Les zéolithes sont importantes dans de nombreux processus de synthèse chimique et pétrochimiques. Les impératifs économiques et environnementaux motivent l'exploration persistante de la relation structure-performance des zéolithes et la conception rationnelle des catalyseurs.

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Liu Zhongmin du Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a révélé l'évolution dynamique des environnements de coordination de l'aluminium dans la zéolite mordénite (MOR).

L'étude a été publiée dans Angewandte Chemie International Edition le 1er août.

Les chercheurs ont découvert qu'un traitement facile avec de la pyridine pourrait forcer la coordination octaédrique Al à revenir dans un environnement tétraédrique, ce qui pourrait augmenter le nombre de sites actifs disponibles et améliorer la diffusion de l'éther diméthylique, améliorant ainsi (de quatre fois) la réactivité du diméthyle. réaction de carbonylation de l'éther et prolongeant la durée de vie des catalyseurs.

Ensuite, ils ont étudié l'évolution dynamique des environnements de coordination de l'aluminium dans la zéolite mordénite ainsi que les conditions de traitement.

Ils ont découvert que toutes les espèces d'Al adoptaient une coordination de cadre tétraédrique dans le NH₄ -Échantillon MOR. NH₄ -MOR transformé sous forme de proton après calcination, conduisant à la formation de sites acides de Brønsted (BAS). Pendant ce temps, une partie de l'aluminium tétraédrique de la charpente a changé de géométrie dans la coordination octaédrique, qui a été démontrée comme Al associée à la charpente, donnant des sites acides de Lewis (LAS).

Lors de l'adsorption de la pyridine, différentes espèces d'Al dans des espaces topologiques distincts à anneau à 8 chaînons (MR) et 12-MR ont produit des interactions complexes avec la pyridine. Dans le canal 12-MR, la molécule de pyridine s'est liée aux BAS, formant des BAS-pyridine, empoisonnant ainsi les sites acides. De plus, la pyridine a agi sur l'espèce Al de coordination octaédrique, provoquant l'espèce LASs-pyridine, qui a converti l'espèce Al non cadre en tétracoordination.

Ils ont observé les comportements d'adsorption et de désorption de la pyridine sur les BAS dans le canal 8-MR et ont constaté qu'il n'y avait aucun effet sur les BAS dans les canaux 8-MR par la pyridine dans cette condition d'adsorption de pyridine. En revanche, la pyridine adsorbée a repoussé les espèces d'Al de coordination octaédrique dans le 8-MR dans le cadre de la zéolite, produisant ainsi plus de BAS dans le canal 8-MR.

Par conséquent, l'adsorption de pyridine a été utile pour obtenir un catalyseur MOR avec plus d'atomes d'aluminium de charpente dans le canal 8-MR, et les sites acides du canal 12-MR ont été désactivés, améliorant ainsi la conversion de l'éther diméthylique et prolongeant la durée de vie du MOR protonique. zéolite. + Explorer plus loin

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