Les scientifiques du laboratoire national d'Oak Ridge du ministère de l'Énergie s'efforcent de comprendre à la fois la nature complexe de l'uranium et les diverses formes d'oxyde qu'il peut prendre au cours des étapes de traitement qui pourraient se produire tout au long du cycle du combustible nucléaire. Une meilleure compréhension des oxydes d'uranium, qui alimentent la grande majorité du parc nucléaire américain, pourrait conduire au développement de combustibles améliorés ou de matériaux de stockage des déchets.

Les chercheurs de l'ORNL ont abordé ce problème de manière informatique avec l'aide de l'environnement de calcul et de données pour la science (CADES) du laboratoire. A travers la CADES, Les membres du personnel de l'ORNL ont accès à des ressources informatiques que les ingénieurs adaptent à des projets spécifiques, permettant la gestion et l'analyse d'ensembles de données massifs trop encombrants pour être abordés autrement.

Les oxydes d'uranium amorphes sont courants, mais l'absence d'un ordre structurel cohérent en leur sein peut être difficile à modéliser. Pour relever ce défi et accélérer le processus d'identification de nouvelles phases d'oxyde d'uranium, des scientifiques du groupe des technologies avancées de sécurité nucléaire de l'ORNL ont évalué l'énergie de 4, 600 structures cristallines potentielles différentes de compositions d'oxyde d'uranium.

À l'aide d'algorithmes génétiques - des outils de calcul conçus pour résoudre efficacement des problèmes selon la théorie de la sélection naturelle - l'équipe a étudié ces structures sur un cluster de calcul haute performance CADES appelé Metis, un système Cray XK7 à deux armoires.

Cette méthode les a aidés à établir des relations statistiques entre la stabilité structurelle et l'environnement uranifère local, deux facteurs qui affectent la cristallinité des formes solides. L'interprétation de ces informations pourrait conduire à une compréhension plus concrète de la formation des matériaux cristallins et amorphes de l'uranium dans le cycle du combustible nucléaire.

"Notre objectif principal est d'essayer de comprendre certaines de ces phases amorphes pour les oxydes d'uranium, " a déclaré Ashley Shields, un associé postdoctoral de l'ORNL. « Ils surviennent au cours du cycle du combustible nucléaire et sont difficiles à étudier, mais nous espérons que notre approche informatique nous aidera à mieux caractériser les échantillons de ces matériaux. »

Après avoir déterminé que le projet nécessitait une quantité importante de puissance de calcul, Le personnel de CADES a fourni à Shields et à son équipe un accès exclusif à l'ensemble du système Metis pendant 15 jours pour évaluer ces structures à l'aide du progiciel Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) et du Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Compte tenu du nombre de calculs que nous avons dû exécuter pour construire cette base de données de structures, nous avions vraiment besoin de l'aide de l'équipe CADES, " Shields a déclaré. " Sans leur soutien, ainsi que les progrès récents de la puissance de calcul et les recherches d'autres groupes pour développer des algorithmes génétiques spécifiquement appliqués aux problèmes de prédiction de structure, ce projet n'aurait pas été possible."

Shields et son équipe ont identifié une phase cristalline potentiellement stable pour un matériau, U2O7, qui n'a été observée expérimentalement qu'en phase amorphe. Pour en savoir plus sur cette phase, ils ont étudié 2, 700 géométries cristallines possibles pour U2O7 en plus des 4, 600 structures originales. Leurs conclusions sont publiées dans Matériaux optiques .

Parce qu'un matériau U2O7 amorphe peut être fabriqué à partir d'UO3 amorphe, Andrew Miskowiec et Jennifer Niedziela de NSAT ont mené des expériences visant à cristalliser U2O7 à partir d'échantillons d'UO3. Pour soutenir cet effort, Shields a comparé les effets simulés de la pression sur les phases connues de l'UO3 et la structure prévue de l'U2O7, identifier les pressions où des changements structurels observables expérimentalement peuvent avoir lieu.

"Nous n'avons pas encore trouvé d'U2O7 cristallin dans le laboratoire, mais ce que nous avons trouvé était un comportement de pression vraiment inhabituel dans UO3 amorphe, ce qui nous a conduit à une physique vraiment intéressante que nous travaillons encore à bien comprendre, ", a déclaré Boucliers.

Malgré l'absence de preuve définitive de l'existence de l'U2O7 cristallin, l'équipe a noté des caractéristiques dans la structure prédite qui correspondent bien aux caractéristiques de l'U2O7 amorphe. Ils ont identifié des géométries de coordination potentielles, ou des motifs atomiques, en accord avec la matière. La plus frappante parmi ces observations a été la découverte d'unités de peroxyde dans la structure prédite.

"Il s'est déjà avéré utile d'avoir cette base de données de structures car il est clair que le simple fait de regarder les phases cristallines connues pour un matériau comme UO3 ne fournit pas suffisamment d'informations pour expliquer tous les comportements d'un échantillon amorphe du même matériau, ", a déclaré Boucliers.

L'ingénieur des systèmes Linux Ketan Maheshwari et l'analyste des systèmes informatiques Michael Galloway de CADES ont aidé à mettre en place les composants informatiques impliqués dans le projet, de la modification du code source pour que USPEX s'exécute plus efficacement sur Metis à la création de scripts de post-traitement - de petites opérations qui extraient des informations à partir des résultats de calcul - pour déchiffrer la sortie scientifique.

"Pour aider l'équipe à fonctionner à une si grande échelle et à utiliser avec succès les GPU, nous avons installé et testé VASP à grande échelle sur Métis et avons dépanné les travaux au besoin pour nous assurer que le travail a été effectué de manière opportune et efficace, " a déclaré Maheshwari.

Shields prévoit que ce projet en cours se poursuivra pendant au moins un an et attend avec impatience d'autres études qui appliquent les concepts d'apprentissage automatique et d'intelligence artificielle à la recherche sur la chimie de l'uranium. Actuellement, elle compile une base de données similaire composée de fluorures d'uranium, un autre sous-ensemble clé de matériaux impliqués dans le cycle du combustible nucléaire.