Schémas d'hydrogels avec des réticulations physiques et chimiques. (a) Liaisons croisées covalentes et d'intrication pour le stockage et la dissipation d'énergie, respectivement. (b) Structures chimiquement et physiquement réticulées d'hydrogels cassants et résistants. (c) Comportement à la rupture des hydrogels cassants et tenaces avec peu et beaucoup d'enchevêtrements, respectivement. Crédit :NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Dans un nouveau rapport en Matériaux NPG Asie , Chisa Norioka et une équipe de scientifiques en chimie et génie des matériaux au Japon, a détaillé une méthode universelle pour préparer facilement des hydrogels résistants et étirables sans structures ni complications spéciales. Ils ont ajusté les conditions de polymérisation pour former des réseaux avec de nombreux enchevêtrements de chaînes polymères, pour obtenir une dissipation d'énergie dans les matériaux résultants. L'équipe a préparé les hydrogels résistants et étirables par polymérisation radicalaire en utilisant une concentration élevée en monomères et une faible teneur en agent de réticulation pour optimiser l'équilibre entre les réticulations physiques et chimiques via des enchevêtrements et des liaisons covalentes. L'équipe de recherche a utilisé des enchevêtrements de chaînes polymères pour la dissipation d'énergie afin de surmonter les limites des faibles performances mécaniques pour une utilisation dans une large gamme d'hydrogels.
Hydrogels
Les hydrogels sont constitués de réseaux de polymères réticulés physiquement et chimiquement et d'une teneur élevée en eau avec un faible module d'élasticité pour un comportement réactif aux stimuli, un peu comme les tissus biologiques. Par conséquent, les hydrogels ont des applications potentielles en tant que biomatériaux pour les systèmes d'administration de médicaments, biocapteurs et culture cellulaire. Alors que les hydrogels sont doux et flexibles, ils sont aussi faibles et cassants, où les hydrogels standard peuvent être brisés en raison d'une grande déformation. Pour pallier les faibles propriétés mécaniques des hydrogels, les chercheurs avaient conçu des structures de réseau. Les hydrogels présentent un comportement viscoélastique pour les caractéristiques visqueuses et élastiques, pour concevoir des hydrogels résistants donc Norioka et al. concentré sur les caractéristiques visqueuses. La viscosité a permis de relâcher la contrainte appliquée par dissipation d'énergie. Les chercheurs ont produit des réseaux d'hydrogel avec une densité de chaîne polymère élevée, avec un grand poids moléculaire entre les agents de réticulation pour une dissipation efficace de l'énergie dans tout le matériau. Au cours des expériences, ils ont ajouté des concentrations élevées de monomères et une faible teneur en agents de réticulation pour former des réseaux d'hydrogels avec de nombreux enchevêtrements pour produire les réticulations physiques. Pour démontrer la stratégie, Norioka et al. utilisé polyacrylamide (PAAm) et poly(2-méthacryloyloxyéthyl phosphorylcholine) (PMPC) comme chaînes principales des hydrogels.
L'équipe a testé les propriétés mécaniques des hydrogels PAAm tels que préparés à l'aide d'essais de compression et de traction. Ils ont noté les hydrogels PAAm inhomogènes formés dans des conditions de polymérisation, contenant une concentration élevée en monomère et une faible teneur en réticulant pour être plus résistants que ceux avec une structure de réseau homogène. De la même manière, les hydrogels PAAm gonflés avec une concentration élevée en monomères et une faible teneur en agent de réticulation ont également démontré une ténacité mécanique élevée et une extensibilité élevée. Utilisation de courbes contrainte-déformation lors d'essais de traction, Norioka et al. ont étudié les mécanismes par lesquels les hydrogels pourraient devenir durs et étirables. L'équipe a noté que les hydrogels PAAm préparés avec une teneur en agent de réticulation de plus de 0,1 pour cent en moles ont une ténacité beaucoup plus faible que ceux préparés avec une teneur en agent de réticulation inférieure à 0,1 pour cent en moles. Ils ont déterminé la densité de réticulation expérimentale des hydrogels à partir de leur module d'élasticité, les résultats ont montré comment l'enchevêtrement des chaînes polymères contribuait à la ténacité élevée de l'hydrogel PAAm avec une concentration en monomère de 5,0 moles par litre et une teneur en agent de réticulation de 0,005 pour cent en moles.
Propriétés mécaniques des hydrogels PAAm préparés dans diverses conditions. (a–c) Courbes contrainte-déformation des hydrogels PAAm tels que préparés pendant les tests de compression. Des hydrogels avec diverses teneurs en agents de réticulation ont été préparés en utilisant des concentrations en AAm de 1,0, b 2.5, et (c) 5,0 µmol/L. d Photographies d'hydrogels PAAm tels que préparés avec des teneurs en agents de réticulation de (i) 0,005 et (ii) 1,0 mol% pendant les tests de compression. Les hydrogels ont été préparés à une concentration en AAm de 5,0 µmol/L. (e–g) Courbes contrainte-déformation d'hydrogels PAAm tels que préparés lors d'essais de traction. Les hydrogels ont été préparés en utilisant des concentrations en AAm de e 1,0, f 2.5, et g 5,0 µmol/L. (h) Photographies d'un hydrogel PAAm gonflé pendant les tests de compression et de cisaillement. L'hydrogel PAAm a été gonflé jusqu'à l'équilibre dans l'eau après avoir été préparé avec une concentration en AAm de 5,0 µmol/L et une teneur en agent de réticulation de 0,005 µmol%. (i) Photographies de l'hydrogel PAAm tel que préparé pendant les essais de traction. L'hydrogel a été préparé avec une concentration en AAm de 2,5 µmol/L et une teneur en agent de réticulation de 0,005 µmol%. Crédit :NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Ténacité des hydrogels PAAm avec diverses structures réticulées. (a) Relation entre la teneur en agent de réticulation et la ténacité des gels PAAm préparés dans diverses conditions de préparation. Les gels ont été préparés à des concentrations en AAm de 1,0 (○), 2,5 (◐), et 5,0 µmol/L (●). (b) Effet de la teneur en réticulant sur le rapport de réticulation entre les densités de réticulation expérimentale et théorique (νexp/νtheo) des gels PAAm préparés dans diverses conditions. (c) Relation entre νexp/νtheo et la ténacité des gels PAAm préparés dans diverses conditions. Crédit :NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
La stratégie expérimentale polyvalente
Norioka et al. utilisé les caractéristiques visqueuses du matériau pour relâcher la contrainte appliquée via la dissipation d'énergie. La teneur réduite en agent de réticulation a amélioré la contribution de la viscosité aux propriétés mécaniques des hydrogels. L'équipe a réglé les conditions de préparation du réseau en présence de nombreux enchevêtrements, pour développer des hydrogels résistants et extensibles. Ils ont ensuite effectué d'autres travaux sur l'analyse mécanique dynamique et l'homogénéité pour examiner le mécanisme en détail. Démontrer la polyvalence de la stratégie, Norioka et al. utilisé 2-(Méthacryloyloxy)éthyl phosphorylcholine (MPC), un polymère zwitterionique biocompatible utilisé en biomédecine pour préparer des hydrogels. Bien que le matériau ait de nombreuses applications potentielles dans la formation de lentilles de contact, articulations artificielles et autres biomatériaux, ils sont désavantagés en raison de leur faible résistance mécanique. Les scientifiques ont copolymérisé le MPC et les acrylamides, pour préparer la poly(2-méthacryloyloxyéthyl phosphorylcholine) (PMPC), sur la base d'une gamme de concentrations de monomères et de teneurs en agents de réticulation. Les hydrogels PMPC avec une teneur en agent de réticulation de moins de 0,1 pour cent en moles ne se sont pas cassés jusqu'à 95 pour cent de déformation et de contrainte de 6 MPa; l'équipe ne pouvait pas couper les matériaux avec un couteau. En plus de ça, les hydrogels PMPC avec de nombreux enchevêtrements présentaient la contrainte de fracture la plus élevée en raison de grands allongements. Les préparations avec une concentration élevée en monomères et une faible teneur en agent de réticulation étaient donc une méthode universelle pour préparer des hydrogels résistants et étirables. La construction matérielle résultante contenait de nombreuses réticulations physiques basées sur des enchevêtrements de chaînes polymères pour la dissipation d'énergie. L'équipe a ainsi pu facilement préparer des hydrogels résistants et extensibles en optimisant les conditions de préparation pour former de nombreux enchevêtrements de chaînes polymères sans utiliser de méthodes complexes.
Propriétés mécaniques des hydrogels PMPC préparés dans diverses conditions. (a) Courbes de contrainte-déformation d'hydrogels PMPC tels que préparés avec divers contenus de réticulation pendant les tests de compression. Les hydrogels ont été préparés en utilisant une concentration en MPC de 5,0 µmol/L. (b) Courbes de contrainte-déformation d'hydrogels PMPC tels que préparés avec des concentrations de MPC de 2,5, 5, et 10 mol/L lors des essais de traction. Les hydrogels ont été préparés en utilisant une teneur en réticulant de 0,1 µmol%. (c) Photographies d'hydrogels PMPC tels que préparés avec des teneurs en agents de réticulation de (i) 0,1 et (ii) 1,0 mol% au cours des tests de compression. Les hydrogels ont été préparés à une concentration en MPC de 2,5 µmol/L. (d) Photographies d'hydrogels PMPC tels que préparés avec des teneurs en agents de réticulation de (i) 0,1 et (ii) 1,0 mol% au cours des tests de cisaillement. Les hydrogels ont été préparés à une concentration en MPC de 2,5 µmol/L. (e) Photographies de l'hydrogel PMPC tel que préparé pendant les essais de traction. L'hydrogel a été préparé sous une concentration en MPC de 5,0 µmol/L et une teneur en agent de réticulation de 0,1 µmol%. Crédit :NPG Asia Materials, doi:10.1038/s41427-021-00302-2
Perspectives
De cette façon, Chisa Norioka et ses collègues ont introduit une méthode pour régler les conditions de polymérisation sans introduire de structure spéciale ni avec des méthodes compliquées. L'équipe a optimisé le matériau résultant en utilisant une concentration élevée en monomères et une faible teneur en réticulant. La stratégie est applicable pour préparer des hydrogels résistants et étirables en utilisant une variété de polymères. Les travaux mèneront à de nombreuses applications pratiques en biomédecine et en bio-ingénierie.
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