Une équipe de recherche du centre RIKEN pour la photonique avancée et de l'Université de Tokyo a développé un nouveau type d'interféromètre pour résoudre les franges provenant à la fois de l'interférence optique des impulsions attosecondes et de l'interférence quantique des états électroniques dans une matière. Ils ont démontré la faisabilité de leur interféromètre par division post-génération d'impulsions harmoniques d'ordre élevé avec une expérience utilisant un échantillon d'atome d'hélium. Ils présentent leurs travaux dans la revue Ultrafast Science .

L'interférence de type Ramsey entre plusieurs états quantiques dans le domaine temporel est l'une des techniques cruciales pour étudier la dynamique quantique dans une matière. Plus important encore, une énergie photonique beaucoup plus élevée est nécessaire pour résoudre une dynamique beaucoup plus rapide dans cette technique d'interférence, car la période des franges de l'interférence est inversement proportionnelle à l'énergie photonique.

En conséquence, l'énergie photonique de plus de 20 eV, qui équivaut à la région de longueur d'onde dans l'ultraviolet extrême (XUV), est nécessaire pour résoudre la dynamique quantique dans le régime attoseconde. L'impulsion harmonique d'ordre élevé (HH) d'une impulsion laser femtoseconde infrarouge-visible intense est une source de lumière prometteuse pour cette technique.

"Cependant, il était très difficile de générer une paire d'impulsions HH cohérentes", explique Nabekawa de RIKEN. "Parce que nous ne pouvons pas fabriquer un demi-miroir dans la région de longueur d'onde XUV comme c'est généralement le cas dans la région de longueur d'onde visible." Jusqu'à présent, les chercheurs utilisaient une paire d'impulsions femtosecondes fondamentales cohérentes délivrées par un interféromètre conventionnel avant de générer l'impulsion HH.

"Le délai entre la paire d'impulsions ne peut pas s'approcher de 0", déclare Nabekawa, soulignant un inconvénient du schéma conventionnel. "Cela est dû à la forte perturbation du processus hautement non linéaire de la génération HH au chevauchement temporel de la paire d'impulsions laser fondamentale."

L'équipe de recherche a résolu ce problème en plaçant un interféromètre nouvellement développé derrière le générateur HH pour diviser directement l'impulsion HH en une paire. Dans cet interféromètre, l'impulsion HH est spatialement divisée avec des réflexions proches ou autour des limites de deux miroirs Si configurés en parallèle situés aussi près que possible.

Par conséquent, l'interférence de la paire HH apparaît dans le profil spatial de la paire d'impulsions HH focalisée. "[L']idée clé est que nous captons les atomes uniquement dans la région où la paire d'impulsions HH interfère spatialement", explique Matsubara de l'Université de Tokyo. "Pour ce faire, nous avons étroitement focalisé l'impulsion de troisième harmonique (TH) dans la région d'interférence de la paire d'impulsions HH en tant qu'impulsion de sonde."

Dans l'expérience, l'impulsion TH est séparée devant l'interféromètre HH, traverse un interféromètre de type Mach-Zehnder à retard réglable et est combinée avec la paire d'impulsions HH. La paire d'impulsions HH et l'impulsion TH copropagative sont focalisées dans un jet d'hélium gazeux injecté dans un spectromètre d'électrons, qui enregistre les distributions angulaires et les spectres d'énergie cinétique des électrons détachés des atomes d'hélium avec ionisation.

Un atome d'hélium à l'état électronique fondamental est excité à l'état 2p en absorbant un photon de la 13e impulsion HH, puis photoionisé par l'impulsion de sonde TH irradiée environ 184 fs après. "Nous avons clairement distingué le spectre d'électrons 2p des autres spectres d'électrons en analysant la distribution angulaire", explique Ishikawa de l'Université de Tokyo, qui était responsable du calcul ab initio pleine dimension à deux électrons de la distribution angulaire des électrons 2p.

Le rendement des électrons 2p a été modulé lors du délai de balayage entre les deux impulsions HH. La période de modulation a été de 200 as, ce qui équivaut à l'inverse de l'énergie d'excitation à l'état 2p, 21,2 eV. Ceci est la preuve d'une interférence de type Ramsey dans le régime attoseconde. "Les franges d'interférence continuent du temps de retard 0 au temps de retard beaucoup plus long que le temps de cohérence de la 13e impulsion HH. C'est la transition transparente de l'interférence optique des impulsions XUV à l'interférence quantique des états électroniques jamais observée auparavant ", déclare Nabekawa.

Matsubara dit que "cette nouvelle approche devrait faciliter l'étude de l'évolution temporelle ultrarapide de la cohérence entre les états électroniques couplée à la dynamique nucléaire dans une molécule". + Explorer plus loin

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