Esquisse schématique de l'expérience de diffusion avec deux processus concurrents. Le faisceau de rayons X doux (flèche bleue, de gauche) frappe l'échantillon magnétique (zone circulaire) où il se disperse du microscopique, modèle de magnétisation en forme de labyrinthe. Dans ce processus, un photon de rayon X est d'abord absorbé par un électron central de cobalt 3p (a). L'état excité résultant peut alors se détendre spontanément (b), émettant un photon dans une nouvelle direction (flèche violette). Cette lumière diffusée est enregistrée comme le signal d'intérêt dans les expériences. Cependant, si un autre photon de rayon X rencontre un état déjà excité, une émission stimulée se produit (c). Ici, deux photons identiques sont émis dans la direction du faisceau incident (flèche bleue vers la droite). Cette lumière ne porte que peu d'informations sur l'aimantation de l'échantillon et est généralement bloquée pour des raisons pratiques. Crédit :MBI Berlin
Les lasers à rayons X à électrons libres délivrent une intense, impulsions ultracourtes de rayons X, qui peut être utilisé pour imager des objets à l'échelle nanométrique en un seul coup. Lorsque la longueur d'onde des rayons X est réglée sur une résonance électronique, les motifs de magnétisation peuvent être rendus visibles. Lors de l'utilisation d'impulsions de plus en plus intenses, cependant, l'image de magnétisation s'estompe. Le mécanisme responsable de cette perte d'intensité de diffusion magnétique résonante est maintenant clarifié.
Tout comme dans la photographie au flash, des flashs de rayons X courts mais intenses peuvent être utilisés pour enregistrer des images ou des diagrammes de diffraction des rayons X qui "gèlent" un mouvement plus lent que la durée de l'impulsion de rayons X. L'avantage des rayons X par rapport à la lumière visible est que les objets à l'échelle nanométrique peuvent être discernés en raison de la courte longueur d'onde des rayons X. Par ailleurs, si la longueur d'onde des rayons X est accordée en fonction d'énergies particulières pour les transitions électroniques, les chercheurs peuvent produire un contraste unique, par exemple, rendre visible l'aimantation de différents domaines au sein d'un matériau. La fraction des rayons X diffusés à partir d'un diagramme de domaine magnétique, cependant, diminue lorsque l'intensité des rayons X dans le pouls augmente. Alors que cet effet a été observé dans les premières images de domaines magnétiques enregistrées à un laser à rayons X à électrons libres en 2012, diverses explications ont été proposées pour expliquer cette perte d'intensité des rayons X diffusés.
Une équipe de chercheurs du MBI Berlin, avec des collègues d'Italie et de France, a maintenant enregistré avec précision la dépendance de l'intensité de diffusion magnétique résonante en fonction de l'intensité des rayons X incident par unité de surface (la "fluence") sur un échantillon du domaine ferromagnétique. Via l'intégration d'un dispositif pour détecter l'intensité de chaque coup frappant la zone d'échantillon réelle, ils ont pu enregistrer l'intensité de la diffusion sur trois ordres de grandeur en fluence avec une précision sans précédent, malgré les variations intrinsèques d'un coup à l'autre du faisceau de rayons X frappant les minuscules échantillons. Les expériences avec les rayons X mous ont été réalisées au laser à rayons X à électrons libres FERMI à Trieste, Italie.
Dépendance à la fluence du signal de diffusion magnétique pour deux durées différentes d'impulsions de rayons X mous. En cas d'émission stimulée, qui est responsable d'une fluence-dépendance similaire à la transition Co 2p-à-valence, les deux courbes devraient coïncider dans cette représentation. Au lieu, les impulsions plus longues de 120 fs conduisent à une diffusion nettement plus faible. Ceci s'explique bien par un modèle ne prenant en compte que la démagnétisation ultrarapide induite par le faisceau de rayons X mous lui-même (traits pleins, les zones ombrées représentent l'incertitude du modèle). Crédit :MBI Berlin
L'aimantation est une propriété directement couplée aux électrons d'un matériau, qui composent le moment magnétique via leur spin et leur mouvement orbital. Pour leurs expériences, les chercheurs ont utilisé des motifs de domaines ferromagnétiques se formant dans des multicouches contenant du cobalt, un matériau prototype souvent utilisé dans les expériences de diffusion magnétique dans les lasers à rayons X. Dans l'interaction avec les rayons X, la population d'électrons est perturbée et les niveaux d'énergie peuvent être modifiés. Les deux effets pourraient conduire à une réduction de la diffusion, soit par une réduction transitoire de l'aimantation réelle dans le matériau due au remaniement des électrons de spin différent, ou en ne pouvant plus détecter l'aimantation à cause du décalage des niveaux d'énergie. Par ailleurs, il a été débattu si le début d'une émission stimulée à des fluences de rayons X élevées administrées pendant une impulsion d'une durée d'environ 100 femtosecondes peut être responsable de la perte d'intensité de diffusion. Le mécanisme dans ce dernier cas est dû au fait qu'en émission stimulée, la direction d'un photon émis est copiée à partir du photon incident. Par conséquent, le photon de rayon X émis ne contribuerait pas au faisceau diffusé loin de la direction d'origine, comme esquissé dans la Fig.1.
Dans les résultats présentés dans Lettres d'examen physique , les chercheurs montrent que si la perte de diffusion magnétique en résonance avec les niveaux de noyau de Co 2p a été attribuée dans le passé à une émission stimulée, pour la diffusion en résonance avec les niveaux de noyau de Co 3p moins profonds, ce processus n'est pas significatif. Les données expérimentales sur toute la plage de fluence sont bien décrites en considérant simplement la démagnétisation réelle se produisant dans chaque domaine magnétique, que les chercheurs du MBI avaient précédemment caractérisés avec des expériences au laser.
Compte tenu de la courte durée de vie des niveaux de cœur Co 3p d'environ un quart de femtoseconde, qui est dominé par la désintégration Auger, il est probable que les électrons chauds générés par la cascade Auger de concert avec les événements de diffusion d'électrons ultérieurs conduisent à un remaniement des électrons de spin up et de spin down, étouffant transitoirement la magnétisation. Comme cette magnétisation réduite se manifeste dans la durée des impulsions de rayons X utilisées (70 et 120 femtosecondes) et persiste beaucoup plus longtemps, la dernière partie de l'impulsion de rayons X interagit avec un motif de domaine où l'aimantation s'est en fait estompée. Ceci est conforme à l'observation selon laquelle une réduction moindre de la diffusion magnétique est observée lorsque l'on frappe l'échantillon magnétique avec le même nombre de photons de rayons X dans une durée d'impulsion plus courte (Fig.2). En revanche, si l'émission stimulée était le mécanisme dominant, le comportement inverse serait attendu.
Au-delà de la clarification du mécanisme à l'œuvre, les découvertes ont des ramifications importantes pour les futures expériences monocoup sur des matériaux magnétiques dans des lasers à rayons X à électrons libres. Similaire à la situation en biologie structurale, où l'imagerie des molécules de protéines par des impulsions laser à rayons X intenses peut être entravée par la destruction de la molécule pendant l'impulsion, les chercheurs qui étudient les nanostructures magnétiques doivent également choisir judicieusement la fluence et la durée d'impulsion dans leurs expériences. Avec la dépendance à la fluence de la diffusion magnétique résonante cartographiée, les chercheurs des lasers à rayons X disposent désormais d'une ligne directrice pour concevoir leurs futures expériences en conséquence.
