Imagerie PINEM conventionnelle versus holographique. (A) En PINEM conventionnel, les SPP qui se propagent sont imagés avec de longues impulsions d'électrons, ne restituant que son enveloppe moyenne dans le temps avec une résolution spatiale Δx ~ τelvg. (B) En PINEM holographique local, deux SPP se propagent avec des vecteurs d'onde orthogonaux k1 et k2 formant un motif d'onde stationnaire le long de la direction k1 − k2, qui est imagée comme une modulation périodique dans PINEM (l'hologramme). Le contraste interférentiel n'apparaît que lorsque les deux impulsions se chevauchent dans l'espace et dans le temps. En médaillon :image SEM d'une structure fabriquée. Les régions noires sont des rainures, qui servent de sources de plasmons. CCD, appareil à couplage de charge. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav8358
En holographie conventionnelle, un film photographique peut enregistrer le motif d'interférence de la lumière monochromatique diffusée par l'objet à imager avec un faisceau de référence de lumière non diffusée. Les scientifiques peuvent ensuite éclairer l'image développée avec une réplique du faisceau de référence pour créer une image virtuelle de l'objet d'origine. L'holographie a été initialement proposée par le physicien Dennis Gabor en 1948 pour améliorer la résolution d'un microscope électronique, démontré à l'aide de l'optique lumineuse. Un hologramme peut être formé en capturant la distribution de phase et d'amplitude d'un signal en le superposant à une référence connue. Le concept original a été suivi par l'holographie avec des électrons, et après l'invention des lasers, l'holographie optique est devenue une technique populaire pour l'imagerie 3D d'objets macroscopiques, cryptage de l'information et imagerie microscopique.
Cependant, l'extension des hologrammes au domaine ultrarapide reste actuellement un défi avec les électrons, bien que le développement de la technique permettrait la résolution spatio-temporelle combinée la plus élevée possible pour des applications d'imagerie avancées en physique de la matière condensée. Dans une étude récente maintenant publiée dans Avancées scientifiques , Ivan Madan et une équipe de recherche interdisciplinaire dans les départements de Microscopie Ultrarapide et de Diffusion Electronique, La physique, Science et technologie en Suisse, le Royaume-Uni et l'Espagne, a détaillé le développement d'un hologramme utilisant des champs électromagnétiques locaux. Les scientifiques ont obtenu les hologrammes électromagnétiques avec une résolution combinée attoseconde/nanomètre dans un microscope électronique à transmission ultrarapide (UEM).
Dans la nouvelle méthode, les scientifiques se sont appuyés sur des champs électromagnétiques pour diviser une fonction d'onde électronique en une superposition cohérente quantique de différents états d'énergie. La technique s'écarte de la méthode conventionnelle, où le signal d'intérêt et de référence séparés spatialement et recombinés pour reconstruire l'amplitude et la phase d'un signal d'intérêt pour former par la suite un hologramme. Le principe peut être étendu à tout type de configuration de détection impliquant un signal périodique susceptible de subir des interférences, y compris les ondes sonores, Rayons X ou impulsions femtosecondes.
Evolution de l'hologramme du plasmon avec un pas de temps de 0,33 fs. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
De nouvelles avancées dans l'étude de l'holographie ont abouti à une holographie optique résolue dans le temps, réalisé avec succès dans le régime femtoseconde pour une résolution spatiale améliorée en spectroscopie électronique à photoémission résolue en temps (tr-PEEM). Atteindre le domaine ultrarapide peut aussi devenir une réalité, en raison des récents développements en microscopie électronique à transmission ultrarapide utilisant des lasers femtosecondes pour créer des impulsions électroniques ultrarapides. Les évolutions ont permis de filmer en temps réel des modes électroniques collectifs, champs de déformation et textures magnétiques à une résolution de quelques centaines de femtosecondes.
Dans le nouveau travail, Madan et al. a démontré une technique d'imagerie holographique dans le domaine temporel dans un microscope électronique à transmission ultrarapide (UEM). Ils ont basé la technique sur l'interaction cohérente quantique de paquets d'ondes électroniques avec de multiples champs optiques. Pour illustrer la méthode, Madan et al. capturé des films sensibles à la phase à résolution attoseconde/nanomètre de champs électromagnétiques en évolution rapide dans des structures plasmoniques. Les scientifiques ont mis en œuvre deux méthodes expérimentales clés dans l'étude dans une approche permettant d'accéder parallèlement à la cohérence quantique d'états électroniques génériques. Le travail sera pertinent pour d'autres applications de l'optique quantique électronique.
En tant qu'implémentation simple de l'UEM holographique, les scientifiques ont basé l'interférence locale de deux champs sur deux polaritons de plasmon de surface (SPP) se propageant (c'est-à-dire une onde d'oscillation collective d'électrons libres le long d'un métal). Ils ont décrit le mécanisme d'interaction de l'impulsion électronique avec un seul SPP en utilisant microscopie électronique en champ proche (PINEM), puis examiné comparativement les hologrammes produits via l'interférence entre deux SPP dans un PINEM holographique local. Pendant le PINEM conventionnel, les électrons peuvent absorber ou émettre de manière inélastique des quanta d'énergie photonique et filtrer les électrons diffusés de manière inélastique pour permettre la formation d'images dans l'espace réel des champs de plasmons.
GAUCHE :Illustration schématique d'un PINEM holographique local, où deux SPP se propagent avec des vecteurs d'onde orthogonaux k1 et k2 formant un motif d'onde stationnaire le long de la direction k1 − k2, qui est imagée comme une modulation périodique dans PINEM (l'hologramme). Le contraste interférentiel n'apparaît que lorsque les deux impulsions se chevauchent dans l'espace et dans le temps. En médaillon :image SEM d'une structure fabriquée. DROITE :Images holographiques formées par deux impulsions de polarisation orthogonale à des délais différents. (A à D) Micrographies d'images PINEM pour différentes valeurs du délai relatif Δt entre les impulsions photo-excitatrices, comme indiqué sur chaque image. Barres d'échelle, 2 µm. Le SPP émis par la fente verticale se propage de gauche à droite. En conséquence, le motif d'interférence se déplace du coin inférieur gauche au coin supérieur droit. (E à H) Modulation des comptes d'électrons selon la direction k1 − k2 indiquée en (A), calculé comme la moyenne des coups le long de la direction orthogonale à k1 − k2, pris dans le carré en pointillé indiqué en (A). (I) Evolution des profils représentés en (E) à (H) en fonction du délai entre les deux impulsions; en raison de l'orientation de l'échantillon adoptée expérimentalement, les effets de retard entraînent une diminution de la pente des franges (voir la ligne pointillée à titre indicatif) d'un facteur de 0,71 par rapport à la vitesse de phase SPP. (J) Enveloppe de la figure d'interférence en fonction du retard entre les deux impulsions, avec la pente du pic (voir la ligne pointillée à titre indicatif) également diminué d'un facteur de 0,71 par rapport à la vitesse du groupe SPP. Les données d'enveloppe ont été acquises lors d'une mesure distincte sur une plus longue période de retard et avec des pas de temps plus importants. a.u., unités arbitraires. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Pour mettre en œuvre le concept holographique PINEM, Madan et al. utilisé une nanostructure expérimentale composée de deux fentes perpendiculaires, composé d'un film d'argent (Ag) fabriqué par broyage d'ions gallium (Ga), déposé sur une membrane en nitrure de silicium (Si
Madan et al. généralisé l'approche holographique en utilisant la cohérence entre les différents états d'énergie de l'échelle quantique, où la fonction d'onde électronique se sépare lors de l'interaction avec la lumière. Puisque les électrons transportent des informations sur l'amplitude et la phase du champ optique, même après avoir terminé l'interaction, les scientifiques ont exploité ce fait pour permettre l'holographie quantique. Dans les expériences, ils utilisaient un champ lumineux semi-infini créé par la réflexion du faisceau optique d'un miroir optique transparent aux électrons, pour créer un champ de référence indépendant du matériau. La configuration a permis une amplitude spatiale et une phase presque constantes pour préparer un champ de référence optimal pour l'holographie dans l'étude.
Principe de l'holographie électronique spatialement séparée. (A) La distribution d'énergie initiale du faisceau d'électrons est fonction de l'énergie qui atteint un seul pic à E =E0 (à droite). L'interaction avec le champ de référence produit des états de superposition cohérents avec des énergies E =E0 ± nℏω. L'interaction qui s'ensuit avec un SPP dépend de la phase relative entre le SPP et les champs de référence, ce qui se traduit par une distribution d'énergie électronique dépendante de la position. La partie élastique du spectre électronique est ensuite utilisée pour former l'hologramme 2D. Les spectres de droite sont des simulations à partir d'un modèle analytique. (B) Carte hybride énergie-espace (spectrogramme) des électrons après interaction avec les deux champs, comme schématisé en (A). (C) Profils spatiaux de l'intensité normalisée pour les électrons élastiques (courbe bleue) et inélastiques (courbe rouge), tel qu'obtenu à partir de (B) par moyennage énergétique de -1 à 1 eV pour la contribution élastique et de -27 à -12 eV pour l'inélastique. (D) Profils énergétiques au maximum et au minimum de la modulation spatiale indiquée en (B), moyenne sur quatre périodes. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
Dans le cadre de cette étude, la cohérence quantique d'un état électronique ne faisait pas référence à la cohérence entre les électrons, mais à une mesure de la monochromaticité (singularité) et de la stabilité de phase de l'onde plane électronique. Madan et al. utilisé le terme pour déterminer si un électron était à l'état pur ou intriqué dans l'environnement. Au sens quantique, donc, la phase entre les différents états d'énergie a été déterminée par l'opérateur d'évolution temporelle et non au hasard.
Les scientifiques ont ensuite reconstitué la distribution complexe du champ électrique autour de particules ou nanostructures 3D. Ils ont montré que l'équivalence mathématique de l'holographie plasmonique locale et de l'holographie quantique spatialement séparée permettait de traiter les hologrammes enregistrés avec le même formalisme de propagation des ondes stationnaires. Madan et al. a ainsi présenté une observation de cet effet en enregistrant des hologrammes formés par le front d'onde incliné de la lumière réfléchie par un miroir d'argent et une onde plasmon émise par un trou creusé dans la couche d'argent. Le motif résultant présentait une périodicité qui était naturellement absente d'un hologramme à demi-teinte.
Proposition pour la détermination de la cohérence des électrons photoémis. (A) Matrice de densité d'un état totalement cohérent (pur) créé par photoémission. (B) Spectrogramme spatialement dépendant formé après interaction de l'état pur avec un SPP. (C) Matrice de densité de l'état complètement mélangé. (D) Spectrogramme formé après interaction de l'état mixte avec un SPP. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav8358.
À l'aide de calculs de modèle, Madan et al. discriminé entre une distribution d'électrons hautement cohérente (pure) et totalement incohérente (complètement mélangée). Pour ça, ils ont modélisé la matrice de densité des photoélectrons générés, par exemple, en utilisant l'éclairage UV d'une cible solide. Ils ont ensuite coordonné les états des électrons pour interagir avec un polariton de plasmon en déplacement dans la configuration expérimentale. En observant la distribution de l'énergie des électrons, les scientifiques ont pu établir s'il y avait une cohérence partielle dans les électrons photoémis. Sur la base de l'observation, ils ont proposé une extension supplémentaire de l'imagerie holographique UEM pour réaliser pratiquement l'UEM holographique quantique. Les scientifiques envisagent d'utiliser la technique pour étudier des objets d'intérêt potentiels tels que les polarisabilités atomiques, excitons, phonons, Higgs et autres excitations collectives et quasiparticulaires dans les systèmes de matière condensée à l'avenir.
Le présent travail a fourni suffisamment d'informations pour reconstruire la matrice de densité complète d'un état électronique inconnu, similaire à une approche précédente sur la reconstruction d'états quantiques avec des trains d'impulsions attosecondes. Mais contrairement aux travaux précédents, cette méthode peut également utiliser des champs SPP bien contrôlés pour réaliser un certain nombre de mesures projectives en parallèle.
De cette façon, Madan et al. ont démontré des approches holographiques locales et spatialement séparées basées sur la microscopie électronique à transmission ultrarapide (UEM). Les scientifiques ont montré que le caractère non local de la technique permettait de découpler complètement les champs de référence et de sonde, ce qui n'était pas possible auparavant avec les techniques de microscopie optique ou photoémission en champ proche. Le travail offre une perspective unique pour atteindre une résolution combinée atomique et sub-femtoseconde dans un microscope à transmission. La méthode permettra une méthode de détection résolue spatialement des cohérences dans les états quantiques électroniques avec un grand potentiel pour l'holographie quantique électronique et des applications supplémentaires.
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