Les matériaux quantiques présentent des comportements exotiques dus aux effets de la mécanique quantique, ou comment la matière agit à la très petite échelle des atomes et des particules subatomiques. Les propriétés technologiquement pertinentes des matériaux quantiques résultent d'interactions complexes de charge électronique, orbital, et le spin et leur couplage à la structure cristalline du matériau. Par exemple, dans certains matériaux, les électrons peuvent circuler librement sans aucune résistance; Ce phénomène, appelé supraconductivité, pourrait être exploité pour transmettre la puissance plus efficacement. Typiquement, ces propriétés apparaissent à basse température, où les cristaux présentent une faible symétrie structurelle (cassé).

"Sans surprise, ce régime à basse température est bien étudié, " dit Emil Bozin, un physicien du groupe de diffusion des rayons X de la division de physique de la matière condensée et des sciences des matériaux (CMPMS) du laboratoire national de Brookhaven du département américain de l'Énergie (DOE). "Pendant ce temps, le régime à haute température reste largement inexploré car associé à une symétrie relativement élevée, ce qui est considéré comme inintéressant."

Mais Bozin et ses collègues ont récemment découvert des états de brisure de symétrie locale à haute température. Ces états locaux sont associés à des orbitales électroniques (régions au sein d'un atome où les électrons sont les plus susceptibles de se trouver) qui servent de « précurseurs » de la levée de la dégénérescence orbitale (ODL) à ce qui se passe à basse température. La dégénérescence orbitale fait référence au moment où les orbitales ont la même énergie. La levée de cette dégénérescence signifie que certaines orbitales auront une énergie relativement plus élevée et d'autres une énergie plus faible.

"Nous pensons que ces états locaux sont en quelque sorte des catalyseurs des propriétés matérielles d'intérêt qui se matérialisent à une température beaucoup plus basse, " expliqua Bozin.

Les scientifiques ont observé ces états locaux pour la première fois en 2019 dans un matériau (sulfure de cuivre et d'iridium) avec une transition métal-isolant et dans un supraconducteur à base de fer. Maintenant, l'équipe—représentant Brookhaven Lab; le laboratoire national d'Oak Ridge du DOE ; Université du Tennessee, Knoxville ; et Columbia University — les a trouvés dans un isolant contenant du sodium, titane, silicium, et de l'oxygène. Ce matériau isolant est l'un des minéraux formant le manteau supérieur de la Terre. Au-delà de l'intérêt géologique, c'est un candidat pour les liquides de spin quantiques (QSL), un état exotique de la matière dans lequel les spins des électrons restent fluides aux températures les plus basses, fluctuant en permanence. Les QSL pourraient fournir une plate-forme matérielle pour l'informatique quantique, spintronique (électronique basée sur le spin des électrons plutôt que sur la charge), supraconductivité, et d'autres technologies.

"Nos résultats suggèrent que ce comportement de précurseur ODL à haute température peut être assez courant et devrait être pris en compte dans les études théoriques pour comprendre les propriétés fonctionnelles des matériaux quantiques, " a déclaré le physicien Weiguo Yin du groupe de théorie de la matière condensée de la division CMPMS.

Pour sonder la structure atomique du matériau, l'équipe a analysé comment le matériau diffusait les neutrons et les rayons X. Les deux sondes sont nécessaires en raison de leurs sensibilités différentes à des éléments particuliers en fonction du poids atomique. Contrairement aux rayons X, les neutrons peuvent distinguer les éléments légers, comme l'oxygène. Avec les diagrammes de diffusion des neutrons et des rayons X, l'arrangement local des atomes peut être déduit par la fonction de distribution de paires atomiques (PDF), qui décrit les distances entre différents atomes dans un échantillon. À l'aide d'un logiciel, les scientifiques peuvent alors trouver le modèle structurel qui correspond le mieux à la fonction PDF atomique expérimentale.

Leur analyse a révélé des signatures de rupture de symétrie locale bien au-dessus de la température à laquelle le matériau subit une transition structurelle pour former des dimères de titane (deux molécules liées entre elles). Lorsque le matériau est chauffé, ces dimères semblent disparaître, mais réellement, ils restent, évoluant vers un double état ODL.

"La haute température, l'état de symétrie cristallographique élevée suppose la présence d'une dégénérescence orbitale, mais la dégénérescence orbitale peut ne pas être énergétiquement favorable, " dit Bozin. " Comme on le voit ici, les dimères sont remplacés, et ce qui reste est une structure cristalline localement déformée. Cette distorsion lève la dégénérescence de deux orbitales et permet au système d'entrer dans un état de plus faible énergie."

Prochain, l'équipe prévoit d'adapter les propriétés orbitales de ce matériau, par exemple, en remplaçant le titane par du ruthénium, ce qui changera le nombre d'électrons et devrait fournir une meilleure QSL. Ils verront également si les précurseurs ODL existent dans d'autres matériaux et comment ils sont liés à des phénomènes d'intérêt, comme la supraconductivité. En particulier, ils aimeraient explorer des systèmes avec différents degrés de couplage spin-orbite, qui est un mécanisme alternatif pour ODL.

"La découverte de ces précurseurs orbitaux nous aide à mieux comprendre la compétition entre différents états quantiques à basse température, une compréhension qui nous permettra d'incliner le terrain de jeu pour obtenir des matériaux avec les propriétés souhaitées à basse température, " dit Simon Billinge, un physicien dans le groupe de diffusion des rayons X de la division CMPMS et professeur de science et d'ingénierie des matériaux et de physique appliquée et de mathématiques à l'Université de Columbia.