Une nouvelle recherche détaille comment une classe de matériaux électroluminescents, composants clés des appareils tels que les lumières LED et les cellules solaires, peut être conçu pour fonctionner plus efficacement. Publié dans Photonique de la nature , les efforts combinés des chercheurs expérimentaux et théoriques donnent un aperçu de la façon dont ces matériaux et d'autres matériaux similaires pourraient être utilisés pour de nouvelles applications à l'avenir.

Ce travail est le résultat d'une collaboration entre Penn, Université Nationale de Seoul, l'Institut avancé coréen des sciences et de la technologie, l'Ecole Polytechnique Fédérale de Lausanne, l'Université du Tennessee, l'Université de Cambridge, l'Université de Valence, l'Institut de technologie de Harbin, et l'Université d'Oxford.

Il y a deux ans, Le chimiste théoricien de Penn Andrew M. Rappe a visité le laboratoire de Tae-Woo Lee à l'Université nationale de Séoul, et la discussion s'est rapidement tournée vers la question de savoir s'ils pouvaient développer une théorie pour aider à expliquer certains de leurs résultats expérimentaux. Le matériau qu'ils étudiaient était le bromure de plomb formamidinium, un type de nanocristal de pérovskite aux halogénures métalliques (PNC). Les résultats recueillis par le groupe Lee semblaient indiquer que les LED vertes fabriquées avec ce matériau fonctionnaient plus efficacement que prévu. "Dès que j'ai vu leurs données, J'ai été étonné par la corrélation entre la structure, optique, et des résultats d'efficacité lumineuse. Quelque chose de spécial devait se passer, " dit Rappé.

Les PNC comme le bromure de plomb formamidinium sont utilisés dans les dispositifs photovoltaïques, où ils peuvent stocker de l'énergie sous forme d'électricité ou convertir le courant électrique en lumière dans des dispositifs électroluminescents (DEL). Dans les LED, les électrons sont transportés d'une région riche en électrons (type n) à un niveau d'énergie élevée dans une région pauvre en électrons (type p), où ils trouvent un état vide de basse énergie, ou "trou, " pour descendre et émettre de la lumière. L'efficacité d'un matériau est déterminée par sa capacité à convertir la lumière en électricité (ou vice versa), qui dépend de la facilité avec laquelle un électron excité peut trouver un trou et de la quantité d'énergie perdue en chaleur.

Pour donner du sens aux résultats du groupe Lee, Le postdoctorant Penn Arvin Kakekhani a commencé à travailler avec Young-Hoon Kim et Sungjin Kim de l'Université nationale de Séoul pour développer un modèle informatique de l'efficacité inattendue du matériau et concevoir des expériences de suivi ciblées pour confirmer ces nouvelles théories. "Nous avons passé beaucoup de temps à croiser l'expérience et la théorie pour rationaliser chaque observation expérimentale que nous avons, " dit Kakekhani à propos du processus de recherche.

Après des mois d'échanges d'idées et d'affinement de théories potentielles, les chercheurs ont développé un modèle théorique en utilisant une méthode connue sous le nom de théorie fonctionnelle de la densité, une approche de modélisation qui s'appuie sur des théories mathématiques issues de la mécanique quantique. Alors que la DFT est utilisée sur le terrain depuis de nombreuses années, les mises en œuvre de cette théorie peuvent désormais intégrer efficacement les impacts de petits, interactions de mécanique quantique délocalisées, connu sous le nom de forces van der Waals, qui sont connus pour jouer un rôle majeur dans le comportement des matériaux mous similaires aux PNC utilisés dans cette étude.

En utilisant leur nouveau modèle, les chercheurs ont découvert que les PNC étaient plus efficaces si la taille des points quantiques était plus petite, car la probabilité qu'un électron trouve un trou était beaucoup plus grande. Mais parce que réduire la taille d'une particule, c'est aussi augmenter son rapport surface/volume, cela signifie également qu'il y a plus d'endroits le long de la surface du matériau qui sont sujets aux défauts, où l'énergie des électrons peut facilement être perdue.

Pour relever les deux défis, les chercheurs ont découvert qu'une simple substitution chimique, remplacer le formamidinium par un cation organique plus gros appelé guanidinium, a rendu les particules plus petites tout en préservant l'intégrité structurelle du matériau en permettant à plus de liaisons hydrogène de se former. En s'appuyant sur cette approche d'alliage, les chercheurs ont trouvé des stratégies supplémentaires pour améliorer l'efficacité, y compris l'ajout d'acides et d'amines à longue chaîne pour stabiliser les ions de surface et l'ajout de groupes de cicatrisation des défauts pour « réparer » toutes les lacunes qui pourraient se former.

En tant que chimiste théoricien, une chose qui s'est démarquée pour Kakekhani était à quel point les prédictions du modèle et les données expérimentales étaient alignées, qu'il attribue en partie à l'utilisation d'une théorie qui incorpore les forces de van der Waals. "Vous n'ajustez pas les paramètres qui rendent la théorie spécifique à l'expérience, " dit-il. " C'est plus comme les premiers principes, et la seule connaissance que nous ayons est le type d'atomes que possèdent les matériaux. Le fait que nous ayons prédit les résultats sur la base d'opérations mathématiques presque pures et de théories de la mécanique quantique dans nos ordinateurs, en étroite correspondance avec ce que nos collègues expérimentateurs ont trouvé dans leurs laboratoires, était passionnant."

Alors que l'étude actuelle fournit des stratégies spécifiques pour les matériaux qui ont le potentiel d'être largement utilisés comme cellules solaires et LED, cette stratégie est aussi quelque chose qui pourrait être adopté plus généralement dans le domaine de la science des matériaux. « Les progrès de l'Internet des objets et la tendance vers l'informatique optoélectronique exigent tous deux des sources de lumière efficaces, et ces nouvelles LED à base de pérovskite peuvent ouvrir la voie, ", dit Rappé.

Pour Kakekhani, ce travail met également en évidence l'importance de des idées fondées sur la théorie pour acquérir une compréhension approfondie d'un matériau complexe. "Si vous ne savez pas fondamentalement ce qui se passe et quelle est la raison sous-jacente, alors il n'est pas vraiment extensible à d'autres matériaux, " dit Kakekhani. " Dans cette étude, avoir cette longue période d'essayer d'exclure des théories qui ne fonctionnaient pas réellement était utile. À la fin, nous avons trouvé une raison vraiment profonde qui était cohérente. Cela a pris beaucoup de temps, mais je pense que ça en valait la peine."