Une image SEM à grande échelle (~ 2,5 mm x 1,6 mm) d'un film de graphène monocristallin sans couche d'adhésif sur une feuille de Cu (111). Crédit :Institut national des sciences et technologies d'Ulsan (UNIST)
Une équipe internationale de chercheurs, dirigé par le professeur distingué Rodney S. Ruoff (École des sciences naturelles) du Center for Multidimensional Carbon Materials (CMCM), au sein de l'Institut des sciences fondamentales (IBS) de l'UNIST, a signalé une couche vraiment unique (c'est-à-dire, sans adlayer) film de graphène de grande surface sur des feuilles de cuivre de grande surface. Cela peut sembler être la dernière d'une série de déclarations apparemment similaires sur le graphène à couche unique. Cependant, cette réalisation diffère des milliers d'autres publications précédentes en ce qu'aucune d'entre elles n'avait décrit de graphène véritablement monocouche sur une grande surface. Les adlayers (régions bicouches ou multicouches) ont toujours été présentes dans de tels films.
Les scientifiques ont affiné la méthode de croissance par dépôt chimique en phase vapeur (CVD) en éliminant toutes les impuretés de carbone à l'intérieur des feuilles de cuivre sur lesquelles le graphène est cultivé. La CVD sur des feuilles métalliques (en particulier des feuilles de cuivre) est actuellement la voie la plus prometteuse pour la synthèse évolutive et reproductible de films de graphène à grande surface de haute qualité. L'équipe a étudié pourquoi des "adlayers" sont apparus dans le film de graphène développé sur des feuilles de cuivre et a découvert que les impuretés de carbone à l'intérieur de la feuille conduisent directement à la nucléation et à la croissance des adlayers. (Les Adlayers sont des régions du film où il y a 2 ou 3 couches présentes - des "patchs" multicouches, " C'est.)
« Nous avons découvert que les feuilles de cuivre commerciales ont un « excès de carbone », particulièrement près de la surface, jusqu'à une profondeur d'environ 300 nm, en utilisant la spectrométrie de masse des ions secondaires à temps de vol et l'analyse de la combustion. D'une discussion avec un expert technique de Jiangxi Copper Corporation Limited, l'un des plus grands fournisseurs mondiaux de feuilles de cuivre, nous avons appris que le carbone est noyé dans la feuille de cuivre lors de la fabrication, probablement à partir d'huiles à base d'hydrocarbures utilisées pour lubrifier les rouleaux que la feuille de cuivre entre en contact aux températures de laminage élevées, " a déclaré le Dr Da Luo, premier auteur de l'article. Après élimination complète de ce carbone par recuit sous H2 à 1060 °C, ils ont pu obtenir un film de graphène sans couche de publicité et donc véritablement monocouche.
(A) Image SEM d'un film de graphène monocristallin sans couche avec de longs plis parallèles sur une feuille de Cu (111). (B) Une image STM à ultra-vide à haute résolution du réseau en nid d'abeille du film de graphène monocristallin. (C) Illustration schématique pour la fabrication simple de transistors à effet de champ haute performance dans la région située entre deux plis adjacents dans le film de graphène monocristallin. (D) Mobilités des porteurs mesurées à partir de transistors à effet de champ modelés avec divers types d'échantillons de graphène ; Le film de graphène monocristallin sans couche de protection offre les meilleures performances. Crédit :Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)
En appliquant la même méthode, les scientifiques de l'IBS ont également obtenu un film monocouche et monocristallin de graphène sans couche d'accrochage sur une feuille de Cu monocristallin. L'un des premiers auteurs Meihui Wang a expliqué, "Nous avons ainsi résolu deux problèmes qui ont toujours été présents dans les synthèses antérieures de films de graphène CVD (adlayers et joints de grains (GB)) à un moment donné." En effet, obtenir une parfaite homogénéité du nombre de couches sur une grande surface (couches simples ou doubles, par exemple) peut être utilisé pour garantir des performances constantes de l'appareil. Les régions Adlayer diffèrent par, par exemple., densité et taille lorsqu'elles sont présentes dans les régions actives des appareils. En plus des adlayers, Les GB sont présents dans des films de graphène polycristallin préparés par CVD où des îlots de graphène avec différentes orientations cristallographiques se rejoignent pour compléter le film. La présence de GB diminue la mobilité des porteurs et la conductivité thermique, et réduit la résistance mécanique.
Toujours, les scientifiques se sont retrouvés avec une caractéristique fascinante dans leurs films monocristallins :ce graphène monocristallin contient des "plis" parallèles hautement orientés qui mesurent des centimètres de long, une centaine de nanomètres de largeur, et séparés de 20 à 50 micromètres. Tout comme les adlayers et les GB, plis ont été observés pour diminuer de manière significative la mobilité des porteurs de graphène. Pour éliminer ces effets de diffusion des adlayers, GBs et plis, l'équipe a configuré des transistors à effet de champ dans la région située entre deux plis adjacents et avec les transistors parallèles aux plis. Contrairement aux plis répartis de manière quasi aléatoire dans le film de graphène polycristallin, les plis sont fortement alignés dans le film de graphène monocristallin de grande surface. Cela facilite la fabrication de dispositifs intégrés haute performance à partir des régions entre les plis. Wang a expliqué, "La région entre deux plis adjacents est 'propre' sans aucun pli, les étaleurs, ou Go. Cela a permis au dispositif d'avoir une très grande mobilité des électrons et des trous. Les transistors à effet de champ présentent des valeurs de mobilité des porteurs à température ambiante très élevées d'environ 1,0 x 10 4 cm 2 V -1 s -1 . Une telle mobilité élevée des porteurs "se traduit" par divers dispositifs utiles ayant des performances élevées."
(a-b) (panneau de gauche) Images SEM de films de graphène monocristallin sans couche d'adlayer sur des feuilles de Cu (111) et (panneau de droite) images optiques des films après transfert sur des plaquettes SiO2/Si de 300 nm. (c-d) (panneau de gauche) Images SEM de films de graphène polycristallin avec des couches de couches sur des feuilles de Cu polycristallin et (panneau de droite) images optiques des films après transfert sur des plaquettes SiO2/Si de 300 nm. Les paramètres CVD pour le débit et la pression du gaz étaient les suivants :(a, c) H2/CH4 (200 sccm/1 sccm) à 2,0 Torr; (b, d) H2/CH4 (30 sccm / 30 sccm 0,1% CH4 dans Ar) à 30,0 Torr. Les flèches noires indiquent les plis. Crédit :Ulsan National Institute of Science and Technology (UNIST)
Le directeur Ruoff a noté, « Notre approche du graphène monocristallin sans couche de surface étendue est une percée. Cet uniforme, monocouche 'parfaite', le graphène monocristallin devrait être utilisé comme matériau de support ultrafin pour l'imagerie par microscopie électronique à transmission à haute résolution, et dans les appareils optiques. Également en tant que graphène approprié pour obtenir une fonctionnalisation extrêmement uniforme qui conduit à de nombreuses autres applications, en particulier pour les capteurs de divers types. Je voudrais également noter que nous avons beaucoup apprécié les fortes contributions des coauteurs de l'UNIST, de HKUST, et de SKKU. » Cette recherche a été soutenue par l'Institut des sciences fondamentales, et a été publié dans la revue, Matériaux avancés.
