Depuis l'avènement de la révolution industrielle, l'accumulation de dioxyde de carbone (CO2 ) dans l'atmosphère terrestre a soulevé d'importantes préoccupations environnementales et climatiques. En réponse à ce défi urgent, la conversion du CO2 en produits chimiques et/ou carburants par hydrogénation directe est devenue une stratégie largement reconnue et impérative pour atténuer à la fois le CO2 émissions et consommation de combustibles fossiles.
Parmi la gamme de catalyseurs étudiés pour le CO2 Dans le cadre de l'hydrogénation, les catalyseurs à base de cuivre (Cu) suscitent de plus en plus d'attention en raison de leur potentiel prometteur dans la production de méthanol. Cependant, malgré l'activité catalytique prometteuse présentée par les catalyseurs à base de Cu, leur application pratique dans le CO2 L'hydrogénation est confrontée à une difficulté importante résultant des tendances intrinsèques à la réduction et à l'agrégation des centres actifs à base de Cu, en particulier aux températures de fonctionnement élevées.
Cette propension à la réduction et à l'agrégation pourrait potentiellement aboutir à des particules de Cu plus grosses, diminuant ainsi le CO2 activité d’hydrogénation et conduisant à la génération de sous-produits indésirables de CO. En conséquence, cela constitue un obstacle considérable à l'obtention simultanée de l'activité catalytique élevée et de la sélectivité en méthanol souhaitées, qui sont bénéfiques pour les applications industrielles à grande échelle.
Pour relever ces défis, l'équipe de recherche dirigée par le professeur Hai-Long Jiang de l'Université des sciences et technologies de Chine (USTC) a proposé une nouvelle stratégie visant à immobiliser et à stabiliser les sites de Cu à atome unique dans un cadre métallo-organique. catalyseur en créant le Na + microenvironnement décoré à proximité immédiate. Les travaux sont publiés dans la revue National Science Review .
Grâce à des recherches approfondies de calculs expérimentaux et théoriques, ils ont découvert l'importance de Na + -microenvironnement décoré autour des sites de Cu à un seul atome. Ce microenvironnement joue un rôle crucial dans le maintien de la dispersion atomique des sites Cu lors du CO2 processus d'hydrogénation, même à des températures élevées pouvant atteindre 275°C, grâce à l'interaction électrostatique entre Na + et H δ- espèce.
Cet effet de stabilisation exceptionnel des sites Cu à un seul atome a doté le catalyseur d'un excellent CO2 activité d'hydrogénation (306 g·kgcat -1 ·h -1 ), une sélectivité élevée pour le méthanol (93 %) et une stabilité à long terme, surpassant de loin son homologue dépourvu de Na + .
Ce travail fait non seulement progresser le développement de catalyseurs à base de Cu pour le CO2 sélectif. hydrogénation en méthanol, mais introduit également une stratégie efficace pour fabriquer des sites stables à un seul atome dans une catalyse avancée en créant des microenvironnements décorés d'alcalis à proximité immédiate.
Plus d'informations : Li-Li Ling et al, Promouvoir l'hydrogénation du CO2 en méthanol sur des sites de Cu à un seul atome avec un microenvironnement décoré de Na+, National Science Review (2024). DOI : 10.1093/nsr/nwae114
Fourni par Science China Press
