local sur la physique et la chimie des explosions nucléaires, en particulier pour faciliter les efforts de modélisation informatique.
"Les structures électroniques des actinides, tels que l'uranium et le plutonium, sont extrêmement complexes et difficiles à modéliser informatiquement", a déclaré Kim Knight, co-auteur de l'étude et responsable de l'initiative stratégique LDRD.
"Des expériences comme celle-ci peuvent fournir des données et des informations sur le comportement généralisé de ces actinides, ce qui facilite notre modélisation informatique."
L'uranium et l'oxygène peuvent se combiner pour former des centaines de molécules différentes, selon la concentration en oxygène et les vitesses de refroidissement; chacune de ces espèces peut avoir des comportements chimiques différents et distincts.
"Lorsque l'uranium entre en contact avec l'oxygène, il forme différentes molécules. La vitesse de refroidissement affecte également le type de molécules qui se forment. Nous nous soucions des molécules spécifiques qui se forment en conséquence", a expliqué Burton.
Cette chambre de réaction de paillasse de 6 pouces sur 6 pouces a été développée par les scientifiques du LLNL Mark Burton, Jonathan Crowhurst et David Weisz pour étudier la chimie des métaux ablatés au laser. Les particules se forment lorsque le plasma d'ablation laser refroidit, permettant à l'équipe de collecter les particules sur un substrat transparent infrarouge. Des diagnostics in situ sont ensuite utilisés pour étudier quelles particules d'oxyde d'uranium se sont formées. Crédit :Julie Russell/LLNL
Pour leurs expériences, l'équipe a utilisé une chambre de réaction de paillasse de 6 pouces sur 6 pouces qui a été développée par trois des chercheurs du groupe :Burton, Jonathan Crowhurst et David Weisz.
Ils ont tiré une impulsion laser de 50 millijoules pour enlever une partie d'une cible d'uranium métallique d'un centimètre carré, en utilisant la spectroscopie infrarouge in situ pour les diagnostics.
"Le développement d'une expérience aussi petite, bien contrôlée et reproductible permet à nos scientifiques de travailler avec de très petites quantités d'uranium. Cette approche de laboratoire unique et innovante fournit des données de très haute qualité pour la science que nous essayons de faire, " a déclaré Crowhurst, qui est physicien.
Différentes propriétés de l'uranium ont affecté les interprétations des chercheurs des événements historiques et pourraient influencer leur capacité à comprendre les événements futurs.
"Ces expériences améliorent notre compréhension des réactions chimiques en phase gazeuse entre l'uranium et l'oxygène lorsque les plasmas chauds refroidissent, ce qui peut éclairer les modèles d'explosions nucléaires pour affiner nos capacités prédictives de formation et de transport de particules", a déclaré Knight.
"Le sort de l'uranium dans l'environnement est important pour prédire l'impact d'événements tels que les armes nucléaires ou les accidents nucléaires dans différents environnements. L'une des applications est d'aider à l'interprétation des événements pour la criminalistique nucléaire", a-t-elle ajouté. L'expérience améliore les prévisions de dispersion de l'uranium