La capacité d'étudier la dynamique d'une seule particule à l'échelle nanométrique et femtoseconde est restée un rêve insondable pendant des années. Ce n'est qu'à l'aube du 21e siècle que la nanotechnologie et la femtoscience ont progressivement fusionné et que la première microscopie ultrarapide de points quantiques individuels (QD) et de molécules a été réalisée. Les études de microscopie ultrarapide reposent entièrement sur la détection de nanoparticules ou de molécules uniques avec des techniques de luminescence, qui nécessitent des émetteurs efficaces pour fonctionner. Cependant, de telles techniques provoquent une dégradation de l'échantillon et donnent peu d'informations sur la dynamique du système à l'état excité. Ce n'est que ces dernières années que les efforts pour trouver une technique alternative compatible pour étudier les processus rapides dans les nano-objets ont été mis en lumière.

Maintenant, Les chercheurs de l'ICFO Lukasz Piatkowski, Nicol Accanto, Gaëtan Calbris et Sotirios Christodoulou, dirigé par ICREA Prof Niek F. van Hulst, en collaboration avec Iwan Moreels (Université de Gand, La Belgique), ont publié une étude en Science intitulé « Microscopie à émission stimulée ultrarapide de nanocristaux uniques, " où ils rendent compte d'une technique d'étude d'événements ultrarapides dans des nano-objets individuels non fluorescents.

Dans leur étude, ils ont pris des QD individuels et plutôt que d'attendre que le QD émette spontanément de la lumière par photoluminescence, l'équipe a utilisé une combinaison sophistiquée d'impulsions laser pour promouvoir des QD individuels dans un état excité, puis, les forcer vers le bas, retour à l'état fondamental pour d'abord :imager des QD individuels et deuxièmement :discerner l'évolution des charges excitées au sein de l'ensemble du photocycle.

Le Dr Lukasz Piatkowski explique pourquoi ils ont utilisé une paire d'impulsions laser pour imager efficacement la dynamique des QD :« C'est comme lancer une balle dans un arbre ; plus vous la lancez haut, plus l'état est excité. La première impulsion laser du système (photon) projette la première balle (charge dans le QD) dans l'arbre. Si vous utilisez une technique de photoluminescence, c'est comme si vous vous teniez sous l'arbre, et vous ne pouvez pas voir ce qui se passe à l'intérieur de la cime ou de la cime des arbres. Ainsi, vous ne saurez pas si la balle commence à rebondir sur les branches, où, quand et comment il commence à tomber, s'il s'arrête avec quelque chose sur son chemin, s'il se coince dans une branche intermédiaire, etc. Alors, pour voir ce qui se passe avec la première balle, vous devez trouver une autre technique qui vous permette de regarder dans la cime des arbres. La technique que nous avons utilisée nous a permis de lancer une deuxième balle dans la cime de l'arbre (deuxième impulsion laser interagissant avec le QD) pour faire tomber la première balle. Lancer la deuxième balle plus haut ou plus bas, plus fort ou plus faible, tôt ou tard après le premier bal, nous obtenons des informations sur la première boule et la structure de l'arbre (combien de temps il a fallu aux boules pour tomber, où, comment, etc.)."

Dans leur expérience, la première impulsion laser amène le QD individuel à l'état d'excitation. Puis, toutes les quelques centaines de femtosecondes, ils ont tiré une deuxième impulsion laser sur le QD pour ramener les charges à l'état fondamental, induisant la recombinaison et l'émission d'un photon supplémentaire. D'où, pour chaque photon de sonde qu'ils ont envoyé dans le système, ils ont récupéré deux photons jumeaux. Ces photons supplémentaires ont permis aux auteurs non seulement d'imager les QD mais aussi de suivre précisément l'évolution des charges excitées dans le QD, dévoilant combien de charges ont subi une recombinaison spontanée, recombinaison stimulée et absorption de l'état excité.

Être capable de suivre des charges excitées à l'échelle nanométrique est d'une importance fondamentale en nanotechnologie, photonique et photovoltaïque. Les résultats de l'étude ont prouvé que la microscopie à émission stimulée ultrarapide peut être utilisée pour étudier des processus ultrarapides dans des particules chromophores individuelles qui seraient autrement indétectables par des techniques de fluorescence/photoluminescence. En d'autres termes, une telle étude a permis l'imagerie et l'étude de la dynamique des nanoparticules et des structures sans avoir besoin de marqueurs fluorescents externes.

Comme le fait remarquer le professeur ICREA de l'ICFO Niek van Hulst, "Des avancées significatives sont attendues à l'avenir dans le domaine des techniques d'imagerie ultra-rapide à nano-régime. La première détection de points quantiques utilisant cette approche a été remarquable. Nous visons maintenant à étendre cela aux molécules et aux complexes biomoléculaires, complexes spécifiquement photo-synthétiques. Nous travaillons actuellement sur des schémas à 3 et 4 impulsions pour fusionner l'émission stimulée et la détection de luminescence de systèmes uniques avec la spectroscopie 2D. »