Les mathématiciens du Center for Advanced Mathematics for Energy Research Applications (CAMERA) du Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) ont développé un algorithme mathématique pour déchiffrer la dynamique de rotation des particules de torsion dans de grands systèmes complexes à partir des modèles de diffusion des rayons X observés dans des des expériences sophistiquées de spectroscopie de corrélation de photons aux rayons X (XPCS).

Ces expériences, conçues pour étudier les propriétés des suspensions et des solutions de colloïdes, macromolécules, et les polymères - ont été établis comme des moteurs scientifiques clés pour bon nombre des mises à niveau des sources lumineuses cohérentes en cours au sein du département américain de l'Énergie (DOE). Les nouvelles méthodes mathématiques, développé par l'équipe CAMERA de Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, et James Sethian, ont le potentiel de révéler beaucoup plus d'informations sur la fonction et les propriétés des matériaux complexes qu'il n'était possible auparavant.

Les particules en suspension subissent un mouvement brownien, se trémoussant lorsqu'ils se déplacent (translatent) et tournent (tournent). Les tailles de ces fluctuations aléatoires dépendent de la forme et de la structure des matériaux et contiennent des informations sur la dynamique, avec des applications à travers la biologie moléculaire, découverte de médicament, et la science des matériaux.

XPCS fonctionne en focalisant un faisceau cohérent de rayons X pour capturer la lumière diffusée par les particules en suspension. Un détecteur capte les motifs de speckle résultants, qui contiennent plusieurs minuscules fluctuations dans le signal qui codent des informations détaillées sur la dynamique du système observé. Pour capitaliser sur cette capacité, les prochaines mises à niveau de la source de lumière cohérente à l'Advanced Light Source (ALS) de Berkeley Lab, Source de photons avancée (APS) d'Argonne, et la source de lumière cohérente Linac du SLAC planifient toutes certaines des expériences XPCS les plus avancées au monde, profitant d'une cohérence et d'une luminosité sans précédent.

Mais une fois que vous avez collecté les données de toutes ces images, comment en tirer des informations utiles ? Une technique de pointe pour extraire des informations dynamiques de XPCS consiste à calculer ce que l'on appelle l'autocorrélation temporelle, qui mesure la façon dont les pixels dans les motifs de taches changent après un certain temps. La fonction d'autocorrélation assemble les images fixes, tout comme un film d'antan prend vie alors que des images de cartes postales étroitement liées défilent.

Les algorithmes actuels se sont principalement limités à extraire des mouvements de translation; pensez à un bâton Pogo qui saute d'un endroit à l'autre. Cependant, aucun algorithme précédent n'était capable d'extraire des informations de "diffusion rotationnelle" sur la façon dont les structures tournent et tournent - des informations essentielles pour comprendre la fonction et les propriétés dynamiques d'un système physique. Obtenir ces informations cachées est un défi majeur.

En détournant la lumière

Une percée s'est produite lorsque des experts se sont réunis pour un atelier CAMERA sur XPCS en février 2019 afin de discuter des besoins émergents critiques dans le domaine. L'extraction de la diffusion rotationnelle était un objectif clé, et Hu, un étudiant diplômé en mathématiques de l'UC Berkeley; Donatelli, le responsable CAMERA pour les mathématiques ; et Sethian, Professeur de mathématiques à l'UC Berkeley et directeur de CAMERA, se sont associés pour s'attaquer au problème de front.

Le résultat de leur travail est une nouvelle approche mathématique et algorithmique puissante pour extraire des informations rotationnelles, fonctionne maintenant en 2D et facilement évolutif en 3D. Avec remarquablement peu d'images (moins de 4, 000), la méthode peut facilement prédire les coefficients de diffusion rotationnelle simulés à quelques pour cent près. Les détails de l'algorithme ont été publiés le 18 août dans le Actes de l'Académie nationale des sciences .

L'idée maîtresse est d'aller au-delà de la fonction d'autocorrélation standard, à la place, rechercher les informations supplémentaires sur la rotation contenues dans les fonctions de corrélation croisée angulaire-temporelle, qui comparent la façon dont les pixels changent à la fois dans le temps et dans l'espace. C'est un saut majeur dans la complexité mathématique :les matrices de données simples se transforment en tenseurs de données à 4 voies, et la théorie reliant les informations de rotation à ces tenseurs implique une analyse harmonique avancée, algèbre linéaire, et analyse tensorielle. Pour relier les informations de rotation souhaitées aux données, Hu a développé un modèle mathématique très sophistiqué qui décrit comment les corrélations angulaires-temporelles se comportent en fonction de la dynamique de rotation à partir de ce nouvel ensemble complexe d'équations.

"Il y avait beaucoup de mystères superposés à élucider afin de construire un bon cadre mathématique et algorithmique pour résoudre le problème, " a déclaré Hu. " Il y avait des informations liées à la fois aux structures statiques et aux propriétés dynamiques, et ces propriétés devaient être systématiquement exploitées pour construire un cadre cohérent. Pris ensemble, ils présentent une merveilleuse opportunité de tisser ensemble de nombreuses idées mathématiques. Obtenir cette approche pour extraire des informations utiles de ce qui semble à première vue être terriblement bruyant était très amusant. »

Cependant, résoudre cet ensemble d'équations pour récupérer la dynamique de rotation est difficile, car il se compose de plusieurs couches de différents types de problèmes mathématiques difficiles à résoudre en même temps. Pour relever ce défi, l'équipe s'est appuyée sur les travaux antérieurs de Donatelli sur les projections itératives à plusieurs niveaux (M-TIP), qui est conçu pour résoudre des problèmes inverses complexes où le but est de trouver l'entrée qui produit une sortie observée. L'idée de M-TIP est de diviser un problème complexe en sous-parties, en utilisant la meilleure inversion/pseudoinversion possible pour chaque sous-partie, et itérer à travers ces sous-solutions jusqu'à ce qu'elles convergent vers une solution qui résout toutes les parties du problème.

Hu et ses collègues ont pris ces idées et ont construit une méthode sœur, "Estimation à plusieurs niveaux pour la spectroscopie de corrélation (M-TECS), " résoudre l'ensemble complexe d'équations en couches par des sous-étapes systématiques.

"Le point fort de l'approche M-TECS est qu'elle exploite le fait que le problème peut être séparé en parties linéaires de grande dimension et en parties non linéaires et non convexes de basse dimension, chacun ayant ses propres solutions efficaces, mais ils se transformeraient en un problème d'optimisation extrêmement difficile s'ils devaient être résolus pour tous à la fois, " dit Donatelli.

"C'est ce qui permet à M-TECS de déterminer efficacement la dynamique de rotation à partir d'un système d'équations aussi complexe, alors que les approches d'optimisation standard rencontreraient des problèmes à la fois en termes de convergence et de coût de calcul."

Ouvrir la porte à de nouvelles expériences

« XPCS est une technique puissante qui figurera en bonne place dans la mise à niveau de l'ALS. Ce travail ouvre une nouvelle dimension à XPCS, et nous permettra d'explorer la dynamique de matériaux complexes tels que les molécules en rotation à l'intérieur des canaux d'eau, " dit Alexandre Hexemer, Responsable du programme informatique à l'ALS.

Hu, qui a remporté le prix Bernard Friedman de l'UC Berkeley pour ce travail, a rejoint CAMERA, qui fait partie de la division de recherche informatique de Berkeley Lab, en tant que membre le plus récent. "Ce type de co-conception mathématique et algorithmique est la marque de bonnes mathématiques appliquées, dans lequel les nouvelles mathématiques jouent un rôle central dans la résolution de problèmes pratiques à la pointe de la recherche scientifique, " dit Sethian.

L'équipe CAMERA travaille actuellement avec des scientifiques des lignes de lumière de l'ALS et de l'APS pour concevoir de nouvelles expériences XPCS qui peuvent tirer pleinement parti de l'approche mathématique et algorithmique de l'équipe pour étudier de nouvelles propriétés de dynamique de rotation à partir de matériaux importants. L'équipe travaille également à étendre son travail de cadre mathématique et algorithmique pour récupérer des types plus généraux de propriétés dynamiques à partir de XPCS, ainsi que d'appliquer ces méthodes à d'autres technologies d'imagerie par corrélation.

Ce travail est soutenu par CAMERA, qui est financé conjointement par l'Office of Advanced Scientific Computing Research et l'Office of Basic Energy Sciences, tous deux au sein de l'Office of Science du Département de l'énergie des États-Unis.