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    Promouvoir l'électroréduction de l'oxyde nitrique en ammoniac sur du Cu riche en électrons modulé par dopage au Ru

    Illustration schématique de la promotion de l'électroréduction de l'oxyde nitrique en ammoniac par dopage au Ru. Crédit :Science China Press

    En tant que produit chimique important contenant de l'azote, l'ammoniac joue un rôle essentiel dans la production d'engrais, explosifs et produits chimiques fins. Maintenant, l'ammoniac a été principalement fabriqué à partir de H 2 et n 2 sous haute température (300-500 o C) et haute pression (200-300 atm). Ce processus consomme d'énormes quantités d'énergie et rejette de grandes quantités de gaz à effet de serre. Ainsi, la synthèse électrochimique de l'ammoniac (EAS) a attiré une attention soutenue.

    Présentement, EAS se concentre principalement sur la réduction électrochimique de N 2 . Cependant, l'inertie inhérente de N 2 limite sévèrement l'efficacité faradique et le taux de rendement de l'ammoniac. Simultanément, l'oxyde nitrique massif (NO) est rejeté et cause de graves problèmes environnementaux. Les technologies de traitement commerciales actuelles visent à convertir le NO en N respectueux de l'environnement mais inutile. 2 .

    Du point de vue de « transformer les déchets en richesse », développer de nouvelles stratégies EAS en adoptant le NO comme source d'azote est une opportunité gagnant-gagnant. Mais, le développement de cette technologie est retardé par le manque d'électrocatalyseurs efficaces. De plus, identifier les intermédiaires et dévoiler le mécanisme de réaction de la réaction d'électroréduction du NO (NOER) est essentiel pour la conception et la construction d'électrocatalyseurs avancés.

    Récemment, Le professeur Bin Zhang et ses collègues de l'Université de Tianjin ont construit une série de matériaux Cu dopé au Ru à travers in situ électroréduction des hydroxydes métalliques correspondants. Le Ru optimisé 0,05 Cu 0,95 a présenté des performances électrocatalytiques supérieures pour la synthèse d'ammoniac en utilisant NO/Ar (1/4, m / m ) comme matières premières (rendement faradique :64,9 %, Rendement :17,68 µmol cm -2 h -1 ), surperformant évidemment son homologue Cu (Efficacité faradique :33,0%, Rendement :5,73 µmol cm -2 h -1 ). La voie alternée N de NOER sur Ru 0,05 Cu 0,95 a été confirmé sur la base des intermédiaires détectés à partir d'électrochimiques in situ Spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) et spectrométrie de masse électrochimique différentielle (DEMS) en ligne.

    Des simulations expérimentales et théoriques ont révélé que la diminution -le centre de la bande de surface Cu causé par le dopage Ru a réduit l'énergie de réaction de l'étape d'hydrogénation limitante et l'énergie de désorption de NH 3 , induisant l'amélioration de la performance NOER. Ce travail peut ouvrir une nouvelle voie pour la conception et la construction rationnelles d'électrocatalyseurs efficaces pour le NO-à-NH 3 conversion.


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