Les processus optiques non linéaires de second ordre jouent un rôle central dans les applications classiques et quantiques, allant de l'extension des fréquences accessibles à la génération de paires de photons intriqués quantiques et d'états comprimés. Cette non-linéarité est exclue, Malheureusement, par symétrie d'inversion dans les matériaux au cœur de la photonique intégrée, par exemple, silice, silicium et nitrure de silicium.

Maintenant, une équipe de chercheurs dirigée par le professeur Xiao Yun-Feng et le professeur Gong Qihuang à l'Université de Pékin, en collaboration avec le professeur Liu Yu-Xi Tsinghua University (Chine), Le professeur Qiu Cheng-Wei à l'Université nationale de Singapour (Singapour) et le professeur Yang Lan à l'Université de Washington à St. Louis (USA), a démontré la génération de deuxième harmonique (SHG) induite par la rupture de symétrie à la surface d'une microcavité en silice en mode galerie de chuchotement (WGM). Ce travail a été publié en ligne dans Photonique de la nature .

SHG, un effet optique non linéaire fondamental du second ordre, est le processus dans lequel deux photons de même fréquence interagissent avec le matériau non linéaire et sont combinés pour générer un photon à deux fois la fréquence. Dans les matériaux à symétrie d'inversion, SHG est interdit en raison du potentiel symétrique subi par les électrons. Cependant, à la surface/interface de ces matériaux, les électrons voient un potentiel différent des deux côtés de la surface/interface, donnant naturellement lieu à la brisure de la symétrie de surface. Ainsi, la brisure de symétrie d'inversion permet des effets non linéaires du second ordre en surface, ouvrant une porte importante pour caractériser les surfaces/interfaces de grande importance en physique, chimie, biologie et électronique.

"Malheureusement, la non-linéarité de la brisure de symétrie intrinsèque à la surface est généralement extrêmement faible dans les études précédentes, et seuls des milliers de photons de seconde harmonique (SH) sont générés par une impulsion de 50 fs avec une intensité moyenne de 500 GW/cm2, " dit Cao Qi-Tao, un étudiant diplômé à l'Université de Pékin.

Dans ce travail, les physiciens ont utilisé la microcavité WGM à ultra-haut Q pour réaliser une amélioration à double résonance de la non-linéarité induite par la rupture de symétrie à la surface. Le WGM ressemble aux résonances acoustiques de la galerie des chuchotements de la cathédrale Saint-Paul de Londres, où l'onde acoustique d'un haut-parleur d'un côté de la galerie fait circuler le bâtiment, atteindre l'auditeur de l'autre côté. Grâce à la faible perte de propagation et au faible volume, les microcavités WGM à très haut Q, comme l'analogue optique, piéger les photons qui peuvent circuler à l'intérieur de la cavité jusqu'à des centaines de milliers de fois, de sorte que la puissance intracavité est augmentée en conséquence jusqu'à cinq ordres de grandeur par rapport à l'entrée.

"Le Q ultra-élevé est indispensable pour booster la puissance SH, tandis que la largeur de raie ultra-étroite correspondante présente également un défi pour nous de nous assurer que la lumière d'entrée et son deuxième signal harmonique sont en résonance avec les modes de cavité, " a déclaré Zhang Xueyue, ancien assistant de recherche dans le groupe du professeur Xiao et étudiant de premier cycle à l'université Tsinghua, maintenant étudiant diplômé à Caltech. "Ici, nous utilisons l'effet thermique et l'effet optique Kerr pour atteindre cet objectif de manière dynamique."

Ces effets induisent un décalage de fréquence du mode de cavité et aident à réaliser de manière dynamique une adaptation stable des résonances pompe et SH presque simultanément, également connu sous le nom de condition d'appariement de phase. Par conséquent, le deuxième harmonique est obtenu sous une puissance de pompage inférieure à un milliwatt, qui est la plus faible parmi les puissances rapportées dans les matériaux centrosymétriques. L'efficacité de conversion correspondante est sans précédent jusqu'à 0,049 % W ^-1 , quatorze ordres de grandeur supérieur à celui du cas de non-amélioration dans l'optique non linéaire de surface conventionnelle.

En plus de l'ultra haute efficacité, l'identification sans ambiguïté de l'effet non linéaire de surface est également une caractéristique essentielle qui rend possible l'analyse de surface améliorée par la cavité. En silice, les effets multipolaires de volume pourraient perturber l'étude déterministe des propriétés de surface, qui a longtemps été très difficile en science des surfaces. Pour mieux identifier les origines des signaux non linéaires, les chercheurs ont analysé la polarisation de la pompe et la propriété de distribution spatiale du signal de deuxième harmonique généré. Par conséquent, ils ont obtenu expérimentalement la deuxième harmonique uniquement à partir de la non-linéarité induite par la rupture de symétrie de surface et ont éliminé les effets multipolaires en vrac, au lieu du mélange des deux contributions.

"Cette expérience atteint le record le plus élevé d'efficacité SHG en photonique sur silice, " a déclaré le professeur Xiao. " Plus important encore, le travail peut ouvrir la possibilité de combiner la détection spécifique de surface et l'amélioration de la résonance des microrésonateurs. Le mécanisme et le schéma que nous avons appris et développés dans ce travail, y compris la méthode d'accord de phase dynamique, agira comme la pierre de base pour diverses applications, en particulier dans l'analyse de surface ultra-sensible."