Conductivité thermique et montage expérimental. (A) Dépendance à la température de la conductivité thermique dans le plan du graphite avec des épaisseurs allant de 580 à 8,5 mm sur une échelle logarithmique. L'encart montre une vue latérale de la structure cristalline du graphite. Une illustration schématique (B) et une photo (C) du montage de mesure de la conductivité thermique. Le courant de chaleur (jq) généré par un élément chauffant à une extrémité de l'échantillon traverse l'échantillon vers le bain thermique. La différence de température développée dans l'échantillon est déterminée par deux paires de thermocouples. Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaz8043
Différentes formes de carbone ou d'allotropes, dont le graphène et le diamant, sont parmi les meilleurs conducteurs de chaleur. Dans un récent rapport sur Science , Yo Machida et une équipe de recherche du département de physique et du Laboratoire de physique et des matériaux de Tokyo et de France ont suivi l'évolution de la conductivité thermique dans le graphite mince. La propriété a évolué en fonction de la température et de l'épaisseur pour révéler un lien intime entre une conductivité élevée, épaisseur et hydrodynamique des phonons (vibrations atomiques observées sous forme d'ondes acoustiques). Ils ont enregistré la conductivité thermique (k) du graphite (8,5 µm d'épaisseur) à 4 300 watts par mètre-kelvin à température ambiante. La valeur était bien supérieure à celle enregistrée pour le diamant et légèrement supérieure à celle du graphène purifié isotopiquement.
Le réchauffement a amélioré la diffusivité thermique sur une large plage de températures pour soutenir un flux de phonons partiellement hydrodynamique. L'augmentation observée de la conductivité thermique avec la diminution de l'épaisseur a indiqué une corrélation entre la quantité de mouvement hors du plan des phonons et la fraction de collisions de relaxation de la quantité de mouvement. Les scientifiques suggèrent que ces observations sont liées à l'anisotropie extrême de la dispersion des phonons dans le graphite.
La propagation des états vibrationnels du réseau cristallin connus sous le nom de phonons peut permettre à la chaleur de se déplacer à l'intérieur des isolants. Au cours de ce phénomène de transport, les quasiparticules peuvent perdre leur élan en raison de collisions le long de leur trajectoire. Les chercheurs avaient proposé qu'une abondance de collisions conservatrices de quantité de mouvement entre les porteurs peut entraîner le flux hydrodynamique de phonons dans les isolants et d'électrons dans les métaux. Les régimes hydrodynamiques des électrons et des phonons ont donc reçu un regain d'attention afin de quantifier la viscosité des quasi-particules.
Contrairement aux particules dans un gaz parfait de molécules, la quantité de mouvement du phonon n'est pas conservée dans toutes les collisions. Par exemple, lorsque la diffusion entre deux phonons produit un vecteur d'onde qui dépasse le vecteur unitaire du réseau réciproque, l'excès de quantité de mouvement est perdu dans le réseau sous-jacent. Les physiciens définissent ces phénomènes comme des événements de diffusion Umklapp (U) (événements U) car ils nécessitent des vecteurs d'onde suffisamment grands. Le refroidissement peut réduire la longueur d'onde typique des phonons thermiquement excités pour la plupart des collisions entre les phonons afin de conserver la quantité de mouvement et de devenir des événements de diffusion normaux (N événements).
Transport hydrodynamique de la chaleur. (A) Dépendance à la température de la conductivité thermique dans le plan k (axe de gauche) et de la chaleur spécifique C (axe de droite) de l'échantillon de graphite de 580 mm d'épaisseur. (B) k divisé par T2.5 (axe de gauche) et C divisé par T2.5 (axe de droite) en fonction de la température. Un maximum prononcé n'est observé que dans k/T2,5 au-dessus de 10 K. Cela donne un maximum en fonction de la température de la diffusivité thermique Dth (C). La contribution dominante des phonons dans k est indiquée par un grand rapport de Lorenz L/L0 montré en (D). Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaz8043
La dominance des événements N (par rapport aux événements U) sur une large plage de températures dans le graphène a permis aux chercheurs de proposer que l'hydrodynamique des phonons puisse être observée à des températures en dehors de la plage cryogénique. Alors que les mesures de transport de chaleur sont difficiles à étudier dans le graphène à l'aide de techniques standard à quatre sondes en régime permanent, les physiciens ont trouvé des preuves du second son; une manifestation de l'hydrodynamique des phonons, à des températures supérieures à 100 K dans le graphite - en accord avec les attentes théoriques. Structurellement, le réseau de graphite bidimensionnel (2-D) contenait une forte intercouche sp 2 liaisons covalentes combinées à de faibles liaisons intracouches de van der Waals. La force de couplage du matériau et la dichotomie qui en résulte ont rendu le graphite facilement clivable en une forme de graphène monocouche. La nature de la liaison du graphite a également créé deux températures distinctes pour les vibrations atomiques dans le plan et hors du plan.
Machida et al. a fourni de nouvelles informations via une étude en fonction de l'épaisseur sur le même matériau. L'équipe a mesuré la conductivité thermique dans le plan (k) d'échantillons de graphite pyrolytique hautement orienté (HOPG) disponibles dans le commerce décollés d'un échantillon mère épais sous vide poussé. Les chercheurs ont trouvé un comportement k identique pour des échantillons dont l'épaisseur varie de 8,5 µm à 580 µm en dessous de 20 K. À des températures supérieures à 20 K, ils ont observé une évolution constante de l'épaisseur pour k avec l'augmentation de la température. Lorsqu'ils ont comparé la dépendance à la température de k dans l'échantillon le plus épais (580 µm) avec la chaleur spécifique mesurée, ils ont trouvé que k culminait autour de 100 K, similaire aux mesures précédentes. Le comportement observé n'était pas, cependant, typique dans la plupart des solides réels en raison de la distribution inégale des poids des phonons. Les chercheurs s'attendent à ce que le comportement inhabituel enregistré dans ce travail ait obscurci le régime de Poiseuille (écoulement entraîné par un gradient de pression le long d'un canal) ; généralement associée à une conductivité thermique plus rapide que cubique dans le matériau.
Dépendance à l'épaisseur de la conductivité thermique. (A) Dépendance à la température de la conductivité thermique dans le plan k pour différentes épaisseurs d'échantillon. Dans l'échantillon le plus mince, k atteint la plus grande valeur (~4300 W/m·K) connue dans n'importe quel système en vrac proche de la température ambiante. (B) Dépendance à la température de la diffusivité thermique Dth pour différentes épaisseurs d'échantillon. Le maximum en Dth forme un dièse, pic unique avec une épaisseur décroissante. (C) Les données sont comparées à celles des matériaux à ultra-haute conductivité thermique. L'encart montre la dépendance de l'épaisseur de la conductivité thermique à 250 K. k de l'échantillon le plus mince est comparable aux valeurs élevées rapportées dans le graphène monocouche. Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaz8043
L'équipe a examiné de près l'évolution parallèle de la conductivité thermique et de la chaleur spécifique pour dévoiler le régime de Poiseuille avec l'évolution de k. Ils ont obtenu une image hydrodynamique des phonons qui interprète clairement cette caractéristique, par exemple, réchauffement de l'échange d'impulsions amélioré entre les phonons, au fur et à mesure que la fraction de collisions qui conservait la quantité de mouvement augmentait. La contribution des électrons était également négligeable dans la plage de température d'intérêt. Étant donné que les échantillons de départ de HOPG étaient d'une qualité d'échantillon moyenne, les travaux soutiennent également la possibilité que l'hydrodynamique des phonons se produise sans pureté isotrope.
Avec une épaisseur d'échantillon réduite, l'équipe a mesuré une augmentation de k. L'amincissement a provoqué un comportement non monotone amplifié de la diffusivité thermique par rapport au régime hydrodynamique et les scientifiques ont observé le deuxième son du graphite à 100 K. Cependant, la dépendance à l'épaisseur a disparu en dessous de 10 K, puisque le libre parcours moyen des phonons défini par la taille moyenne des cristallites ne dépendait pas de l'épaisseur. Les scientifiques ont envisagé la possibilité de l'observation indépendante de l'épaisseur, la conductivité thermique à basse température provient de la diffusion intrinsèque des phonons par les électrons mobiles.
Dispersions de phonons. (A) Première zone Brillouin (BZ) de graphite. (B) Dispersions calculées des phonons blancs le long des directions GA et GM de BZ (33), ainsi que les données expérimentales obtenues par diffusion neutronique (34) et Raman (35). BZ dans le plan GKM (C) et GMA (D). La collision entre la composante dans le plan d'un phonon incident (flèche verte) et un phonon excité thermiquement (flèche bleue) reste N, parce que le vecteur d'onde dans le plan du phonon thermique n'est qu'une petite fraction de la largeur BZ même à 300 K (ou 200 cm−1 ). D'où, le vecteur d'onde du phonon résultant (flèche rouge) ne dépasse pas la moitié de la largeur BZ. Par contre, le vecteur d'onde hors plan d'un phonon thermique est le quart de la hauteur BZ pour des fréquences aussi basses que 50 cm−1 . Par conséquent, la collision devient U, si le phonon voyageant dans le plan possède une petite composante hors du plan. Crédit :Sciences, doi:10.1126/science.aaz8043
La conductivité thermique dans le plan enregistrée pour l'échantillon de graphite de 8,5 µm d'épaisseur était d'environ 4 300 W/m·K, qui dépassait la valeur d'un échantillon isotopiquement pur de graphène. Lorsque l'équipe a réduit l'épaisseur de deux ordres de grandeur à température ambiante, elle a observé une multiplication par cinq de k (conductivité thermique). Les résultats ont indiqué que le plafond était plus élevé que prévu et que des échantillons plus minces avec des rapports d'aspect plus importants pouvaient afficher une conductivité encore plus grande.
Alors que des études précédentes avaient prédit un régime hydrodynamique robuste dans le graphène et observé sa persistance dans le graphite, aucun n'avait jusqu'ici examiné la question de la dépendance vis-à-vis de l'épaisseur. Machida et al. donc étudié plus en détail l'occurrence des collisions U et N pour une dispersion de phonons donnée du graphite, comprendre l'origine observée de la conductivité thermique. Ils ont montré une réduction du poids relatif des collisions U dans des échantillons plus minces pour étendre la fenêtre hydrodynamique et améliorer la conductivité thermique. Les scientifiques pourraient réduire l'épaisseur en remplaçant une fraction des collisions U par une réflexion spéculaire aux frontières, pour limiter la dégradation du flux de chaleur. Ils proposent également de sérieux calculs théoriques pour expliquer les résultats observés.
© 2020 Réseau Science X
