Un schéma du noyau hexamérique de Rhodobacter sphaerodes, présentant la « paire spéciale » (P) de molécules de bactériochlorophylle dégénérée (BChl), et les bras actif (a) et inactif (b) des molécules BChl et bactériophéophytine (BPh). Les spectres d'absorption transitoire (ΔA) acquis suite à une excitation sélective de P sont montrés.
Le processus naturel de stockage de l'énergie solaire se produit dans des complexes protéiques absorbant la lumière appelés centres de réaction photosynthétiques (CR). À travers des milliards d'années d'évolution, La nature a conservé un noyau commun de cofacteur hexamérique absorbant la lumière pour effectuer la toute première réaction chimique de la photosynthèse, le transfert d'électrons induit par la lumière sur environ 3 nm. Ce processus a des analogies directes avec la séparation de charge induite par la lumière dans les dispositifs photovoltaïques.
Une équipe d'utilisateurs du laboratoire de rayonnement de Notre Dame et de la division des sciences et de l'ingénierie chimiques d'Argonne travaillant avec le groupe de nanophotonique du Centre pour les matériaux à l'échelle nanométrique (CNM) ont mené des expériences qui ont jeté un nouvel éclairage sur la façon dont ce processus se produit. En utilisant la spectroscopie ultrarapide sélective de polarisation sur des monocristaux RC, l'équipe a pu résoudre la photochimie spécifique des cofacteurs et identifier le caractère délocalisé à l'échelle nanométrique des premiers états excités générés par la lumière.
Ce travail est important car le chevauchement des caractéristiques spectrales des cofacteurs a jusqu'à présent exclu une résolution claire de la réponse spectrale et temporelle des cofacteurs individuels à l'absorption de photons, et limité notre compréhension de la fonction photochimique complexe dans les RC. Grâce aux spectromètres d'absorption transitoire ultrarapides du CNM, les cofacteurs individuels dans les RC ont été surveillés en orientant soigneusement les polarisations des impulsions de la pompe et de la sonde par rapport aux axes cristallographiques des monocristaux.
L'impact de ce travail est qu'il fournit une vision plus claire, image plus détaillée des premières étapes de la conversion d'énergie photosynthétique, identifie un rôle pour les états excités délocalisés, et fournit de nouvelles approches expérimentales et d'analyse de données pour étudier l'efficacité inhabituelle des processus de récupération de la lumière et de séparation de charge dans les photosystèmes naturels.
