Graphène, une seule couche d'atomes de carbone, est un matériau d'électrode attrayant pour les applications de supercondensateurs en raison de sa grande surface spécifique. Cependant, comment les électrolytes interagissent avec le matériau carboné pour stocker l'énergie n'est toujours pas bien compris. Des scientifiques du Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) et de l'Université de Princeton ont étudié comment la chimie de surface du graphène affecte le mécanisme de stockage de charge. Ils ont découvert que les défauts à la surface du graphène modifient l'interaction du liquide avec la surface. Les cations du liquide ionique, c'est à dire., ions positifs, agrégat près d'un défaut, et les anions ou ions négatifs sont repoussés par elle, modifier l'arrangement moléculaire du liquide ionique à la surface.

« Identifier comment les espèces ioniques chargées se lient à la surface de l'électrode est très important pour augmenter la capacité de stockage et améliorer la cinétique de charge-décharge des dispositifs de stockage d'énergie, " a déclaré le Dr M. Vijayakumar, qui a dirigé la recherche.

Les supercondensateurs traditionnels sont constitués de carbone à haute surface spécifique. Cependant, le graphène a potentiellement la surface spécifique la plus élevée parmi les matériaux carbonés et, Donc, pourrait augmenter considérablement la capacité spécifique. Cependant, il est difficile de comprendre et de contrôler comment les espèces ioniques chargées sont incorporées et transportées dans les électrodes de graphène. La recherche de l'équipe fournit des informations fondamentales sur les structures moléculaires construites lorsque le graphène a des groupes fonctionnels ou des défauts qui interagissent avec l'électrolyte. L'étude fournit aux scientifiques une compréhension de base pour créer de meilleurs matériaux pour le stockage d'énergie.

"Le problème est que la plupart des études sont basées sur l'hypothèse que le graphène sans défaut est utilisé, ce qui n'est pas réaliste et fausse l'interprétation des résultats de la recherche, " a déclaré le Dr Birgit Schwenzer, un scientifique des matériaux qui a travaillé sur l'étude. "Nous voulions savoir quelle influence les défauts auraient sur les interactions du graphène avec les électrolytes."

Les chercheurs ont mélangé du graphène exfolié avec le liquide ionique. Contrairement aux autres électrolytes, le liquide ionique contient des ions organiques volumineux chargés négativement et positivement. Dans ce cas, le cation était le 1-butyl-3-méthyl-imidazolium (BMIM+), et l'anion était le trifluorométhanesulfonate (TfO-). Une fine couche de liquide ionique s'est formée autour des flocons de graphène. L'équipe a analysé la couche mince à l'aide d'un spectromètre de résonance magnétique nucléaire tournant à angle magique de champ magnétique de 11,7 Tesla, Spectroscopie photoélectronique aux rayons X à l'EMSL et spectroscopie infrarouge à transformée de Fourier au Laboratoire des Sciences Physiques du PNNL.

Ils ont corrélé les spectres avec des modèles informatiques de l'interaction entre une molécule liquide ionique et le graphène avec un seul défaut ou groupe fonctionnel, tel qu'un groupe hydroxyle, qui est un atome d'oxygène et un atome d'hydrogène, attaché à la surface. Les modèles ont été construits en utilisant la théorie fonctionnelle de la densité avec des méthodes empiriques basées sur la correction de la dispersion.

"Nous tenons à souligner que le modèle ne considère qu'un seul groupe hydroxyle, " a déclaré Vijayakumar. " Des études théoriques plus détaillées avec plus de groupes fonctionnels sont en cours, ce qui nous donnera une meilleure compréhension de la région interfaciale."

L'équipe a découvert que les groupes fonctionnels à la surface modifient l'arrangement moléculaire des cations et des anions du liquide. Par exemple, les cations sont plus susceptibles d'être absorbés à proximité des groupes fonctionnels contenant de l'oxygène, en raison de l'attraction relativement plus élevée du cation chargé positivement du liquide ionique vers l'oxygène chargé négativement dans le groupe hydroxyle. Plus loin, les défauts chargés négativement repoussent les anions TfO-. Les cations et les anions présentent une variété d'orientations moléculaires près des groupes fonctionnels sur la surface du graphène, bien différent de leur arrangement parfait sur un matériau sans défaut.

Cette étude est une preuve de principe, montrant comment le graphène avec des défauts et des interactions liquides ioniques peut être étudié. Maintenant, ils cherchent à étendre leurs recherches à différents modèles moléculaires capables de gérer plus de défauts sur la surface du graphène et d'autres complexités.