Des chercheurs du PNNL lèvent un voile de mystère entourant le comportement de certaines particules métalliques dans le combustible nucléaire. Les découvertes de l'équipe pourraient améliorer les futures conceptions de combustible pour une production d'énergie nucléaire plus efficace et plus sûre.

Dans une expérience récente, les chercheurs ont relié les particules contenant du tellure dans le combustible à base de dioxyde d'uranium à la formation et à la rupture ultérieures de bulles de gaz à haute pression. Les ruptures peuvent endommager le carburant et sa couche extérieure protectrice connue sous le nom de gaine. Les résultats sont détaillés dans un document de recherche présenté sur la couverture de l'édition du 21 mars de Physical Chemistry Chemical Physics.

L'expérience de l'équipe a été parrainée par la Nuclear Process Science Initiative (NPSI) du PNNL. La recherche est la dernière d'une série d'enquêtes financées par le NPSI qui ont permis de mieux comprendre le comportement des particules en phase de métal noble (NMP) dans le combustible nucléaire pendant le fonctionnement du réacteur.

Une noble enquête

Historiquement, On pense que les minuscules particules de NMP trouvées dans le combustible nucléaire irradié se composent de cinq métaux :le ruthénium, molybdène, palladium, technétium, et rhodium. Il y a quelques années, Les chercheurs de NPSI ont révélé un sixième métal, tellure.

Une étude ultérieure a également rapporté, pour la première fois, la découverte de ces particules dans la gaine de zirconium du combustible à proximité de l'interface avec le combustible. De cette découverte, les chercheurs ont émis l'hypothèse que la rupture des bulles de gaz était responsable de la propulsion des particules dans le revêtement.

"Le travail de NPSI s'ajoute considérablement au corpus d'informations sur les particules en phase de métal noble, " soutient Jon Schwantes, un chimiste du PNNL. Schwantes dirige l'axe de recherche sur la sécurité nucléaire de NPSI et est l'auteur principal du récent article de journal, "Une nouvelle voie de production de bulles de gaz sans diffusion dans le combustible nucléaire irradié :implications pour le rejet de gaz de fission, corrosion du revêtement, et la conception de carburant de nouvelle génération.

De la particule à la bulle de gaz

Pour mener la dernière expérience, l'équipe a utilisé un échantillon de combustible usé irradié dans un réacteur commercial au cours de la période de 1979 à 1992. Ils ont utilisé divers instruments du Laboratoire de traitement radiochimique du PNNL pour caractériser l'échantillon, y compris les microscopes électroniques à balayage et à transmission, tous deux équipés d'une spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie.

L'équipe a également utilisé le programme informatique Oak Ridge Isotope Generation and Depletion Code pour simuler l'activation et la désintégration des isotopes du tellure dans les particules de NMP au fil du temps. Les chercheurs ont ensuite comparé ces résultats aux mesures expérimentales qu'ils avaient précédemment publiées.

Afin de tester l'hypothèse de rupture de bulle, l'équipe a utilisé un modèle de continuum physique simple emprunté à la communauté balistique. L'approche a donné une indication de l'énergie et de la pénétration d'une particule lorsqu'elle est propulsée hors du combustible et dans la gaine après la rupture de la bulle.

Le travail de l'équipe, augmentée par les études antérieures du NPSI, a conduit à plusieurs conclusions clés :

• En combustible usé, le tellure et le palladium sont probablement les premiers composants à se combiner et à précipiter, favorisant la formation et la croissance des autres particules de NMP.
• Dans les heures qui suivent la formation, les atomes de tellure se désintègrent en xénon stable, formant finalement des bulles de gaz près des particules de NMP.
• Les bulles de gaz xénon peuvent atteindre des pressions extrêmement élevées. Dans la majeure partie du carburant, le dioxyde d'uranium est suffisamment puissant pour les contenir.
• Cependant, lorsque des bulles se forment à moins de 5 à 10 microns de la surface du carburant, pression dans la bulle, combinés aux effets locaux des dommages causés par les radiations (recul de fission), peut maîtriser de manière catastrophique la couche d'oxyde d'uranium. La rupture de bulle qui en résulte propulse les particules de NMP à proximité hors du combustible et dans la surface de gaine adjacente.

"Ces résultats ont des implications de grande envergure sur la compréhension actuelle du comportement des atomes de gaz de fission dans le combustible nucléaire irradié, " dit Schwantes. " Notre travail a permis de mieux comprendre les problèmes d'intégrité du carburant, dégagement de gaz de fission, et la corrosion du revêtement, tout en informant la science sur les conceptions de carburant à haut taux de combustion de nouvelle génération. »

Une pièce de plus du puzzle

La récente expérience ajoute aux connaissances acquises grâce aux multiples enquêtes sur les particules NMP financées par la NPSI depuis 2015. En plus de découvrir le tellure en tant que sixième métal et de trouver des particules dans le revêtement, les études antérieures de l'équipe ont révélé :

• La distribution du tellure dans le carburant est en corrélation avec le palladium.
• Une phase tellurure riche en palladium est probablement le premier composant de la NMP à se former pendant l'irradiation.
• Les particules de NMP sont étroitement associées à un certain nombre d'autres produits de fission importants, dont l'iode, césium, baryum, et xénon. Tous ces éléments ont été découverts dans le revêtement à proximité du NMP.

Ces découvertes continuent d'améliorer la compréhension scientifique des particules de NMP et de leur formation, sort, et son importance dans le cycle du combustible nucléaire.