Des scientifiques du laboratoire Ames du département américain de l'Énergie ont développé un nouveau modèle informatique qui a ouvert la possibilité de rendre encore plus l'un de leurs outils de recherche les plus puissants.

Un outil particulièrement important dans l'arsenal d'un chimiste est la spectroscopie par résonance magnétique nucléaire (RMN). Un spectromètre RMN mesure la réponse des noyaux atomiques à l'excitation par des ondes radiofréquences. Cela peut fournir aux chercheurs des informations au niveau atomique sur la physique, chimique, et les propriétés électroniques des matériaux, y compris ceux qui ne sont pas cristallins. La RMN à polarisation nucléaire dynamique (DNP) est une version "ultra" de la RMN, qui excite les électrons non appariés dans les radicaux et transfère leur polarisation de spin élevée aux noyaux de l'échantillon analysé, résultant en plus rapide, données plus détaillées. Le laboratoire Ames a développé la DNP-RMN pour sonder des signatures chimiques très faibles mais importantes, et réduire les temps d'expérimentation de quelques jours à quelques minutes.

Les méthodes de calcul jouent un rôle important dans la compréhension des experts de la DNP-RMN, en particulier pour améliorer la conception et l'exécution des expériences l'utilisant. Jusqu'à maintenant, cependant, le travail a été limité dans sa portée, et les améliorations des techniques DNP-RMN ont eu tendance à s'appuyer sur un certain degré de "sérendipité, " selon Fred Perras, un scientifique associé au laboratoire Ames et un récipiendaire 2020 d'un prix de recherche en début de carrière du DOE Office of Science.

"Simuler DNP est un problème complexe, " dit Perras, qui recherche des moyens d'améliorer les techniques de RMN dans la poursuite de l'accent mis par le laboratoire Ames sur la découverte de matériaux. "Cette complexité vient du fait que vous avez un très grand nombre de spins qui participent au processus. Afin de reproduire les améliorations expérimentales et de prédire ce qui va se passer dans une expérience hypothétique, vous devez vraiment être capable d'effectuer ces simulations à la même échelle que celle que vous avez dans votre expérience."

En règle générale, ces calculs évoluent de manière exponentielle avec le nombre de tours dans le système. Dans les simulations de dynamique de spin typiques, c'est limité à environ 5-12 tours; les ordinateurs n'ont pas la mémoire pour s'attaquer à quelque chose de plus gros.

Les chercheurs ont simplifié la simulation en excluant les inutiles, et cher, termes selon Perras, afin que les calculs puissent évoluer de manière linéaire au lieu d'exponentiellement. La nouvelle stratégie permet des simulations à grande échelle de systèmes de spins avec des milliers de noyaux.

Les simulations ont déjà trouvé une caractéristique structurelle inconnue qui permet plus d'améliorations du signal en DNP-RMN, et la théorie aura une large application à une grande variété d'études chimiques des solides à l'avenir.

La recherche est discutée plus en détail dans le document, "Simulation Ab Initio à grande échelle de la polarisation nucléaire dynamique à angle magique, " publié dans le Journal des lettres de chimie physique .