Observation expérimentale de la localisation transitoire de Wannier-Stark et du diagramme visualisé. a Spectres de transmission différentielle expérimentaux sur un film polycristallin de pérovskite MAPbI3 à température ambiante, en fonction du temps de retard des impulsions de la sonde après les impulsions de la pompe THz. Les impulsions THz ont une intensité de champ de crête de 6 MV/cm et une fréquence centrale de 20 THz; les impulsions de la sonde ont une énergie photonique de 1,4 ~ 2,4 eV. b Profil temporel du transitoire de polarisation THz appliqué. c Image schématique de la localisation Wannier–Stark. En présence de forts champs externes le long de l'axe c, états électroniques (orange :bande de conduction, bleu :bande de valence) sont localisées à quelques couches du plan ab et séparées énergétiquement par ΔεWSL = eETHzD entre les sites adjacents du réseau. Les flèches noires représentent les transitions interbandes au sein d'un même site (n = 0) et entre différents sites (n = ±1). d L'absorbance avec et sans la polarisation transitoire externe. La localisation de Wannier-Stark réduit efficacement la structure électronique 3D en une structure en couches 2D le long du plan ab, comme représenté en bleu avec la structure 3D simplifiée. Dans le cas de ETHz = 6 MV/cm en considérant la constante de réseau D de 12,5 Å, ΔεWSL = eETHzD est estimé à 750 meV, cohérent avec le spectre montrant que la bande d'absorption de n = −1 et n = 0 sont distantes de ~750 meV. Crédit :DOI :10.1038/s41467-021-26021-4
Des scientifiques de l'Université de Paderborn, l'Institut Max Planck pour la recherche sur les polymères et l'Université de Constance ont réussi à atteindre un état quantique rare. Ils sont les premiers à avoir démontré la localisation de Wannier-Stark dans une substance polycristalline. Prédit il y a environ 80 ans, l'effet n'a été prouvé que récemment, dans un monocristal.
Jusqu'à maintenant, les chercheurs ont supposé que cette localisation n'était possible que dans de telles substances monocristallines qui sont très compliquées à produire. Les nouvelles découvertes représentent une percée dans le domaine de la physique et pourraient à l'avenir donner naissance à de nouveaux modulateurs optiques, par exemple, utilisable dans les technologies de l'information basées sur la lumière, entre autres. Les physiciens ont publié leurs découvertes dans la revue technique très respectée, Communication Nature .
Plus fort et plus rapide que la foudre
Les atomes d'un cristal sont disposés dans une grille tridimensionnelle, maintenus ensemble par des liaisons chimiques. Ces obligations peuvent, cependant, être dissous par des champs électriques très forts qui déplacent les atomes, allant même jusqu'à introduire tellement d'énergie dans le cristal qu'il est détruit. C'est ce qui se passe lorsque la foudre frappe et que les matériaux se liquéfient, vaporiser ou brûler, par exemple. Pour démontrer la localisation de Wannier-Stark, les expériences des scientifiques ont consisté à créer des champs électriques de plusieurs millions de volts par centimètre, beaucoup plus fort que les champs impliqués dans les coups de foudre. Au cours de ce processus, le système électronique d'un solide - dans ce cas, un polycristal - est contraint de s'éloigner d'un état d'équilibre pendant un temps très court.
"La localisation de Wannier-Stark implique la fermeture virtuelle de certaines liaisons chimiques temporairement. Cet état ne peut être maintenu que pendant moins d'une picoseconde - un millionième d'un millionième de seconde - sans détruire la substance. Une fois que le champ électrique à l'intérieur du cristal est assez fort, les liaisons chimiques vers le champ sont désactivées, rendant brièvement le cristal comme un système de couches non liées. Le chaos règne. Le phénomène est en corrélation avec des changements drastiques de la structure électronique du cristal, entraînant des changements radicaux dans les caractéristiques optiques, en particulier, non-linéarité optique élevée, " explique le professeur Torsten Meier de l'université de Paderborn, responsable de l'analyse théorique des expériences. Les effets non linéaires peuvent donner naissance à de nouvelles fréquences, par exemple, sans laquelle la manipulation ciblée de la lumière nécessaire aux télécommunications modernes ne serait pas possible.
Le passage du monocristallin au polycristallin
L'effet a été démontré pour la première fois il y a trois ans en utilisant un rayonnement térahertz intense dans une structure cristalline particulière, impliquant l'arrangement précis de la structure atomique, dans un cristal d'arséniure de gallium. "Cet arrangement précis était nécessaire pour que nous puissions observer la localisation induite par le champ, " explique Meier, qui a simulé et décrit les expériences menées à l'Université de Constance en 2018. Maintenant, les physiciens ont fait un pas de plus.
« Nous voulions déterminer si la pérovskite polycristalline, couramment utilisé dans les cellules solaires et les LED, peut également être utilisé comme modulateur optique, " dit Heejae Kim, chef d'équipe au Max Planck Institute for Polymer Research. Les modulateurs optiques ciblent les caractéristiques de la lumière pour la rendre utilisable de manières supplémentaires. Entre autres, ils sont utilisés dans les télécommunications, LCD, lasers à diodes et traitement des matériaux. Cependant, jusqu'à présent leur fabrication était non seulement coûteuse, mais aussi presque uniquement limité au domaine des monocristaux. Les polycristaux tels que la pérovskite pourraient changer cela, utilisés comme modulateurs abordables avec une large gamme d'applications à l'avenir.
Les simulations prouvent la conjecture
"Malgré l'orientation aléatoire des cristallites individuels, les petits blocs de construction dans le polycristal, nous avons pu observer des résultats clairs qui correspondent à ceux caractéristiques de la localisation de Wannier-Stark, " poursuit Kim. Les simulations effectuées à Paderborn ont par la suite confirmé ces résultats. Meier explique, "Bien que l'échantillon soit polycristallin, il apparaît que les changements induits par le champ dans les caractéristiques optiques sont dominés par une orientation particulière entre les cristallites et le champ électrique."
Au-delà de la première réalisation de la localisation de Wannier-Stark dans une substance polycristalline, il y a une chose qui est particulièrement intéressante à noter :l'intensité du champ nécessaire pour observer l'effet est considérablement plus faible que dans l'arséniure de gallium monocristallin. Selon Kim, "C'est le résultat de la structure atomique de la pérovskite, C'est, de la coïncidence d'une constante de réseau élevée - la distance entre les atomes - et d'un spectre étroit dans une orientation cristalline particulière. Les projets futurs des chercheurs consistent à étudier plus à fond cet état extrême de la matière au niveau atomique, rechercher des substances supplémentaires et examiner d'autres applications de l'effet.
