Des scientifiques dirigés par l'Université Rice et le Laboratoire national de Los Alamos ont découvert des propriétés électroniques dans des dispositifs à l'échelle quantique qui sont susceptibles d'avoir un impact sur le domaine croissant de l'optoélectronique à base de pérovskite à faible coût.

Dans un article en libre accès de Nature Communications, des chercheurs dirigés par les scientifiques de Los Alamos Aditya Mohite et Jean-Christophe Blancon, qui rejoindront Rice cet été, étudié le comportement d'excitons piégés dans des puits quantiques en cristallin, composés de pérovskite à base d'halogénure.

Par conséquent, ils ont pu créer une échelle par laquelle les laboratoires peuvent déterminer l'énergie de liaison des excitons, et donc les structures de bande interdite, dans des puits quantiques de pérovskite de toute épaisseur. Cela pourrait à son tour aider à la conception fondamentale des matériaux semi-conducteurs de prochaine génération.

Les dispositifs optoélectroniques basés sur des puits quantiques pérovskites convertissent et contrôlent la lumière à l'échelle quantique, réactions inférieures à 100 nanomètres qui suivent des règles différentes de celles dictées par la mécanique classique.

Les cellules solaires qui transforment la lumière en électricité sont des dispositifs optoélectroniques. Il en va de même pour les appareils qui transforment l'électricité en lumière, y compris les diodes électroluminescentes (DEL) et les lasers à semi-conducteur omniprésents qui alimentent les lecteurs de codes-barres, imprimantes laser, lecteurs de disques et autres technologies. Toute mesure visant à maximiser leur efficacité aura un impact important, selon les chercheurs.

Les excitons au centre de leurs recherches sont des quasiparticules électriquement neutres qui n'existent que lorsque les électrons et les trous électroniques se lient dans un solide isolant ou semi-conducteur, comme les puits quantiques utilisés pour piéger les particules à étudier.

Les puits quantiques utilisés dans l'étude ont été synthétisés par le laboratoire du chimiste Mercouri Kanatzidis de la Northwestern University et le laboratoire Mohite. Ils étaient basés sur des composés de pérovskite avec une structure en couches particulière connue sous le nom de phase Ruddlesden-Popper (RPP). Cette classe de matériaux possède des propriétés électroniques et magnétiques uniques et a été utilisée dans les batteries métal-air.

"Comprendre la nature des excitons et générer une loi d'échelle générale pour l'énergie de liaison des excitons est la première étape fondamentale requise pour la conception de tout dispositif optoélectronique, comme les cellules solaires, lasers ou détecteurs, " dit Mohite, qui deviendra professeur agrégé de génie chimique et biomoléculaire à Rice.

Précédemment, les chercheurs ont découvert qu'ils pouvaient régler la résonance des excitons et des porteurs libres dans les couches de pérovskite RPP en modifiant leur épaisseur atomique. Cela a semblé changer la masse des excitons, mais les scientifiques n'ont pas pu mesurer le phénomène jusqu'à présent.

"La variation de l'épaisseur de ces semi-conducteurs nous a donné une compréhension fondamentale de la quasi-dimensionnelle, physique intermédiaire entre les matériaux monocouches 2-D et les matériaux 3-D, " a déclaré l'auteur principal Blancon, actuellement chercheur à Los Alamos. "Nous y sommes parvenus pour la première fois avec des matériaux non synthétiques."

Le chercheur de Los Alamos, Andreas Stier, a testé les puits sous un champ magnétique de 60 teslas pour sonder directement la masse effective des excitons, une caractéristique essentielle à la fois pour la modélisation des excitons et pour la compréhension du transport d'énergie dans les matériaux pérovskites 2-D.

Apporter les échantillons à Rice a permis aux chercheurs de les exposer simultanément à des températures ultra-basses, champs magnétiques élevés et lumière polarisée, une capacité offerte uniquement par un spectroscope unique, l'aimant avancé Rice avec optique à large bande (RAMBO), supervisé par le co-auteur et physicien Junichiro Kono.

La spectroscopie optique avancée réalisée par Blancon à Los Alamos (une capacité qui sera bientôt disponible chez Rice dans le laboratoire de Mohite) a offert une sonde directe des transitions optiques au sein des RPP pour dériver les énergies de liaison des excitons, qui est à la base de la loi d'échelle des excitons avec épaisseur de puits quantique décrite dans l'article.

En faisant correspondre leurs résultats au modèle informatique conçu par Jacky Even, professeur de physique à l'INSA Rennes, La France, les chercheurs ont déterminé que la masse effective des excitons dans les puits quantiques de pérovskite jusqu'à cinq couches est environ deux fois plus grande que dans leur homologue en 3D.

Alors qu'ils approchaient de cinq couches (3,1 nanomètres), Blancon a dit, l'énergie de liaison entre les électrons et les trous était considérablement réduite mais toujours supérieure à 100 milli-électrons-volts, les rendant suffisamment robustes pour être exploitées à température ambiante. Par exemple, il a dit, qui permettrait la conception de dispositifs électroluminescents efficaces avec accordage des couleurs.

Les données combinées des modèles expérimentaux et informatiques leur ont permis de créer une échelle qui prédit l'énergie de liaison des excitons dans les pérovskites 2D ou 3D de n'importe quelle épaisseur. Les chercheurs ont découvert que les puits quantiques de pérovskite d'une épaisseur supérieure à 20 atomes (environ 12 nanomètres) passaient de l'exciton quantique aux règles classiques des porteurs libres normalement observées dans les pérovskites 3-D à température ambiante.

« Ce fut une excellente occasion pour nous de démontrer les capacités uniques de RAMBO pour une utilisation dans la recherche sur les matériaux à fort impact, " dit Kono. " Avec un excellent accès optique, ce système d'aimants pulsés à base de mini-bobines nous permet d'effectuer divers types d'expériences de spectroscopie optique dans des champs magnétiques élevés jusqu'à 30 teslas. »

Les chercheurs ont noté que bien que les expériences aient été menées à des températures ultra-froides, ce qu'ils ont observé devrait également s'appliquer à la température ambiante.

"Ce travail représente un résultat fondamental et non intuitif où nous déterminons un comportement de mise à l'échelle universel pour les énergies de liaison des excitons dans les pérovskites hybrides Ruddlesden-Popper 2-D, " a déclaré Mohite. "C'est une mesure fondamentale qui est restée insaisissable pendant plusieurs décennies, mais sa connaissance est critique avant la conception de tout dispositif optoélectronique basé sur cette classe de matériaux et peut avoir des implications à l'avenir pour la conception de, par exemple, diodes laser à seuil zéro et hétéro-matériau multifonctionnel pour l'optoélectronique."