Images au microscope électronique à transmission de nanoplaquettes colloïdales de CdSe. Différentes formes latérales (a-d) peuvent être obtenues en utilisant différents précurseurs. Barres d'échelle :b) 20 nm, autres, 10 nm. Crédit :Benoit Dubertret
(PhysOrg.com) -- Des avancées significatives dans l'application des structures colloïdales en tant qu'émetteurs de lumière et lasers pourraient bientôt être réalisées suite à la découverte de taux d'émission de fluorescence très rapides dans les nanoplaquettes colloïdales. Ces nanoplaquettes combinent les meilleures caractéristiques de deux domaines :la large accordabilité de l'absorption et de la photoluminescence des nanocristaux et le court temps de décroissance des excitons dans les puits quantiques. Cette découverte, qui a été annoncée par des scientifiques du Naval Research Laboratory et du Laboratoire de Physique et d'Etude des Matéiaux, UMR8213 du CNRS, ESPCI, suggère que les nanoplaquettes sont un élément important, nouveau matériau pour la construction de diodes électroluminescentes accordables, lasers bas seuil, et des cellules solaires photovoltaïques. Les résultats complets de l'étude sont publiés en ligne dans le 23 octobre 2011, numéro de la revue Matériaux naturels .
Les nanoplaquettes sont une nouvelle classe de matériaux optiques qui sont essentiellement atomiquement plats, CdSe colloïdal quasi bidimensionnel, CDS, et des couches de CdTe avec des épaisseurs bien définies allant de 4 à 11 monocouches. Ces nanoplaquettes ont des propriétés électroniques de puits quantiques bidimensionnels formés par épitaxie par faisceau moléculaire, et leurs spectres d'absorption et d'émission dépendant de l'épaisseur sont complètement contrôlés par l'épaisseur de la couche. Le très fort confinement spatial des porteurs dans ces structures colloïdales, pratiquement inaccessible dans les puits quantiques épitaxiaux, combiné avec des possibilités de créer très mince, les couches plates (jusqu'à 1,5 nm) des semi-conducteurs rendent la bande interdite de ce matériau accordable sur une plage de 1,4 eV. Le bord de la bande d'absorption largement réglable, qui est contrôlé principalement par l'épaisseur des nanoplaquettes, permet d'obtenir des spectres d'émission largement ajustables.
La forte amélioration de l'interaction électron-trou de Coulomb en raison de la faible constante diélectrique du milieu environnant est une autre propriété des nanoplaquettes colloïdales qui n'existe ni dans les nanocristaux colloïdaux sphériques ni dans les puits quantiques épitaxiaux. Ce phénomène diminue significativement le rayon des excitons et raccourcit leur temps de décroissance radiative. En outre, La forme des nanoplaquettes affecte la force du couplage de l'exciton avec les photons émis car la composante tangentielle du champ électrique des photons ne change pas de valeur lorsqu'elle pénètre à travers la surface des nanoplaquettes plates. Cela raccourcit également le temps de décroissance de la fluorescence dans ces structures.
Finalement, les états de l'exciton fondamental dans les nanoplaquettes quasi bidimensionnelles peuvent avoir une transition de force d'oscillateur géant connectée au mouvement cohérent du centre de masse de l'exciton. La transition d'intensité de l'oscillateur géant est un phénomène de mécanique quantique qui peut être décrit comme une excitation cohérente du volume, qui est significativement plus grand que le volume de l'exciton. Le phénomène a été prédit il y a 50 ans par Rashba. La transition de force de l'oscillateur géant de l'état de l'exciton fondamental améliore la section efficace d'absorption et raccourcit considérablement le temps de décroissance radiative de l'exciton. Dans le cas des structures bidimensionnelles, le rehaussement est proportionnel au rapport de l'aire du mouvement cohérent de l'exciton au carré du rayon de Bohr de l'exciton.
Les équipes de recherche du Laboratoire de Physique et d'Etude des Matéiaux et du LNR ont constaté qu'à température ambiante, la durée de vie de fluorescence des nanoplaquettes de CdSe est plus courte que celle des nanocristaux de CdSe avec un rendement quantique et une longueur d'onde d'émission similaires. Surtout, la durée de vie de fluorescence des nanoplaquettes diminue avec la température, alors que leur intensité d'émission augmente. Une telle dépendance de la température de la durée de vie de fluorescence est une signature unique de la transition de force de l'oscillateur géant, qui auparavant n'était observée que dans des puits quantiques à des températures d'hélium. A 6K, le temps de décroissance radiative devient inférieur à 1 ns, ce qui est deux ordres de grandeur de moins que pour les nanocristaux de CdSe sphériques. Cela fait des nanoplaquettes les émetteurs fuorescents colloïdaux les plus rapides connus et suggère fortement qu'elles montrent une transition de force d'oscillateur géant.
Les efforts futurs seront concentrés sur l'optimisation de ces structures nanoplaquettes dans le but d'éliminer les processus non radiatifs liés à la surface. La croissance de nanoplaquettes core-shell étendrait encore les propriétés et les applications des matériaux présentés ici et ouvrirait la voie à la synthèse de colloïdal, structures à puits quantiques multiples. De telles structures devraient permettre aux chercheurs de tirer pleinement parti du raccourcissement observé du temps de décroissance radiative et de l'accordabilité, et ouvrir la voie à de futures percées en photonique, laser, et d'autres applications optiques des nanoplaquettes.