Des scientifiques de l'Université Rice essayant de mesurer les propriétés plasmoniques d'un nanofil d'or (à droite) ont découvert que le fil s'échauffait un peu lorsqu'il était illuminé par un laser à température ambiante, mais sa température s'élevait beaucoup plus lorsqu'elle était éclairée dans des conditions ultrafroides. L'effet appelé résistance thermique aux limites (Rbd) empêche la chaleur déposée dans l'or (Q) d'être dissipée par le substrat. Crédit :Pavlo Zolotavin/Université du riz
Les scientifiques de l'Université Rice qui analysent les propriétés de matériaux aussi petits qu'une seule molécule ont rencontré un défi qui apparaît à très basse température.
En essayant de mesurer les propriétés plasmoniques des nanofils d'or, le laboratoire Rice du physicien de la matière condensée Douglas Natelson a déterminé qu'à température ambiante, le fil s'échauffait un peu lorsqu'il était illuminé par un laser; mais de façon déconcertante, à des températures ultrafroides et sous la même lumière, sa température a augmenté de beaucoup plus.
C'est un problème pour des scientifiques comme Natelson dont les expériences nécessitent des matériaux ultrafroids pour rester ainsi. Chauffage laser, même si cela peut sembler minime, présente une barrière thermique à la spectroscopie à effet tunnel inélastique simultanée et à la spectroscopie optique à surface augmentée, qui mesurent les propriétés électriques et optiques d'un matériau.
Leur rapport sur le phénomène apparaît dans la revue American Chemical Society ACS Nano .
"Au fil des années, nous avons fait de beaux progrès en réalisant des mesures électroniques et optiques simultanément sur des jonctions nanométriques contenant une ou quelques molécules, " a déclaré Natelson. " Nous pourrions en apprendre beaucoup plus si nous pouvions étendre ces mesures à des températures assez basses; les caractéristiques de la conduction électronique s'affineraient beaucoup."
Mais de telles mesures optiques nécessitent des lasers, qui se combinent avec les propriétés des électrodes métalliques pour concentrer l'énergie optique à des échelles inférieures à la limite de diffraction de la lumière. "Le laser pour les mesures optiques a tendance à chauffer le système, " a-t-il dit. " Ce n'est pas trop mal à des températures modérément basses, mais comme nous le montrons dans le papier, le chauffage optique direct peut devenir beaucoup plus sévère lorsque l'échantillon, sans la lumière allumée, est refroidi à quelques kelvins."
Dans les matériaux plasmoniques, les lasers excitent les quasi-particules oscillantes qui ondulent comme des vagues dans une piscine lorsqu'elles sont excitées. Les matériaux plasmoniques sont utilisés pour détecter les conditions biologiques et les interactions moléculaires; ils sont également utilisés comme photodétecteurs et ont été employés dans des thérapies anticancéreuses pour chauffer et détruire les tumeurs.
Pour leurs expériences, Natelson et ses collègues ont placé des nanofils d'or en forme de nœud papillon sur du silicium, oxyde de silicium, surfaces en saphir ou en quartz avec une couche adhésive de 1 nanomètre de titane entre les deux. Ils ont fabriqué et testé 90 de ces appareils. Au plus étroit, les fils avaient moins de 100 nanomètres de large, et la géométrie a été réglée pour être appropriée à l'excitation plasmonique avec une lumière proche infrarouge à 785 nanomètres.
Les chercheurs ont pris des mesures pour diverses intensités laser et températures de surface. Pour le nanofil sur silicium ou oxyde de silicium, ils ont constaté qu'en diminuant la température du silicium de 60 kelvins (-351 degrés Fahrenheit) à 5 kelvins (-450 F), il est devenu moins capable de dissiper la chaleur du nanofil. Sans changement de la puissance du laser, la température du fil a augmenté à 100 kelvins (-279 F).
Le remplacement du silicium par du saphir a apporté un certain soulagement, avec une triple diminution de l'augmentation de température entraînée par le laser, ils ont rapporté. Ce fut un résultat surprenant car la conductivité thermique du saphir est mille fois supérieure à celle de l'oxyde de silicium, dit Pavlo Zolotavin, un chercheur postdoctoral Rice et auteur principal de l'article. Un modèle numérique complet de la structure a révélé que la résistance thermique aux limites était une source majeure de l'augmentation de température préjudiciable, notamment pour les substrats cristallins.
"Le gros problème est d'obtenir la chaleur vibratoire du métal et dans le substrat isolant, " at-il dit. " Il s'avère que cette résistance thermique limite s'aggrave beaucoup à basse température. La conséquence est que la température locale peut être fortement augmentée avec une dépendance quelque peu compliquée, que nous pouvons effectivement bien modéliser, sur l'intensité lumineuse incidente."
Résoudre le problème est important pour Natelson et son équipe, car ils se spécialisent dans la mesure des propriétés électriques et magnétiques de molécules individuelles en les plaçant dans des espaces découpés dans des nanofils en nœud papillon. Si la chaleur dilate les nanofils, les lacunes se referment et les expériences sont ruinées. Le chauffage peut également « effacer » des caractéristiques dans les données, il a dit.
"Ce que tout cela signifie, c'est que nous devons être intelligents sur la façon dont nous essayons de faire des mesures électroniques et optiques simultanées, et que nous devons réfléchir sérieusement à la répartition de la température et à la façon dont la chaleur circule réellement dans ces systèmes, " a déclaré Natelson.
