Un schéma du montage expérimental pour les études de diffraction des rayons X résolue en temps sur les couches minces d'or polycristallin. L'échantillon est monté perpendiculairement au faisceau XFEL. Une "pompe" laser excite l'échantillon, puis une « sonde » d'impulsions à rayons X surveille les changements induits par le laser à différents délais. L'encart montre les diagrammes de diffraction des rayons X générés pour le film de 300 nanomètres 50 picosecondes avant et 100, 220, et 390 picosecondes après excitation laser. Crédit :Laboratoire national de Brookhaven
Si vous chauffez suffisamment un matériau solide, l'énergie thermique (chaleur latente) provoque la rupture des molécules du matériau, formant un liquide. L'un des exemples les plus connus de cette transition de phase d'un état solide bien ordonné à un état liquide moins ordonné est la transformation de la glace en eau.
Bien que la fusion soit un processus fondamental de la matière, les scientifiques n'ont pas été pleinement en mesure de comprendre comment cela fonctionne à un niveau microscopique, en raison du manque de capacités de recherche avec une résolution temporelle suffisante. Cependant, l'avènement des lasers à rayons X à électrons libres (XFEL) au cours de la dernière décennie fait l'étude du mécanisme de fusion, ainsi que d'autres dynamiques ultrarapides à l'échelle atomique, possible. Ces instruments utilisent des électrons libres (non liés) pour générer des impulsions lumineuses femtosecondes (un quadrillionième de seconde) dans la région d'énergie des rayons X. Par rapport aux synchrotrons à rayons X, Les XFEL ont des impulsions de rayons X d'une durée beaucoup plus courte et d'une intensité plus élevée.
Maintenant, une équipe de scientifiques internationaux a utilisé l'un de ces instruments, le Pohang Accelerator Laboratory XFEL (PAL-XFEL) en Corée du Sud, pour surveiller la fusion de films d'or d'une épaisseur nanométrique constitués de nombreux cristaux très minuscules orientés dans différentes directions. Ils ont utilisé une impulsion de rayons X ultracourte ("sonde") pour surveiller les changements structurels suite à l'excitation de ces couches minces d'or polycristallin par un laser femtoseconde ("pompe"), ce qui provoque la fonte. Lorsque l'impulsion des rayons X frappe l'or, le faisceau de rayons X est diffracté selon un motif caractéristique de la structure cristalline du matériau. En collectant des images de diffraction des rayons X à différents délais pompe-sonde à l'échelle de la picoseconde (un billionième de seconde), ils ont pu prendre des « instantanés » au fur et à mesure que la fusion commençait et progressait dans les films minces d'or. Les changements dans les schémas de diffraction au fil du temps ont révélé la dynamique du désordre cristallin. Les scientifiques ont sélectionné l'or pour cette étude car il diffracte très fortement les rayons X et présente une transition solide-liquide bien définie.
Les diagrammes de diffraction des rayons X ont révélé que la fusion est inhomogène (non uniforme). Dans un article publié en ligne dans le numéro du 17 janvier de Avancées scientifiques , les scientifiques ont suggéré que cette fusion provient probablement des interfaces où se rencontrent des cristaux d'orientations différentes (imperfections appelées joints de grains), puis se propage dans les petites régions cristallines (grains). En d'autres termes, les joints de grains commencent à fondre avant le reste du cristal.
"Les scientifiques pensaient que la fusion dans les matériaux polycristallins se produit préférentiellement au niveau des surfaces et des interfaces, mais avant XFEL la progression de la fonte en fonction du temps était inconnue, " a déclaré l'auteur co-correspondant Ian Robinson, chef du groupe de diffusion des rayons X dans la division Physique de la matière condensée et science des matériaux (CMPMS) au laboratoire national de Brookhaven du département de l'Énergie des États-Unis (DOE). "On savait que le laser générait des électrons "chauds" (énergétiques), qui provoquent la fonte lorsqu'ils transfèrent leur énergie au cristal. L'idée que ce processus de transfert d'énergie se produit préférentiellement aux joints de grains et n'est donc pas uniforme n'a jamais été proposée jusqu'à présent. »
Les physiciens du Brookhaven Lab (de gauche à droite) Ian Robinson, Tadesse Assefa, Ming Lu, Émile Bozin, et Simon Billinge à la salle blanche du Center for Functional Nanomaterials, où ils fabriquaient des films d'or polycristallin de 50-, 100-, et 300 nanomètres d'épaisseur. L'équipe a utilisé la diffraction des rayons X résolue en temps pour comprendre le mécanisme de fusion des films excités par un laser qui émet des impulsions optiques d'une durée extrêmement courte. Leur analyse des images de diffraction des rayons X a révélé que la fusion (induite par le laser) commence à un endroit puis se déplace vers un autre endroit. Crédit :Laboratoire national de Brookhaven
"Le mécanisme de fusion induite par laser est important à considérer pour le micro-usinage de pièces de précision utilisées dans l'aérospatiale, automobile, et d'autres secteurs, " a ajouté le premier auteur Tadesse Assefa, un post-doctorat dans le groupe Robinson. "La façon dont le laser se couple au matériau est différente selon la durée d'impulsion du laser. Par exemple, les impulsions ultracourtes des lasers femtosecondes semblent être meilleures que les impulsions plus longues des lasers nanosecondes pour effectuer des coupes nettes telles que le perçage de trous."
Pour leur expérience, les scientifiques ont d'abord fabriqué des films minces d'épaisseur variable (50, 100, et 300 nanomètres) au Center for Functional Nanomaterials (CFN), une installation pour les utilisateurs du DOE Office of Science à Brookhaven. Ici, dans l'installation de nanofabrication CFN, ils ont effectué une évaporation par faisceau d'électrons, une technique de dépôt qui utilise des électrons pour condenser le matériau souhaité sur un substrat. L'environnement ultrapropre de cette installation leur a permis de créer des films d'or d'épaisseur uniforme sur une large zone d'échantillon.
Au PAL-XFEL, ils ont effectué une diffraction des rayons X à résolution temporelle sur ces films sur une gamme de niveaux de puissance laser. Un logiciel développé par le personnel de la Computational Science Initiative de Brookhaven Lab a géré l'analyse à haut débit des téraoctets de données générées lorsqu'un détecteur a collecté les images du motif de diffraction. L'équipe a ensuite utilisé un logiciel développé par des scientifiques de Columbia Engineering pour convertir ces images en graphiques linéaires.
Les tracés ont révélé un double pic correspondant à une région "chaude" en cours de fusion (pic intermédiaire) et une région relativement "froide" (le reste du cristal) qui n'a pas encore reçu la chaleur latente de fusion. Par couplage électronique, la chaleur va aux joints de grains puis conduit dans les grains. Cette absorption de chaleur latente a pour résultat une bande de matériau en fusion prise en sandwich entre deux fronts de fusion en mouvement. Heures supplémentaires, cette bande s'agrandit.
Une illustration des emplacements des joints de grains (points d'intersection des lignes) dans un film mince d'or polycristallin. La vue agrandie montre comment un front de fusion créé à ces limites se propage dans les grains après l'excitation du film avec un laser optique. Crédit :Laboratoire national de Brookhaven
"Un front de fusion se situe entre une région solide et une région de fusion, et l'autre entre une zone de fusion et de liquide, " a expliqué Robinson.
Prochain, l'équipe prévoit de confirmer leur modèle à deux fronts en réduisant la taille des grains (augmentant ainsi le nombre de joints de grains) afin qu'ils puissent atteindre la fin du processus de fusion. Parce que la fusion se produit comme une onde traversant les grains de cristal à une vitesse relativement lente (30 mètres par seconde), il faut plus de temps que la plage de synchronisation de l'instrument (500 picosecondes) pour traverser les gros grains.
Ils aimeraient aussi examiner d'autres métaux, alliages (mélanges de plusieurs métaux ou d'un métal associé à d'autres éléments), et des matériaux pertinents du point de vue catalytique, dans lequel les joints de grains sont impliqués dans des réactions chimiques.
"Cette étude représente le tout début de la façon dont nous construisons une compréhension du mécanisme de fusion, " a déclaré Assefa. " En réalisant ces expériences en utilisant différents matériaux, nous pourrons déterminer si notre modèle est généralisable."
