La diffusion Raman stimulée, observée pour la première fois en 1962, est devenue un outil polyvalent dans divers domaines tels que l'imagerie biologique, la détection des gaz environnementaux, la caractérisation des matériaux et le suivi de la dynamique moléculaire. Le choix des sources laser pour exciter des molécules ou des matériaux est critique, car il détermine la résolution spectrale et l'approche pour obtenir le spectre Raman.
Les techniques traditionnelles de spectroscopie de diffusion Raman stimulée à haute résolution spectrale consistent à balayer le spectre étape par étape avec des impulsions laser à bande étroite, limitant ainsi la vitesse d'acquisition en raison de l'inertie mécanique ou thermique. En revanche, le sondage parallèle à plusieurs longueurs d'onde avec une impulsion d'excitation picoseconde à bande étroite et une impulsion de sonde femtoseconde à large bande introduit un chevauchement d'impulsions temporelles sous-optimal, présentant des défis tels que la suppression des signaux de fond de mélange à quatre ondes non résonants.
Dans une publication récente dans Light :Science &Applications , une équipe de scientifiques dirigée par le professeur Andrius Baltuška de l'Institut de photonique de la TU Wien, en Autriche, et le Dr Xinhua Xie du SwissFEL de l'Institut Paul Scherrer, en Suisse, en collaboration avec le professeur Alexei Zheltikov du Département de physique et d'astronomie. à la Texas A&M University, aux États-Unis, introduisent une approche innovante de la spectroscopie de diffusion Raman stimulée.
Ils utilisent des rafales d'impulsions femtosecondes amplifiées et contrôlées par décalage de phase pour obtenir une résolution hyperspectrale et une acquisition spectrale à grande vitesse. Validée par la résolution des équations de Schrödinger non linéaires couplées et la caractérisation numérique dans l'azote moléculaire, cette technique offre une résolution spectrale élevée et un balayage sans mouvement.
Avec ses applications potentielles dans la détection de gaz, l'analyse chimique, la détection de la pollution environnementale, la caractérisation des isotopes et le suivi de la dynamique moléculaire, cette méthode de diffusion Raman stimulée représente un bond en avant significatif dans les capacités spectroscopiques.
Le premier auteur de la publication, le Dr Hongtao Hu de l'Institut de photonique de la TU Wien, a déclaré :« La rafale d'impulsions femtoseconde amplifiée nécessaire à cette méthode, comme indiqué précédemment par notre groupe, peut être générée dans un oscillateur maître, puis amplifiée. grâce à un amplificateur régénératif fonctionnant dans un mode spécial."
Sur la figure 1 (a), les formes temporelles du signal et des rafales libres après l'amplificateur sont représentées, marquées respectivement par rafale de pompe et rafale de Stokes, dans le processus de diffusion Raman stimulée. La séparation temporelle entre les impulsions peut être contrôlée par la différence de longueur de cavité entre les allers-retours de l'amplificateur régénératif et de l'oscillateur maître. La phase de décalage indiquant la différence de phase entre deux impulsions voisines dans la rafale est manipulée par un modulateur acousto-optique placé entre l'oscillateur maître et l'amplificateur régénératif.
Dans un amplificateur paramétrique optique bien conçu, les phases du signal et les impulsions libres peuvent être conjuguées. Ainsi, en manipulant avec précision la phase du sursaut laser fondamental entrant dans l'amplificateur paramétrique optique, les modes spectraux se déplacent élégamment dans des directions opposées du signal et des pseudo-peignes libres, illustrés sur la figure 1 (b).
En conséquence, les conditions de diffusion Raman stimulées par résonance et hors résonance, représentées sur les figures 1 (c) et (d), peuvent être simultanément satisfaites ou manquées par plusieurs pseudo-modes, en fonction de la phase d'entrée des impulsions chargées dans l'amplificateur régénératif.
Lors de phases de décalage résonnantes, l'énergie des impulsions passe efficacement de l'éclatement de la pompe à l'éclatement de Stokes, induisant leur perte et leur gain respectifs. Cette procédure complexe représente l'essence du balayage sans mouvement, qui est la clé pour atteindre le spectre Raman et le principe fondamental de ce travail innovant.
Leurs résultats numériques, d’une part, dévoilent la relation entre résolution spectrale et durée de rafale; la résolution spectrale est inversement proportionnelle au produit de la durée de la rafale et du nombre d'impulsions dans la rafale. Par exemple, atteindre une résolution spectrale de 0,17 cm -1 devient réalisable avec une rafale de 100 impulsions et une durée de rafale de 2 picosecondes.
De plus, les résultats élucident le modèle de croissance associé au nombre croissant d'impulsions dans la rafale (une combinaison de croissance linéaire et quadratique) garantissant un rapport signal/bruit élevé pour le spectre Raman.
La nouvelle approche de la diffusion Raman stimulée présentée dans ce travail promet des applications dans la détection des gaz, l'analyse chimique et le suivi de la dynamique moléculaire. L'utilisation innovante de salves d'impulsions femtosecondes amplifiées et contrôlées par décalage de phase garantit une résolution hyperspectrale et une acquisition spectrale rapide. Cette avancée signifie non seulement un bond significatif dans les capacités spectroscopiques, mais suscite également l'anticipation de l'impact transformateur qu'elle pourrait avoir sur diverses disciplines scientifiques.
Plus d'informations : Hongtao Hu et al, La spectroscopie Raman stimulée par une résolution hyperspectrale avec des rafales d'impulsions fs amplifiées, Lumière :Science et applications (2024). DOI :10.1038/s41377-023-01367-0
Informations sur le journal : La lumière :science et applications
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