Dans un exploit exigeant de la persévérance, technologie de pointe, et pas peu de prudence, les scientifiques ont utilisé des rayons X intenses pour inspecter le combustible nucléaire irradié. L'imagerie, dirigé par des chercheurs de l'Université Purdue et mené au Laboratoire national d'Argonne du Département de l'énergie des États-Unis (DOE), a révélé une vue en 3D de la structure intérieure du carburant, jeter les bases de meilleures conceptions et modèles de combustible nucléaire.

Jusqu'à maintenant, les examens du combustible à l'uranium se sont limités principalement à la microscopie de surface ou à diverses techniques de caractérisation utilisant des versions fictives possédant peu de radioactivité. Mais les scientifiques veulent savoir à un niveau plus profond comment le matériau change lorsqu'il subit une fission à l'intérieur d'un réacteur nucléaire. Les enseignements tirés de cette étude, que le Journal of Nuclear Materials a publié en août 2020, peut conduire à des combustibles nucléaires qui fonctionnent plus efficacement et coûtent moins cher à développer.

Pour avoir une vue intérieure du combustible uranium-zirconium étudié, les chercheurs ont séparé un peu de combustible irradié suffisamment petit pour être manipulé en toute sécurité, une capacité développée seulement au cours des sept dernières années. Puis, à voir à l'intérieur de ce petit échantillon métallique, ils se sont tournés vers l'Advanced Photon Source (APS), une installation d'utilisateurs du DOE Office of Science située à Argonne.

Une étude en préparation depuis des décennies

Avant que les chercheurs ne puissent aborder la formidable tâche d'isoler un échantillon de combustible et de le placer sous un faisceau de rayons X, ils avaient besoin de trouver le bon spécimen. Exploration des carburants archivés au Laboratoire national de l'Idaho (INL) du DOE, ils ont identifié un combustible uranium-zirconium qui a passé un total de deux ans à pleine puissance dans l'installation d'essai de flux rapide à Hanford, Washington, et a été retiré du réacteur au début des années 90.

"Nous avons dû attendre des décennies pour que ce combustible refroidisse ou se désintègre radiologiquement, " a déclaré Maria Okuniewski, professeur adjoint d'ingénierie des matériaux à l'Université Purdue et auteur principal de l'article. "C'était littéralement le spécimen le plus cool que nous ayons pu retirer sur la base des directives de sécurité autorisées à la fois à l'INL et à l'APS."

Même l'échantillon de combustible usé le plus froid disponible était encore trop chaud, radiologiquement parlant, à sa taille d'origine. Tiré d'une plus grande broche de carburant, l'échantillon mesurait moins d'un quart de pouce de haut, mais il mesurait 1, 200 millirems par heure à une distance de 30 centimètres, soit un niveau de rayonnement 240 fois supérieur à la limite autorisée à l'APS.

Pour réduire la radioactivité, les chercheurs ont utilisé un faisceau d'ions focalisé avec une microscopie électronique à balayage à l'INL pour créer un échantillon beaucoup plus petit. L'outil leur a permis de localiser une zone d'intérêt et de déployer un flux d'ions qui a essentiellement broyé un cube de matériau. L'échantillon résultant était d'environ 100 microns de diamètre, pas plus grand que le diamètre d'un cheveu humain.

« Nous avons parcouru un long chemin avec cette nouvelle instrumentation qui nous permet d'obtenir des échantillons suffisamment petits pour être sûrs et facilement manipulables, " a déclaré Okuniewski.

L'échantillon minuscule a été monté sur une broche, enfermé dans un tube à double paroi, et envoyé en Argonne, avec de multiples contrôles radiologiques pour assurer la sécurité tout au long du parcours.

A Argonne, l'équipe de recherche Purdue a travaillé avec des scientifiques de la ligne de lumière 1-ID-E, une source de rayons X à haute brillance à l'APS, pour examiner l'échantillon. L'objectif :voir à quoi ressemble le combustible uranium-zirconium à l'intérieur après avoir été bombardé de neutrons pendant deux ans.

"Nous parlons vraiment d'un morceau de poussière que vous pouvez à peine voir à l'œil nu - c'est si petit, " a déclaré Peter Kenesei, un physicien de la division des sciences des rayons X d'Argonne et co-auteur de l'étude. "Mais c'est aussi un matériau très dense, vous avez donc besoin d'une intensité suffisante de rayons X à haute énergie pour le pénétrer et l'étudier."

La technique utilisée, tomodensitométrie, détecte à haute résolution le faisceau de rayons X lorsqu'il émerge de l'autre côté de l'échantillon. À partir de plusieurs images prises pendant la rotation du carburant, les ordinateurs pourraient reconstruire ses caractéristiques internes en fonction de la façon dont il a modifié le faisceau entrant, similaire à une tomodensitométrie médicale.

"La flexibilité de la ligne de lumière 1-ID-E, ainsi que l'expertise d'Argonne dans la manipulation sûre des matières nucléaires, nous permet de concevoir et de mener une expérience unique comme celle-ci, " dit Kenesei.

Zoom sur le gonflement du carburant

En particulier, Okuniewski et ses collègues se sont intéressés au phénomène de gonflement. Le combustible nucléaire produit de l'énergie en prenant un atome d'uranium et en le divisant en deux, et ce processus de fission génère des sous-produits tels que le gaz xénon et des métaux comme le palladium et le néodyme. Au fur et à mesure que les atomes se séparent et que les produits de fission s'accumulent, le carburant augmente de volume.

La sûreté et la longévité d'un combustible nucléaire donné dépendent de sa capacité à prédire de combien il va gonfler. Trop de gonflement peut faire réagir l'uranium avec, et éventuellement fracture, sa couche extérieure protectrice, appelé revêtement. Pour éviter que cela se produise, les ingénieurs s'appuient sur les codes de performance du carburant, qui sont des modèles informatiques qui simulent divers aspects du comportement d'un combustible dans un réacteur, tels que la température à laquelle il obtiendra et comment ses constituants se redistribuent dans l'espace.

"Dans chaque type de carburant, l'enflure est un problème, ", a déclaré Okuniewski. "Ces combustibles sont conçus de manière à ce que le noyau interne soit libre de se dilater à un niveau spécifique avant de toucher la gaine."

En plus de fournir un plus clair, image localisée de la structure du combustible et des différentes phases du matériau qui se sont développées au cours du temps, l'étude de l'APS a révélé que la libération de gaz de fission pourrait continuer à se produire au-delà des seuils supposés dans les analyses précédentes. Ce type de données peut aider à renforcer les codes de performance du carburant, ce qui à son tour contribuerait à réduire le coût de développement du carburant, puisque des simulations informatiques fiables peuvent minimiser le nombre de tests d'irradiation coûteux nécessaires.

"Nous nous efforçons toujours au sein de la communauté nucléaire de trouver des moyens d'améliorer les codes de performance du combustible, " Okuniewski a déclaré. "C'est une façon de le faire. Maintenant, nous avons une vision tridimensionnelle que nous n'avions pas du tout auparavant."