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    Transition vitreuse des spins et orbitales des électrons dans un cristal pur

    Fig. Treillis pyrochlore sans/avec distorsions (panneaux gauche/droit). En raison des distorsions, un couplage ferromagnétique (ligne bleue) et un couplage antiferromagnétique (ligne rouge) apparaissent. Les couplages ferromagnétique/antiferromagnétique ont tendance à rendre les spins parallèles/antiparallèles. Puis, les spins de morybdènes placés sur les coins des tétraèdres présentent des surfaces vitreuses, configurations désordonnées. Crédit :Université d'Osaka

    Un groupe de recherche conjoint de l'Université d'Osaka et de l'Université de Tokyo a découvert le mécanisme de la transition vitreuse que les électrons peuvent subir dans les cristaux d'oxyde de pyrochlore. Les chercheurs montrent que les distorsions dans le réseau atomique provoquent le couplage de deux types de degrés de liberté de rotation des spins et la formation d'un état vitreux à exactement la même température. Ce travail permettra d'éclairer notre compréhension du mécanisme des transitions vitreuses, qui est l'un des problèmes non résolus les plus fondamentaux de la physique.

    Les oxydes de pyrochlore sont des minéraux de formule chimique A 2 B 2 O 7 , où A est généralement un ion de terre rare et B est un métal de transition - dans ce cas, molybdène. Les ions métalliques du cristal forment des tétraèdres qui partagent des coins. Les électrons dans les ions sont essentiellement liés au noyau, mais ils peuvent toujours orbiter autour du noyau et tourner autour d'eux-mêmes. Dans un sens, ceci est similaire aux mouvements des planètes dans le système solaire :les planètes tournent autour du soleil tout en tournant autour d'elles-mêmes.

    Les scientifiques ont découvert que les orbites et les spins des électrons aux différents coins des tétraèdres interagissent les uns avec les autres de manière complexe. Certaines paires de vrilles veulent aligner leurs axes de vrille en parallèle mais d'autres veulent aligner en anti-parallèle. Malheureusement, il n'y a aucun moyen possible de répondre à tous ces simultanément, alors les scientifiques disent que les spins sont "frustrés". Le résultat est de nombreuses configurations équivalentes et les spins finissent par se coincer dans des directions différentes, même à basse température. Ceci est connu comme un verre de spin, car il a une dynamique très similaire au refroidissement du verre fondu à l'état solide. C'est-à-dire, le verre auquel nous sommes habitués dans nos fenêtres et nos tasses est dans un état intermédiaire entre solide et liquide. Les molécules sont fixées en place, comme un solide - car ils n'ont pas assez d'énergie pour se déplacer - mais ils sont disposés sans ordre à longue distance, un peu comme un "liquide congelé".

    "Bien que certains systèmes soient connus pour montrer de tels comportements en raison du caractère aléatoire extrinsèque, appelé « désordre éteint », " nous avons montré que cela n'est pas nécessaire pour comprendre la vitrerie du système pyrochlore, " dit le premier auteur Kota Mitsumoto.

    Alors que la nature semble souvent privilégier les formes symétriques, il y a des cas dans lesquels les cristaux tétraédriques sont plus stables lorsqu'un côté est allongé et un autre est comprimé, dans un processus appelé distorsion de Jahn-Teller. Les chercheurs ont découvert que ce changement associait le spin et les degrés de liberté orbitaux, ce qui leur a fait subir des transitions vitreuses à la même température critique. "Nous étions heureux de pouvoir aider à résoudre une énigme de longue date sur l'origine du verre à rotation sans désordre, " ajoute l'auteur principal Hajime Yoshino.

    L'équipe a utilisé des simulations informatiques ainsi que des calculs théoriques pour montrer que, à cette température critique, la réponse non linéaire aux champs magnétiques externes devient très importante, comme prévu pour une transition vitreuse.

    « Nous avons démontré, pour la première fois, comment une transition vitreuse thermodynamique peut se produire sur un réseau périodique sans aléa trempé, " dit Mitsumoto. " Nous espérons que nos découvertes pourront améliorer la compréhension de la transition vitreuse en général. "


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