Deux études avec une nouvelle technique laser à rayons X révèlent pour la première fois comment les atomes individuels et les vibrations réagissent lorsqu'un matériau est frappé par la lumière. Leur comportement étonnamment imprévisible a des implications profondes pour la conception et le contrôle des matériaux. Crédit :Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory
Frapper un matériau avec de la lumière laser envoie des vibrations ondulant à travers son treillis d'atomes, et en même temps peut pousser le réseau dans une nouvelle configuration avec des propriétés potentiellement utiles - transformer un isolant en métal, par exemple.
Jusqu'à maintenant, les scientifiques ont supposé que tout s'était passé en douceur, manière coordonnée. Mais deux nouvelles études montrent que ce n'est pas le cas :lorsque vous regardez au-delà de la réponse moyenne des atomes et des vibrations pour voir ce qu'ils font individuellement, la réponse, ils ont trouvé, est désordonné.
Les atomes ne se déplacent pas facilement dans leurs nouvelles positions, comme les membres d'un groupe marchant dans un champ ; ils titubent comme des fêtards qui sortent d'un bar à l'heure de la fermeture.
Et les vibrations déclenchées par laser ne s'éteignent pas simplement; ils déclenchent des vibrations plus petites qui en déclenchent encore des plus petites, en diffusant leur énergie sous forme de chaleur, comme une rivière se ramifiant dans un réseau complexe de ruisseaux et de ruisseaux.
Ce comportement imprévisible à petite échelle, mesuré pour la première fois avec une nouvelle technique laser à rayons X au Laboratoire national des accélérateurs SLAC du ministère de l'Énergie, devront désormais être pris en compte lors de l'étude et de la conception de nouveaux matériaux, les chercheurs ont déclaré – en particulier les matériaux quantiques avec des applications potentielles dans les capteurs, fenêtres intelligentes, stockage et conversion d'énergie et conducteurs électriques ultra-efficaces.
Deux équipes internationales distinctes, y compris des chercheurs du SLAC et de l'Université de Stanford qui ont développé la technique, ont rapporté les résultats de leurs expériences le 20 septembre dans Lettres d'examen physique et aujourd'hui dans Science .
"Le trouble que nous avons trouvé est très fort, ce qui signifie que nous devons repenser la façon dont nous étudions tous ces matériaux que nous pensions se comporter de manière uniforme, " dit Simon Wall, professeur agrégé à l'Institut des sciences photoniques de Barcelone et l'un des trois responsables de l'étude rapportés dans Science . "Si notre objectif ultime est de contrôler le comportement de ces matériaux afin de pouvoir les faire passer d'une phase à l'autre, il est beaucoup plus difficile de contrôler le chœur ivre que la fanfare."
Lever la brume
La façon classique de déterminer la structure atomique d'une molécule, que ce soit à partir d'un matériau synthétique ou d'une cellule humaine, est de le frapper avec des rayons X, qui rebondissent et se dispersent dans un détecteur. Cela crée un motif de points lumineux, appelés pics de Bragg, qui peut être utilisé pour reconstituer la disposition de ses atomes.
Source de lumière cohérente Linac (LCLS) du SLAC, avec ses impulsions laser à rayons X ultra-lumineuses et ultrarapides, a permis aux scientifiques de déterminer les structures atomiques de manière toujours plus détaillée. Ils peuvent même prendre des instantanés rapides de la rupture des liaisons chimiques, par exemple, et les enchaîner pour faire des "films moléculaires".
Il y a une douzaine d'années, David Reis, professeur au SLAC et à Stanford et chercheur au Stanford Institute for Materials and Energy Sciences (SIMES), s'est demandé s'il y avait une légère brume entre les points lumineux du détecteur – 10, 000 fois plus faible que ces points lumineux, et considéré comme un simple bruit de fond - pourrait également contenir des informations importantes sur les changements rapides des matériaux induits par les impulsions laser.
Lui et le scientifique du SIMES, Mariano Trigo, ont ensuite développé une technique appelée "diffusion diffuse ultrarapide" qui extrait des informations de la brume pour obtenir une image plus complète de ce qui se passe et quand.
Les deux nouvelles études représentent la première fois que la technique a été utilisée pour observer les détails de la façon dont l'énergie se dissipe dans les matériaux et comment la lumière déclenche une transition d'une phase, ou l'état, d'un matériau à un autre, dit Reis, qui, avec Trigo, est co-auteur des deux articles. Ces réponses sont intéressantes à la fois pour comprendre la physique de base des matériaux et pour développer des applications utilisant la lumière pour allumer et éteindre les propriétés des matériaux ou convertir la chaleur en électricité, par exemple.
"C'est un peu comme les astronomes qui étudient le ciel nocturne, " a déclaré Olivier Delaire, un professeur agrégé à l'Université Duke qui a aidé à diriger l'une des études. "Les études précédentes ne pouvaient voir que les étoiles les plus brillantes visibles à l'œil nu. Mais avec les impulsions de rayons X ultrabrillantes et ultrarapides, nous avons pu voir les signaux faibles et diffus de la galaxie de la Voie Lactée entre eux."
Petites cloches et cordes de piano
Dans l'étude publiée dans Lettres d'examen physique , Reis et Trigo ont dirigé une équipe qui a étudié les vibrations appelées phonons qui secouent le réseau atomique et diffusent la chaleur à travers un matériau.
Les chercheurs savaient en entrant que les phonons déclenchés par les impulsions laser se désintègrent, libérant leur énergie à travers le réseau atomique. Mais où va toute cette énergie ? Les théoriciens ont proposé que chaque phonon doit en déclencher un autre, phonons plus petits, qui vibrent à des fréquences plus élevées et sont plus difficiles à détecter et à mesurer, mais ceux-ci n'avaient jamais été vus dans une expérience.
Pour étudier ce processus au LCLS, l'équipe a frappé une fine couche de bismuth avec une impulsion de lumière laser optique pour déclencher des phonons, suivi d'une impulsion laser à rayons X environ 50 quadrillions de seconde plus tard pour enregistrer l'évolution des phonons. Les expériences ont été menées par l'étudiant diplômé Tom Henighan et le chercheur postdoctoral Samuel Teitelbaum du Stanford PULSE Institute.
Pour la première fois, Trigo a dit, ils ont pu observer et mesurer comment les phonons initiaux ont distribué leur énergie sur une zone plus large en déclenchant des vibrations plus petites. Chacune de ces petites vibrations émanait d'un patch distinct d'atomes, et la taille du patch - s'il contenait 7 atomes, ou 9, ou 20 – déterminé la fréquence de la vibration. C'était un peu comme la façon dont sonner une grosse cloche fait sonner de plus petites cloches à proximité, ou comment pincer une corde de piano fait bourdonner d'autres cordes.
"C'est quelque chose que nous attendons depuis des années pour pouvoir le faire, donc nous étions excités, " a déclaré Reis. " C'est une mesure de quelque chose d'absolument fondamental pour la physique moderne des solides, pour tout, de la façon dont la chaleur circule dans les matériaux à même, en principe, comment émerge la supraconductivité induite par la lumière, et cela n'aurait pas pu être fait sans un laser à rayons X à électrons libres comme le LCLS."
Une marche désordonnée
L'article de Science décrit les expériences LCLS avec le dioxyde de vanadium, un matériau bien étudié qui peut passer d'un isolant à un conducteur électrique en seulement 100 quadrillions de seconde.
Les chercheurs savaient déjà comment déclencher ce commutateur avec de très brefs, impulsions ultrarapides de lumière laser. Mais jusqu'à présent, ils ne pouvaient observer que la réponse moyenne des atomes, qui semblaient se ranger dans leurs nouvelles positions d'une manière ordonnée, dit Delaire, qui a dirigé l'étude avec Wall et Trigo.
La nouvelle série d'expériences de diffusion diffuse au LCLS a montré le contraire. En frappant le dioxyde de vanadium avec un laser optique de juste la bonne énergie, les chercheurs ont pu déclencher un réarrangement substantiel des atomes de vanadium. Ils l'ont fait plus de 100 fois par seconde tout en enregistrant les mouvements d'atomes individuels avec le laser à rayons X LCLS. Ils ont découvert que chaque atome suivait un atome indépendant, chemin apparemment aléatoire vers sa nouvelle position de réseau. Des simulations informatiques réalisées par Shan Yang, étudiant diplômé de Duke, ont confirmé cette conclusion.
"Nos résultats suggèrent que le désordre peut jouer un rôle important dans certains matériaux, " a écrit l'équipe dans l'article de Science. Bien que cela puisse compliquer les efforts pour contrôler la façon dont les matériaux passent d'une phase à l'autre, ils ont ajouté, « il pourrait finalement fournir une nouvelle perspective sur la façon de contrôler la matière, " et même suggérer une nouvelle façon d'induire la supraconductivité avec la lumière.
Dans un commentaire accompagnant le rapport en Science , Andrea Cavalleri de l'Université d'Oxford et de l'Institut Max Planck pour la structure et la dynamique de la matière a déclaré que les résultats impliquent que les films moléculaires d'atomes changeant de position au fil du temps ne brossent pas un tableau complet de la physique microscopique impliquée.
Il ajouta, "Plus généralement, il ressort de ces travaux que les lasers à électrons libres à rayons X ouvrent bien plus que ce qui était envisagé lors de la conception de ces machines, nous obligeant à réévaluer de nombreuses vieilles notions tenues pour acquises jusqu'à présent."