Caractérisations structurelles des roll-ups SnS2/WSe2 et des super-réseaux vdW d'ordre élevé. a-c, Images de microscopie optique d'une monocouche WSe2 (a), une hétérostructure vdW hétérobicouche SnS2/WSe2 (b) et un roll-up SnS2/WSe2 (c). Barres d'échelle, 10 µm. ré, Image SEM d'un roll-up SnS2/WSe2 représentatif. Barre d'échelle, 200 nm. e, Image STEM en coupe d'un roll-up SnS2/WSe2 représentatif. Barre d'échelle, 20 nm. F, Image STEM en coupe transversale à plus haute résolution du super-réseau SnS2/WSe2 vdW. Les régions claires et sombres correspondent aux monocouches WSe2 et SnS2, respectivement. Barre d'échelle, 2 nm. g, h, Images de cartographie EDS correspondantes pour W (g) et Sn (h). Barres d'échelle, 2 nm. je, Profils d'intensité EDS pour W (bleu) et Sn (rouge). j, k, Distribution statistique de l'espacement entre les couches entre les atomes W (j) et les atomes Sn (k). Crédit :Nature, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Les matériaux bidimensionnels (2D) et les hétérostructures de van der Waals (vdW) sont des matériaux flexibles avec des couches atomiques distinctes au-delà des unités traditionnelles d'exigences de correspondance de réseau. Néanmoins, les structures 2D de van der Waals explorées jusqu'à présent se limitent à des hétérostructures relativement simples avec un petit nombre de blocs. Il est exponentiellement plus difficile de préparer des super-réseaux vdW d'ordre élevé avec une myriade d'unités alternées en raison de leur rendement limité et des dommages matériels associés au réempilement ou à la synthèse.
En utilisant le processus d'enroulement par force capillaire, Zhao et al. sulfure d'étain synthétique délaminé (SnS
Création d'hétérostructures de van der Waals.
Atomiquement mince, Les matériaux stratifiés 2D ont ouvert de nouvelles voies pour explorer la physique de basse dimension à la limite d'une ou de quelques couches atomiques, pour créer des appareils fonctionnels avec des performances sans précédent ou des fonctionnalités uniques. Les scientifiques des matériaux peuvent mélanger et assortir des matériaux 2D distincts, notamment le graphène, du nitrure de bore hexagonal et des dichalcogénures de métaux de transition pour créer des hétérostructures vdW 2D et des super-réseaux vdW au-delà des limites de l'appariement de réseau. Ces architectures de matériaux ont introduit un paradigme pour concevoir des matériaux artificiels dotés de propriétés structurelles et électroniques pour des fonctions hors de portée des matériaux existants. Les chercheurs avaient jusqu'à présent obtenu des hétérostructures et des super-réseaux vdW via une série de méthodes comprenant le dépôt chimique en phase vapeur (CVD), exfoliation mécanique et réempilement couche par couche pour créer diverses hétérostructures. Dans ce travail, Zhao et al. ont rapporté une approche simple pour créer des super-réseaux vdW d'ordre élevé en enroulant des hétérostructures vdW 2D. Les scientifiques ont exposé les hétérostructures vdW 2D/2D cultivées par CVD à une solution d'éthanol-eau-ammoniac pour permettre à la force capillaire de conduire des processus de délaminage et d'enroulement spontanés pour former des enroulements d'hétérostructures vdW. Ces matériaux contenaient des super-réseaux vdW d'ordre élevé sans processus de transfert et de réempilement multiples. L'équipe a ensuite utilisé des études de cartographie élémentaire par microscopie électronique à transmission à balayage (STEM) et par spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS) pour déterminer la composition atomique des super-réseaux.
Développement d'hétérostructures roll-up vdW
Les scientifiques ont ensuite mené des études de transport électrique pour montrer l'évolution des caractéristiques de transport de 2D à 1D avec une conductance considérablement améliorée et une magnétorésistance dépendante de l'angle dans les super-réseaux vdW. Ils ont étendu la stratégie d'enroulement pour créer divers super-réseaux vdW 2D/2D et des super-réseaux complexes à trois composants 2D/2D/2D vdW utilisant des matériaux sulfure d'étain/disulfure de molybdène/disulfure de tungstène. La technique a également permis la production de matériaux au-delà de la 2D, y compris des matériaux 3D ou 1D pour générer une gamme de super-réseaux vdW multidimensionnels.
Processus de fabrication
Pendant le processus de fabrication des super-réseaux vdW enroulables, Zhao et al. a d'abord fait croître un cristal atomique 2D sur un substrat de silicium en dioxyde de silicium en utilisant un procédé de dépôt chimique en phase vapeur modifié. L'équipe a utilisé les cristaux 2D résultants comme modèles pour la croissance épitaxiale vdW afin d'obtenir des hétérostructures vdW. Ils ont ensuite lancé des processus d'enroulement entraînés par la force capillaire en utilisant une solution d'éthanol-eau-ammoniac. La solution s'est intercalée à l'interface entre les hétérostructures vdW sulfure d'étain/disulfure de tungstène et le substrat sous-jacent de dioxyde de silicium/silicium pour délaminer les constructions sulfure d'étain/disulfure de tungstène et induire des processus d'enroulement spontanés à l'aide de la tension superficielle. Le travail a permis des cumuls d'hétérostructures vdW 2D contenant des super-réseaux vdW 2D d'ordre élevé. Les chercheurs ont ensuite utilisé un fraisage par faisceau d'ions focalisé pour produire une tranche transversale des enroulements, et les ont analysés à l'aide d'études de cartographie élémentaire STEM et EDS à haute résolution.
Propriétés de transport électrique et de magnétotransport des super-réseaux vdW roll-up SnS2/WSe2. une, Structure atomique et densité de charge différentielle calculées pour le super-réseau SnS2/WSe2 vdW. Les isosurfaces amarante et bleue représentent des différences de densité de charge négatives et positives, respectivement, entre le super-réseau vdW et les couches séparées. La valeur de l'isosurface est choisie égale à 0,0005e au−3 (e, charge élémentaire; au, unité atomique). b, Structure de bande calculée de l'hétérobicouche SnS2/WSe2 (EF, niveau de Fermi). c, Structure de bande calculée du super-réseau SnS2/WSe2 vdW (vdWSL). ré, Caractéristiques de sortie du FET à enroulement SnS2/WSe2 et du FET hétérobicouche SnS2/WSe2 à Vgs =0 V. e, Caractéristiques de transfert du FET roll-up SnS2/WSe2 et du FET hétérobicouche SnS2/WSe2 à Vds =1 V. f, Distribution statistique du courant de sortie à Vds =1 V et Vgs =0 V, soulignant que les FET à enroulement SnS2/WSe2 présentent une conductance considérablement plus élevée que les hétérobicouches. g, Magnétorésistance (ΔMR) de super-réseaux vdW enroulés avec différents angles de rotation θ à T =3 K. En médaillon, schéma des super-réseaux vdW roll-up, et définition de et . h, Magnétorésistance dépendant de l'angle du super-réseau vdW d'enroulement SnS2/WSe2 à 9 T. i, Comparaison de la magnétorésistance du superréseau vdW roll-up SnS2/WSe2 et de l'hétérobicouche SnS2/WSe2 à T =3 K, montrant une dépendance linéaire au champ magnétique pour l'enroulement et une dépendance quadratique pour l'hétérobicouche. Crédit :Nature, doi:10.1038/s41586-021-03338-0. 
Le processus d'enroulement ouvre une voie directe pour les super-réseaux d'ordre élevé et fournit aux scientifiques des matériaux une méthode pour adapter le couplage intercouche, dimensionnalité et topologie de la structure de super-réseau résultante. Par exemple, en transformant les hétérostructures vdW bicouche sulfure d'étain/diséléniure de tungstène en un super-réseau vdW d'ordre élevé, Zhao et al. pourrait modifier sa structure de bande et donc ses propriétés électroniques. Les chercheurs ont exploré les effets en effectuant des calculs de premiers principes basés sur la théorie des perturbations à plusieurs corps et ont sondé la structure de bande électronique des super-réseaux vdW résultants. Les résultats ont montré que l'hétérobicouche présentait un alignement de bande de type II avec le maximum de bande de valence (VBM) provenant du matériau de séléniure de tungstène et le minimum de bande de conduction provenant du sulfure d'étain pour une bande interdite indirecte apparente de 0,33 eV. Des altérations structurelles supplémentaires des super-réseaux pourraient changer le profil des caractéristiques principalement supraconductrices dans les hétérobicouches au comportement métallique.
Superlattices vdW enroulables multidimensionnels.a, b, Vues en coupe schématique (en haut) et images SEM (en bas) du super-réseau vdW 2D/2D (NbSe2/MoSe2) (a) et du super-réseau 2D/2D/2D (SnS2/MoS2/WS2) vdW (b). Barres d'échelle, 1 µm. c–f, Vues schématiques en coupe (en haut) et images SEM (en bas) des super-réseaux vdW enroulés au-delà de 2D/2D :3D/2D (Al2O3/WSe2) super-réseaux vdW (c) ; Superréseau 3D/2D/2D (Al2O3/ SnS2/WSe2) vdW (d) ; super-réseau vdW 1D/2D (Ag/WSe2) (e); Superréseau vdW 1D/3D/2D (Ag/Al2O3/WSe2) (f). Barres d'échelle, 1 µm. g, Image STEM du super-réseau SnS2/MoS2/WS2 vdW. Barre d'échelle, 2 nm. h, Image cartographique EDS de W (bleu), Mo (vert) et Sn (rouge). Barre d'échelle, 2 nm. je, Profil d'intensité EDS intégré pour W, Lu et Sn. j, Distribution statistique de l'espacement intercouche entre les atomes W en g. k, Image STEM transversale du super-réseau Al2O3/WSe2 vdW. Barre d'échelle, 2 nm. moi, Image cartographique EDS de W (bleu). Barre d'échelle, 2 nm. m, Profil d'intensité EDS intégré pour W. n, Distribution statistique de la périodicité du super-réseau entre les atomes W dans k. Crédit :Nature, doi:10.1038/s41586-021-03338-0.
Transistors à effet de champ
Pour comprendre les propriétés électriques des super-réseaux vdW, les chercheurs ont ensuite développé des transistors à effet de champ (FET) en utilisant les hétérobicouches et les super-réseaux vdW enroulés sur un substrat de dioxyde de silicium/silicium, avec des films métalliques minces comme électrodes de source et de drain, un substrat de silicium comme grille arrière et du dioxyde de silicium comme diélectrique de grille de l'installation lors des études de transport électrique. Le dispositif hétérobicouche a montré peu de conduction, tandis que les super-réseaux vdW enroulés ont montré une conductance élevée avec un courant de 100 µA à une polarisation de 1 V. Les résultats ont mis en évidence le transport de charge considérablement amélioré dans les super-réseaux vdW enroulés en raison de la bande interdite considérablement réduite. Sur la base des caractéristiques de transfert, Zhao et al. déterminé la mobilité des porteurs et la densité des porteurs dans l'hétérobicouche vdW et les super-réseaux d'enroulement. Les travaux ont indiqué une évolution de la structure des bandes. Notamment, l'équipe a montré comment la dimensionnalité est passée de 2D à 1D lors de l'enroulement. Ils ont confirmé la nature de transport 1D des enroulements en utilisant des études de magnétorésistance dépendant de l'angle.
Super-réseaux d'ordre élevé .
Zhao et al. ensuite étendu la stratégie d'enroulement pour produire des enroulements de super-réseaux 2D/2D avec des compositions chimiques et des propriétés physiques distinctes en tant que plate-forme riche pour étudier la ferroélectricité, ferromagnétisme, supraconductivité et piézoélectricité sous diverses géométries et dimensionnalités. Ils ont également développé des structures de super-réseau d'ordre élevé contenant des unités répétitives de monocouches et de bicouches pour former une structure de super-réseau très uniforme pour les trois matériaux 2D constitutifs. Ils ont étendu l'approche pour créer des super-réseaux vdW à dimensions mixtes basés sur le dépôt de couche atomique (ALD). Les chercheurs ont également développé des super-réseaux plus complexes en enroulant l'hétérobicouche avec différentes compositions de matériaux et chiralités pour présenter une direction passionnante à explorer dans de futures études.
Illustration schématique et caractérisations électriques des FET à enroulement SnS2/WSe2 a, FET hétérobicouche SnS2/WSe2. b, FET à enroulement SnS2/WSe2. La couleur rose représente WSe2, le jaune indique SnS2 et l'or représente les plots de contact Cr/Au. c, ré, Distribution statistique de la mobilité (c) et de la concentration en porteurs (d) des FET hétérobicouches SnS2/WSe2 et des FET à enroulement SnS2/WSe2. e, Magnétorésistance normalisée des super-réseaux vdW enroulés avec différents angles de rotation θ à T =3 K. Les formes et les amplitudes se chevauchent lorsque le champ est normalisé à Bsinθ. Crédit :Nature, doi:10.1038/s41586-021-03338-0. 
De cette façon, Bei Zhao et ses collègues ont développé une approche simple et générale pour former des super-réseaux vdW multidimensionnels d'ordre élevé contenant des couches alternées de matériaux 2D distincts, aux côtés des matériaux 3D et 1D. Les matériaux ont conservé des compositions et des dimensions très variables pour créer des constructions artificielles de haute technologie au-delà des systèmes de matériaux traditionnels. Le travail offre une liberté considérable pour adapter les structures de super-réseau résultantes pour le couplage intercouche, chiralité et topologie. De tels matériaux peuvent être réglés pour produire des structures de super-réseaux complexes ressemblant à celles généralement utilisées dans les transistors à plusieurs feuilles, dispositifs à effet tunnel quantique, diodes électroluminescentes avancées, ou lasers quantiques en cascade. Cette configuration expérimentale avec des composants 1D et 3D offre des géométries uniques qui sont utiles pour explorer la physique quantique et réaliser des fonctions spécifiques de l'appareil. Le travail fournit également une plate-forme matérielle riche pour les études fondamentales et les applications techniques.
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