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    Une nouvelle étude révèle un transfert de charge à l'interface de l'oxyde de spinelle et de la cérine lors de l'oxydation du monoxyde de carbone

    Les résultats de cette recherche ont été publiés dans le numéro de février 2021 de Catalyse ACS et figurait sur la couverture de l'édition imprimée. Crédit :UNIST

    Une étude récente a dévoilé la raison des performances catalytiques exceptionnelles des catalyseurs mixtes à base de métaux non nobles. C'est grâce à une nouvelle stratégie de synthèse pour la production de catalyseurs en forme de cube qui pourrait encore simplifier la structure des catalyseurs complexes.

    Cette percée a été menée par le professeur Kwangjin An et son équipe de recherche à l'École d'ingénierie énergétique et chimique de l'UNIST, en collaboration avec le professeur Taeghwan Hyeon et son équipe de recherche de l'Université nationale de Séoul. Dans leur étude, les chercheurs ont découvert un nouveau principe selon lequel le transfert de charge actif, qui apparaît à l'interface créée entre les deux types de métaux non nobles, pourrait améliorer les performances catalytiques des catalyseurs à base d'oxydes complexes. L'équipe de recherche s'attend à ce que leurs découvertes puissent contribuer au développement de catalyseurs qui pourraient convertir efficacement le méthane en carburants et produits chimiques à haute valeur ajoutée.

    L'interface créée entre un métal actif et un support d'oxyde est connue pour affecter les performances catalytiques en raison du processus de transfert de charge. Cependant, en raison de leurs structures d'interface complexes et de leurs défis synthétiques, les interfaces oxyde-oxyde produites par les catalyseurs d'oxyde spinelle supportés ont été moins étudiées.

    Dans ce travail, l'équipe de recherche a proposé une stratégie de synthèse pour l'oxyde de spinelle hétérostructuré (Co 3 O 4 , Mn 3 O 4 , et Fe 3 O 4 ) nanocubes (NCs) avec un CeO contrôlé 2 couche qui a permis d'étudier le rôle de l'interface dans l'oxydation catalytique du CO et de l'H 2 . Ils ont développé un procédé de dépôt sélectif pour produire CeO 2 -spinelle déposée NCs avec 1, 3, et 6 facettes du PDG 2 (MCe-1F, MCe-3F, et MCe-6F NCs pour l'oxyde de spinelle).

    Synthèse et caractérisation des NCs Co3O4-CeO2. (Haut) Illustration schématique de la préparation de NC d'oxyde de spinelle déposé de CeO2 avec une couche contrôlée de CeO2. (En bas) Images HAADF-STEM et cartographies EDS des NC Co3O4 avec 1, 3, et 6 facettes couvertes par CeO2. Crédit :UNIST

    Selon l'équipe de recherche, PDG 2 -Co déposé 3 O 4 Les NC présentaient un taux d'oxydation du CO 12 fois plus élevé que le Co vierge 3 O 4 NC. Par ailleurs, divers in situ techniques de caractérisation, a révélé que le CeO déposé 2 empêche la réduction de Co 3 O 4 en fournissant de l'oxygène. Ils ont également constaté que l'interface maximisée résultant de Co 3 O 4 NCs à trois facettes couvertes par CeO 2 les couches présentent le taux d'oxydation de CO le plus élevé même dans des conditions de carence en O2, qui résultait de la variation polyvalente de l'état d'oxydation.

    "Cette étude fournit une compréhension globale du mécanisme Mars-van Krevelen (MvK), se produisant à l'échelle nanométrique à la Co 3 O 4 -PDG 2 interfaces, " a noté l'équipe de recherche. " La même tendance d'activité et le même flux d'électrons chauds sont observés pour H 2 réactions d'oxydation utilisant des nanodiodes catalytiques, démontrant ainsi que l'origine de l'augmentation de l'activité est le transfert de charge à l'interface."


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