Les catalyseurs sont indispensables pour de nombreuses technologies. Pour améliorer encore les catalyseurs hétérogènes, il est nécessaire d'analyser les processus complexes sur leurs surfaces, où se trouvent les sites actifs. Scientifiques de l'Institut de technologie de Karlsruhe (KIT), avec des collègues d'Espagne et d'Argentine, ont maintenant atteint des progrès décisifs :comme indiqué dans Lettres d'examen physique , ils utilisent des méthodes de calcul avec des fonctionnelles dites hybrides pour une interprétation fiable des données expérimentales.

De nombreuses technologies importantes, tels que les procédés de conversion d'énergie, réduction des émissions, ou la production de produits chimiques, travailler uniquement avec des catalyseurs appropriés. Pour cette raison, les matériaux hautement efficaces pour la catalyse hétérogène gagnent en importance. En catalyse hétérogène, le matériau agissant comme catalyseur et les substances réagissantes existent sous différentes phases sous forme solide ou gazeuse, par exemple. Les compositions des matériaux peuvent être déterminées de manière fiable par diverses méthodes. Les processus se déroulant à la surface du catalyseur, cependant, peut être détecté par pratiquement aucune méthode d'analyse. "Mais ce sont ces processus chimiques très complexes sur la surface la plus externe du catalyseur qui sont d'une importance décisive, " dit le professeur Christof Wöll, Responsable de l'Institut des Interfaces Fonctionnelles (IFG) du KIT. "Là, les sites actifs sont localisés, où a lieu la réaction catalysée."

Examen précis de la surface des catalyseurs en poudre

Parmi les catalyseurs hétérogènes les plus importants figurent les oxydes de cérium, c'est-à-dire des composés du cérium, une terre rare, avec de l'oxygène. Ils existent sous forme de poudre et sont constitués de nanoparticules de structure contrôlée. La forme des nanoparticules influence considérablement la réactivité du catalyseur. Pour étudier les processus à la surface de tels catalyseurs en poudre, les chercheurs ont récemment commencé à utiliser des molécules sondes, telles que les molécules de monoxyde de carbone, qui se lient aux nanoparticules. Ces sondes sont ensuite mesurées par spectroscopie d'absorption par réflexion infrarouge (IRRAS). Le rayonnement infrarouge fait vibrer les molécules. A partir des fréquences de vibration des molécules sondes, des informations détaillées peuvent être obtenues sur le type et la composition des sites catalytiques. Jusque là, cependant, l'interprétation des données expérimentales IRRAS a été très difficile, parce que les catalyseurs en poudre technologiquement pertinents ont de nombreuses bandes de vibration, dont la répartition exacte est difficile. Les calculs théoriques n'ont servi à rien, parce que l'écart par rapport à l'expérience, également dans le cas de systèmes modèles, était si grande que les bandes de vibration observées expérimentalement n'ont pas pu être attribuées avec précision.

Temps de calcul long—Haute précision

Chercheurs de l'Institute of Functional Interfaces (IFG) et de l'Institute of Catalysis Research and Technology (IKFT) du KIT, en coopération avec des collègues d'Espagne et d'Argentine coordonné par le Dr M. Verónica Ganduglia-Pirovano du Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC) à Madrid, ont maintenant identifié et résolu un problème majeur d'analyse théorique.

Comme indiqué dans Lettres d'examen physique , des études théoriques systématiques et la validation des résultats à l'aide de systèmes modèles ont révélé que les méthodes théoriques utilisées jusqu'à présent présentent des faiblesses fondamentales. En général, de telles faiblesses peuvent être observées dans les calculs utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT), une méthode avec laquelle l'état de base de la mécanique quantique d'un système multi-électronique peut être déterminé sur la base de la densité des électrons. Les chercheurs ont découvert que les faiblesses peuvent être surmontées avec des fonctions dites hybrides qui combinent la DFT avec la méthode Hartree-Fock, une méthode d'approximation en chimie quantique.

Cela rend les calculs très complexes, mais aussi très précis. « Les temps de calcul requis par ces nouvelles méthodes sont plus longs d'un facteur 100 que pour les méthodes classiques, " dit Christof Wöll. " Mais cet inconvénient est plus que compensé par l'excellent accord avec les systèmes expérimentaux. " En utilisant des catalyseurs à l'oxyde de cérium à l'échelle nanométrique, les chercheurs ont démontré ces progrès qui peuvent contribuer à rendre les catalyseurs hétérogènes plus efficaces et durables.