Si vous voulez comprendre comment un matériau change d'une configuration de niveau atomique à une autre, il ne suffit pas de capturer des instantanés de structures avant-après. Il serait préférable de suivre les détails de la transition au fur et à mesure qu'elle se produit. Idem pour l'étude des catalyseurs, des matériaux qui accélèrent les réactions chimiques en rassemblant des ingrédients clés ; l'action cruciale est souvent déclenchée par de subtils changements à l'échelle atomique à des stades intermédiaires.

"Pour comprendre la structure de ces états de transition, nous avons besoin d'outils pour mesurer et identifier ce qui se passe pendant la transition, " a déclaré Anatoly Frenkel, un physicien avec une nomination conjointe au laboratoire national de Brookhaven du département de l'Énergie des États-Unis et à l'Université Stony Brook.

Frenkel et ses collaborateurs ont maintenant développé un tel outil de « reconnaissance de phase » - ou plus précisément, un moyen d'extraire des signatures "cachées" d'une structure inconnue à partir de mesures effectuées par des outils existants. Dans un article qui vient de paraître dans Lettres d'examen physique , ils décrivent comment ils ont entraîné un réseau neuronal à reconnaître les caractéristiques du spectre d'absorption des rayons X d'un matériau qui sont sensibles à la disposition des atomes à une échelle très fine. La méthode a permis de révéler les détails des réarrangements à l'échelle atomique que subit le fer au cours d'un changement de phase important mais mal compris.

"Cette formation en réseau est similaire à la façon dont l'apprentissage automatique est utilisé dans la technologie de reconnaissance faciale, " expliqua Frenkel. Dans cette technologie, les ordinateurs analysent des milliers d'images de visages et apprennent à reconnaître les caractéristiques clés, ou descripteurs, et les différences qui distinguent les individus. "Il existe une corrélation entre certaines caractéristiques des données, " expliqua Frenkel. " Dans le langage de nos données radiographiques, les corrélations existent entre l'intensité des différentes régions des spectres qui ont également une pertinence directe pour la structure sous-jacente et la phase correspondante. »

Formation en réseau

Pour préparer le réseau de neurones à la "reconnaissance de phase", c'est-à-dire pour pouvoir reconnaître les caractéristiques spectrales clés, les scientifiques avaient besoin d'un ensemble d'images d'apprentissage.

Janis Timochenko, un boursier postdoctoral travaillant avec Frenkel à Stony Brook et auteur principal de l'article, relevé ce défi. D'abord, il a utilisé des simulations de dynamique moléculaire pour créer 3000 modèles de structure réalistes correspondant à différentes phases de fer et à différents degrés de désordre.

« Dans ces modèles, nous voulions tenir compte des effets dynamiques, nous définissons donc les forces qui agissent entre les différents atomes et nous permettons aux atomes de se déplacer sous l'influence de ces forces, " dit Timochenko. Puis, en utilisant des approches bien établies, il a utilisé des calculs mathématiques pour dériver les spectres d'absorption des rayons X qui seraient obtenus à partir de chacune de ces 3000 structures.

"Ce n'est pas un problème de simuler un spectre, " Timochenko a dit, « C'est un problème de les comprendre à l'envers – commencez par le spectre pour arriver à la structure – c'est pourquoi nous avons besoin du réseau de neurones ! »

Après avoir utilisé les données spectrales modélisées de Timoshenko pour entraîner le réseau, les scientifiques ont mis leur méthode à l'épreuve à l'aide de données spectrales réelles recueillies au fur et à mesure que le fer subissait la transition de phase.

"Il n'y a pas beaucoup de méthodes expérimentales pour suivre cette transition, ce qui se produit à des températures assez élevées, " dit Timochenko. " Mais nos collaborateurs — Alexei Kuzmin, Juris Purans, Arthur Cintins, et Andris Anspoks de l'Institut de physique des solides de l'Université de Lettonie, mon ancienne institution - a réalisé cette très belle expérience au synchrotron ELETTRA en Italie pour collecter pour la première fois des données d'absorption des rayons X sur cette transition de phase."

Le réseau de neurones a pu extraire les informations structurelles pertinentes du spectre d'absorption des rayons X du fer, en particulier, la fonction de distribution radiale, qui est une mesure des séparations entre les atomes et de la probabilité des différentes séparations. Cette fonction, unique pour tout matériau, est la clé qui peut déverrouiller les détails cachés de la structure, selon Frenkel. Il a permis aux scientifiques de quantifier les changements dans la densité et la coordination des atomes de fer au cours de leur transition d'un arrangement atomique à un autre.

Applications supplémentaires

En plus d'être utile pour étudier la dynamique des changements de phase, cette méthode pourrait être utilisée pour surveiller les arrangements de nanoparticules dans des catalyseurs et d'autres matériaux, disent les scientifiques.

"Nous savons que les nanoparticules dans les matériaux catalytiques modifient leur structure dans les conditions de réaction. Il est vraiment important de comprendre la structure transitionnelle - pourquoi elle change, et comment cela affecte les propriétés et les processus catalytiques, " a déclaré Timochenko.

Les nanoparticules prennent aussi souvent des structures qui se situent quelque part entre cristallin et amorphe, avec des variations structurelles entre la surface et la masse. Cette méthode devrait être capable de distinguer ces différences afin que les scientifiques puissent évaluer leur pertinence pour les performances des matériaux.

La méthode serait également utile pour étudier des matériaux hétérogènes (qui sont constitués d'une combinaison de particules de tailles et de formes différentes) et les isomères d'une même particule (qui contiennent le même nombre d'atomes mais diffèrent dans leurs dispositions).

"Aucune technique ne peut imager les positions des atomes en trois dimensions avec une telle précision pour dire quelle est la différence entre leurs formes. Mais si nous mesurons cette fonction de distribution radiale, il est possible de les distinguer et de répondre à des questions importantes sur le rôle de l'hétérogénéité dans la catalyse, " a déclaré Frenkel.