L'interface des pérovskites 2D avec les TMD peut conduire à de nouvelles propriétés - absorption et émission de lumière à large bande et séparation de charge améliorée à travers l'interface - qui pourraient être utilisées dans l'optoélectronique future. Crédit :FLOTTE
L'assemblage d'hétérostructures 2D de type Lego peut donner lieu à des propriétés et fonctionnalités émergentes très différentes des caractéristiques intrinsèques des constituants.
Les calculs de structure de bande basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) peuvent éclairer les propriétés interfaciales de différentes hétérostructures.
Propriétés d'interface des hétérostructures 2D pérovskite/TMD
Les hétérostructures basées sur différents matériaux 2D ont abouti à de "nouvelles" propriétés qui peuvent être très différentes de celles des matériaux individuels. De telles hétérostructures peuvent être réalisées en assemblant différents types de matériaux 2D atomiquement minces.
L'une de ces familles de matériaux 2D, les pérovskites 2D, présente des propriétés photophysiques intéressantes et une meilleure stabilité par rapport aux pérovskites en vrac typiques. Cependant, jusqu'à présent, les mesures de performance des dispositifs optoélectroniques dans le proche infrarouge (NIR) / visible des pérovskites 2D ont été assez médiocres en raison de certaines limitations intrinsèques et spécifiques aux matériaux telles que de grandes bandes interdites, des énergies de liaison d'excitons inhabituellement élevées et une faible absorption optique.
Une nouvelle étude menée par des chercheurs de l'Université Monash examine une méthodologie pour améliorer les performances des dispositifs optoélectroniques et étendre les fonctionnalités des pérovskites 2D en les conjuguant avec des dichalcogénures de métaux de transition (TMD) optiquement actifs. Les pérovskites 2D et les TMD sont structurellement différents, cependant, ils peuvent former des interfaces propres en raison des interactions de van der Waals entre les couches empilées. À l'aide de calculs précis sur les premiers principes, les auteurs démontrent que la nouvelle interface (alignement des bandes) et les propriétés de transport sont réalisables dans des hétérostructures 2D pérovskite/TMD qui peuvent être largement ajustées en fonction du choix approprié des constituants.
La sensibilité photo du BP-MoS2 l'hétérostructure dépend de la longueur d'onde incidente de la lumière à l'interface. Crédit :FLOTTE
Pour comprendre avec précision les propriétés de l'interface, les auteurs ont créé des structures adaptées au réseau des interfaces et ont exploré leurs propriétés grâce à des calculs très gourmands en mémoire à l'aide d'installations de supercalcul.
Dans des systèmes spécifiques, les alignements de type II prédits avec les bandes interdites NIR/visible peuvent permettre une absorption optique améliorée à des énergies comparativement plus faibles. De plus, des décalages de bande importants et la possibilité d'excitons intercouches avec des énergies de dissociation plus faibles peuvent conduire à une séparation intercouche plus facile des porteurs de charge excités sur deux matériaux. Ceux-ci offrent la possibilité d'obtenir des photocourants plus élevés et d'améliorer l'efficacité des cellules solaires. Les chercheurs prédisent également la possibilité de systèmes de type I pour les dispositifs basés sur la recombinaison comme les diodes électroluminescentes et les systèmes de type III pour réaliser le transport par effet tunnel. De plus, ils présentent également une tolérance à la déformation significative dans de telles hétérostructures pérovskite/TMD 2D, une condition préalable pour les capteurs flexibles.
"Dans l'ensemble, ces résultats démontrent qu'une sélection d'hétérostructures guidée par le calcul pourrait offrir de meilleures plateformes que les matériaux intrinsèques pour des applications de dispositifs spécifiques et avoir un potentiel dans les dispositifs multifonctionnels de nouvelle génération tels que les photocapteurs flexibles ou les LED", déclare FLEET CI A/Prof Nikhil Medhekar qui a dirigé les travaux avec un doctorat. l'étudiant Abin Varghese et le chercheur postdoctoral Dr Yuefeng Yin.
Réglage de la polarité des courants photogénérés
En explorant plus avant la physique des hétérostructures 2D, l'équipe a collaboré avec des expérimentateurs dirigés par le professeur Saurabh Lodha de l'IIT Bombay, en Inde, pour expliquer l'émergence d'un phénomène optoélectronique encore inconnu. Dans les premiers travaux sur WSe2 /SnSe2 hétérostructures, lors de l'illumination, la polarité du photocourant a montré une dépendance au type de transport électrique (thermionique ou effet tunnel) à travers l'interface de l'hétérostructure.
Le mécanisme de transport de charge à travers le WSe2 /SnSe2 l'hétérostructure peut être contrôlée soit à l'aide de la lumière, soit en appliquant un champ électrique hors du plan, ce qui peut conduire à une photo-réactivité positive ou négative (R). Crédit :FLOTTE
Les chercheurs de Monash ont utilisé des calculs de structure de bande dépendant du champ électrique basés sur la théorie fonctionnelle de la densité et ont attribué cette observation à la nature de l'alignement des bandes à l'interface. Ensemble, ils ont montré qu'un changement d'alignement des bandes de type II à type III entraînait un changement de polarité du photocourant de positif à négatif.
En termes de performances des photodétecteurs, la réactivité et le temps de réponse sont des paramètres cruciaux. Dans cette étude, une réactivité négative élevée et un temps de réponse rapide ont été observés expérimentalement dans les prototypes d'appareils, ce qui est encourageant pour le développement ultérieur d'appareils à base de matériaux 2D pour des applications pratiques.
Dans une autre hétérostructure comprenant du phosphore noir et du MoS2 , les expériences ont illustré une dépendance de la longueur d'onde d'éclairage à la polarité de la photoconduction. La photoconductance négative observée à des longueurs d'onde spécifiques au-dessus du bord d'absorption de MoS2 pourrait être réglé de manière contrôlée et réversible sur une photoconductance positive à des longueurs d'onde inférieures. La longueur d'onde seuil pour le croisement entre la photoconductance négative et positive avait une dépendance cruciale sur les épaisseurs de flocons. Les calculs de structure de bande dépendant de l'épaisseur effectués par des chercheurs de Monash ont clairement montré la possibilité d'une augmentation de la recombinaison des porteurs de charge pour des épaisseurs spécifiques, ce qui pourrait conduire à une photoconductance négative, facilitant ainsi les conclusions.
Ces études démontrent de nouvelles méthodes pour contrôler le mécanisme de détection dans les photodétecteurs qui n'ont pas encore été étudiés dans ces détails. Les chercheurs de Valleytronics fabriquent un nouveau matériau 2D bénéficiant d'excitons à longue durée de vie
