Dans un article publié dans le Science Bulletin , une équipe de scientifiques chinois prédit un nouvel électride K(NH3 )2 , avec des électrons interstitiels répartis dans des cages formées de six molécules d'ammoniac et formant un réseau triangulaire quasi-2D. Ils ont révélé que ce matériau subit une transition de phase spin-Peierls sous des pressions modérées.
Cette étude a été dirigée par le professeur Jian Sun (Laboratoire national des microstructures du solide, École de physique et Centre d'innovation collaborative des microstructures avancées, Université de Nanjing). L'équipe a utilisé MAGUS, son logiciel de prédiction de structure cristalline qu'elle a développé elle-même, et a effectué des calculs de principes fondamentaux pour déterminer les structures cristallines du composé potassium-ammoniac sous des pressions modérées, qui est reconnu depuis longtemps comme un électride dans des conditions ambiantes.
Les interactions électron-phonon et les corrélations électron-électron représentent deux facettes cruciales de la physique de la matière condensée. Dans un système modèle de chaîne antiferromagnétique spin-1/2 à moitié remplie, la dimérisation du réseau induite par l'interaction électron-noyau peut être intensifiée par la répulsion coulombienne sur place, entraînant un état de spin-Peierls. En deux dimensions, cependant, le matériau réel présentant de tels phénomènes n'a jamais été trouvé.
D'autre part, les électrures sont des matériaux dans lesquels des électrons non liés occupent des vides cristallins et présentent des comportements anioniques (IAE). Il est bien établi que les corrélations entre les IAE polarisés en spin et leur couplage avec des noyaux adjacents pourraient déclencher des phénomènes quantiques plus intéressants.
Cependant, jusqu’à présent, très peu de travaux ont exploré les interactions entre les IAE corrélés et les phonons. L'une des principales raisons est le grand nombre d'atomes dans les électrides organiques, où émergent la plupart des IAE antiferromagnétiques.
L'équipe a identifié que le R-3m K(NH3 )2 atteint une stabilité thermodynamique à environ 2 GPa, qui adopte une cellule primitive rhomboédrique, et les molécules d'ammoniac sont situées des deux côtés des couches de potassium.
Certains électrons de valence sont répartis dans des cavités intercouches entourées de six atomes d'hydrogène, formant des électrons anioniques interstitiels. La bande traversant le niveau de Fermi est principalement attribuée à ces IAE, qui existent sous forme d'entités isolées avec des molécules d'ammoniac pontantes.
Les chercheurs ont également exploré les effets de la pression sur les phonons et les propriétés électroniques. Les singularités de Van-Hove (VHS) sont amenées au niveau de Fermi sous une pression plus élevée, ce qui induit l'instabilité de type Peierls et la structure dimérisée. Ces VHS contribuent également à une densité d’états par étapes, améliorant les corrélations électroniques et induisant une instabilité magnétique. L'état magnétique fondamental s'avère être un antiferromagnétisme de type zigzag, qui peut être décrit par le modèle Heisenberg avec des interactions magnétiques modulées entre les voisins les plus proches.
Plus important encore, les calculs des premiers principes révèlent que l'instabilité magnétique et l'instabilité de Peierls non seulement coexistent, mais présentent également une interaction positive, constituant un scénario de transition spin-Peierls sans précédent dans un matériau 2D réaliste, impliquant en particulier les IAE.
"Il est très intriguant de révéler des phénomènes physiques aussi abondants dans un matériau réaliste. Les interactions entre les IAE et les phonons corrélés peuvent servir d'inspiration pour l'exploration des interactions magnétiques, des distorsions structurelles et des ondes de densité de charge", explique Jian.
Plus d'informations : Chi Ding et al, Transition de spin-Peierls quasi-2D à travers des électrons anioniques interstitiels dans K(NH3 )2 , Bulletin scientifique (2024). DOI :10.1016/j.scib.2024.02.016
Fourni par Science China Press
