Quatre-vingt-cinq pour cent de l'air terrestre réside dans la couche la plus basse de son atmosphère, ou troposphère. Pourtant, des lacunes majeures subsistent dans notre compréhension de la chimie atmosphérique qui détermine les changements dans la composition de la troposphère.
Une lacune particulièrement importante dans les connaissances concerne la formation et la prévalence d'aérosols organiques secondaires (SOA), qui ont un impact sur le bilan radiatif de la planète, la qualité de l'air et la santé humaine. Mais cet écart se réduit grâce aux découvertes révolutionnaires d'une équipe internationale de chercheurs dirigée par le Laboratoire national d'Argonne du Département américain de l'énergie (DOE), les Laboratoires nationaux Sandia et le Jet Propulsion Laboratory (JPL) de la NASA.
Les scientifiques détaillent leurs découvertes dans un nouvel article publié dans Nature Geosciences. .
L’équipe s’est concentrée sur une classe de composés appelés intermédiaires Criegee (CI). Les chercheurs soupçonnent que les CI jouent un rôle essentiel dans la formation des SOA lorsqu’ils se combinent via un processus appelé oligomérisation. Mais personne n'avait jamais identifié directement les signatures chimiques de ce processus sur le terrain, jusqu'à présent.
En utilisant les méthodes les plus avancées disponibles pour détecter les molécules en phase gazeuse et les aérosols dans l’atmosphère, l’équipe a effectué des mesures sur le terrain dans la forêt amazonienne, l’une des zones SOA les plus cruciales de la planète. Là, ils ont trouvé des preuves claires compatibles avec les réactions d'un composé intermédiaire de Criegee contenant du carbone, de l'hydrogène et de l'oxygène (CH2 OO).
"Cette découverte est extrêmement importante car nous avons pu établir des liens directs entre ce que nous avons réellement vu sur le terrain, ce que nous avions anticipé avec l'oligomérisation des CI et ce que nous avons pu caractériser en laboratoire et déterminer théoriquement", a expliqué Rebecca L. . Caravan, chimiste adjoint à Argonne et premier auteur du journal.
Ces observations sur le terrain ne constituent qu'un élément de la science innovante rendue possible par la collaboration entre les laboratoires.
"En plus des mesures sur le terrain, nous avons pu utiliser les méthodes expérimentales les plus avancées au monde pour caractériser directement les réactions intermédiaires de Criegee. Nous avons utilisé la cinétique théorique la plus avancée pour prédire les réactions que nous ne pouvons pas mesurer directement. Et nous avons profité de la modélisation chimique globale la plus avancée pour évaluer les effets attendus de l'oligomérisation dans la troposphère sur la base de ces cinétiques", a déclaré Craig A. Taatjes, chimiste de la combustion chez Sandia.
Cette combinaison de composants a produit des résultats d'une importance cruciale.
"Premièrement, nous avons découvert que la chimie des CI pourrait jouer un rôle plus important dans la modification de la composition de la troposphère que ne le supposent les modèles atmosphériques actuels, probablement d'un ordre de grandeur", a déclaré Carl Percival, chercheur au Jet Propulsion Laboratory de la NASA. "Deuxièmement, la modélisation mise à jour que nous avons réalisée sur la base de nos travaux n'a produit qu'une fraction des signatures d'oligomérisation que nous avons observées sur le terrain."
Cela pourrait signifier que la chimie des CI pourrait entraîner encore plus de transformations au sein de la troposphère, ou que d'autres mécanismes chimiques, encore non identifiés, sont à l'œuvre.
"Nous avons encore beaucoup de travail à faire pour définir pleinement le rôle des réactions CI dans la troposphère", a conclu Caravan. "Mais ces découvertes élargissent considérablement notre compréhension d'une voie potentiellement importante pour la formation de SOA dans la couche la plus importante de l'atmosphère terrestre."
Plus d'informations : R. L. Caravan et al, Preuves observationnelles des réactions d'oligomérisation intermédiaires de Criegee pertinentes pour la formation d'aérosols dans la troposphère, Nature Geoscience (2024). DOI :10.1038/s41561-023-01361-6
Informations sur le journal : Géosciences de la nature
Fourni par le Laboratoire National d'Argonne
