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    Sculpter des structures stables dans des liquides purs

    Nucléation de domaines de phase d'orientation dans des microflux nématiques induits par la pression. (A) Illustration schématique d'un canal avec ancrage homéotrope sur les surfaces supérieure et inférieure utilisées dans l'expérience ; RI, infrarouge; ITO, l'oxyde d'étain indium. (B) Le nématique dans un canal semble noir entre les polariseurs croisés en l'absence de flux et acquiert une biréfringence visible en raison de la distorsion du directeur entraînée par le flux qui piège un domaine de l'état aligné sur le flux (également appelé état du sourcier à partir de maintenant); n désigne le directeur nématique. La lumière fortement absorbée de la pince laser chauffe le NLC, créant un îlot isotrope (Iso) qui est trempé dans la phase nématique (N) lorsque le laser est éteint. L'enchevêtrement dense de défauts grossit en une seule boucle de défauts qui piège un état de sourcier aligné sur le flux, identifiable comme une zone verte à faible vitesse. (C) La nucléation induite par laser des domaines du sourcier peut être automatisée et leur forme peut être contrôlée dynamiquement en réglant les paramètres de flux. Les doubles flèches croisées indiquent l'orientation des polariseurs. Des flèches blanches vides dans les coins inférieurs gauches indiquent la direction et la vitesse qualitative du flux à travers le papier. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav4283

    Le flux oscillant et les impulsions lumineuses peuvent être utilisés pour créer une architecture reconfigurable dans les cristaux liquides. Les scientifiques des matériaux peuvent soigneusement concevoir des flux microfluidiques concertés et des champs optothermiques localisés pour contrôler la nucléation , croissance et la forme de ces domaines liquides. En comparaison, les liquides purs en équilibre thermodynamique sont structurellement homogènes. Des travaux expérimentaux basés sur la théorie et des simulations ont montré que si les liquides sont maintenus dans un état contrôlé de non-équilibre, les structures résultantes peuvent être stabilisées indéfiniment.

    Les liquides sculptés peuvent trouver des applications dans les dispositifs microfluidiques pour encapsuler sélectivement des solutés et des particules dans des compartiments optiquement actifs pour interagir avec des stimuli externes pour une variété de médicaments, applications médicales et industrielles. Dans une étude récente publiée dans Avancées scientifiques , Tadej Emeršič et ses collègues en Slovénie et aux États-Unis ont développé des cristaux liquides nématiques purs (NLC), où ils ont manipulé dynamiquement les défauts et les états reconfigurables des matériaux par l'application simultanée de plusieurs champs externes.

    Les matériaux solides peuvent présenter simultanément des phases structurelles distinctes, une propriété qui peut être manipulée pour concevoir la fonctionnalité. Cependant, dans les liquides purs à l'équilibre, de telles phases structurelles qui correspondent aux joints de grains et aux défauts n'apparaissent pas. Alors que les liquides présentent un certain nombre de caractéristiques attrayantes, notamment la capacité de mouiller les surfaces, démontrer des coefficients de diffusion élevés et une conformité absolue, il est difficile d'inclure des fonctionnalités supplémentaires aux liquides en raison de leur homogénéité inhérente. Un comportement complexe est observé dans des mélanges synthétiques et biologiques à plusieurs composants et les structures résultantes sont difficiles à manipuler car elles se produisent dans des situations hors d'équilibre. De telles situations impliquent généralement de multiples composants avec une miscibilité forte et des gradients entre les domaines hydrophiles et hydrophobes également.

    Expansion et contraction des domaines de sourcier nucléés au laser dans un microflux nématique modéré. La durée de vie du domaine est proportionnelle à la vitesse critique et à la taille initiale. Enregistré sous polariseurs croisés à 30 fps, la taille du champ de vision est de 480 µm × 120 µm. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav4283

    Les scientifiques ont développé de la matière active sous forme de colonies vivantes et d'homologues synthétiques bio-inspirés. Ils ont imprimé des domaines hydrophobes/hydrophiles sur des mélanges liquides en s'appuyant sur des nanoparticules de surfactant et des systèmes de non-équilibre contrôlés pour démontrer le mouvement et la transition entre différents régimes rhéologiques. Les cristaux liquides (LCs) sont un système idéal pour étudier les phénomènes d'intérêt, comme la brisure spontanée de la symétrie, défauts topologiques, ordre d'orientation et transitions de phase basées sur des stimuli externes.

    Les cristaux liquides nématiques (NLC) sont la forme la plus simple de molécules de cristaux liquides sans positions ordonnées, et ils se différencient des liquides purs au niveau de l'orientation moléculaire. Les NLC ont une gamme de propriétés qui leur permettent de servir de microréacteurs et de conduire des réactions de polymérisation inhérentes pour des applications futures intrigantes. Les travaux actuels sur le terrain sont encore expérimentaux, par exemple, écoulements nématiques dans des environnements microfluidiques, qui mettent en évidence la diaphonie potentielle entre les défauts topologiques dans différents domaines de vitesse et d'orientation moléculaire.

    Dans ce travail, les scientifiques ont observé pour la première fois l'interface de phase avec les NLC, expérimentalement réalisé en générant des domaines de phase polaire qui ont été contrôlés en combinant le confinement microfluidique, débits de fluide et impulsions laser en pratique. Emeršič et al. ont utilisé le matériau nématique monocomposant pentyl-cyanobiphényl (5CB) dans toutes les expériences réalisées dans des canaux microfluidiques linéaires de section rectangulaire. Les scientifiques ont fabriqué les canaux avec du relief en polydiméthylsiloxane (PDMS) et des substrats de verre recouverts d'oxyde d'indium et d'étain (ITO) en utilisant des procédures de lithographie douce standard. Ils ont ensuite rempli les canaux microfluidiques avec du 5CB dans sa phase isotrope chauffée et l'ont laissé refroidir jusqu'à la phase nématique, avant de commencer les expériences d'écoulement. Les scientifiques ont également traité chimiquement les parois des microcanaux pour créer une surface homéotrope solide pour ancrer les molécules de 5CB.

    Domaines de sourcier en croissance et en diminution dans des microflux nématiques simulés numériquement. Simulation d'une boucle de défaut induite par laser dans un canal en expansion ou en retrait, soumis à un débit fort ou faible sous pression. En haut :vue de dessus du canal montrant la boucle de défaut. En bas :vue latérale montrant l'évolution de la structure du sourcier. Les constantes élastiques de 5CB sont adoptées dans le calcul. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav4283

    Le travail a représenté un modèle expérimental idéal d'une phase matérielle d'orientation quasi-bidimensionnelle (2D). A l'état stationnaire initial dans un canal microfluidique, le matériau chauffé est apparu noir. Lorsque le flux a été activé, en fonction de la vitesse d'écoulement, l'aspect biréfringent est passé du noir aux couleurs vives. Les domaines alignés sur le flux ont évolué de cette manière pour croître ou s'annihiler avec la vitesse du flux.

    Les scientifiques des matériaux ont nommé le régime d'écoulement « état du sourcier » en raison du profil courbé du matériau et l'état d'alignement du flux comme « l'état du sourcier » en raison de son analogie avec le champ dit du sourcier en nématostatique, où nématostatique est la densité de charge des matériaux nématiques élastiques, analogue à l'électrostatique. L'état du sourcier a une orientation anisotrope avec son propre comportement élastique, défauts topologiques et solitons (un paquet d'ondes solitaires qui conserve sa forme tout en se propageant à vitesse constante). En comparaison, l'état Bowser est effectivement isotrope et simple dans la vue 2D simplifiée. Les scientifiques ont pu contrôler la forme, séparation et coalescence de ces domaines de phase.

    Emeršič et al. mené toutes les expériences à température ambiante, entraîner et contrôler l'écoulement de fluide dans le microcanal avec un système de contrôle d'écoulement microfluidique commandé par pression. Ils ont étudié les régimes d'écoulement, dynamique de réorientation et déformations induites par le flux de 5CB dans les microcanaux en utilisant la microscopie à lumière polarisée. Les scientifiques ont construit des pincettes laser autour du microscope optique inversé avec un laser à fibre infrarouge fonctionnant à 1064 nm comme source de lumière, et une paire de déflecteurs acoustiques et optiques pilotés par un système informatisé pour manipuler avec précision le faisceau.

    Produire un flux constant de domaines de sourcier en coupant l'état de sourcier en vrac avec un point laser mobile. En déplaçant transversalement un îlot isotrope de phase nématique chauffée au laser à travers la limite de phase entre l'état du sourcier et du sourcier (noir), on peut produire un train uniforme de domaines du sourcier. Enregistré sous polariseurs croisés à 30 fps, la taille du champ de vision est de 480 µm × 120 µm. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav4283

    Dans l'étude, l'état du sourcier aligné sur le flux était stable sous des flux forts mais instable sous un flux faible. En fonction de la vitesse d'écoulement, les domaines du sourcier pourraient croître et se rétrécir dans les expériences, comme le montrent les simulations numériques. Les scientifiques ont calculé les critères de croissance et de rétrécissement des domaines dans le temps et ont indiqué comment les domaines se sont développés, rétréci ou anéanti le long du canal.

    En appliquant soigneusement la pince laser, les scientifiques ont montré qu'un flux constant de domaines pouvait être produit en disséquant le sourcier original en vrac avec un point laser mobile, où le laser a fait fondre les côtés de la limite de phase du matériau. Un domaine croissant à une vitesse d'écoulement plus élevée pourrait ainsi être divisé longitudinalement en deux, avec un faisceau laser statique à faible intensité lumineuse.

    La pince laser a permis un contrôle dynamique de la taille, nombre et durée de vie des domaines de sourcier générés, qui ont été en outre manipulés en modulant la vitesse d'écoulement périodique. Par exemple, sous flux uniforme, le champ du sourcier aligné uniformément le long de la direction du flux pour croître ou rétrécir, en fonction du régime de la vitesse. Les scientifiques ont pu régler et contrôler activement le flux en tant que domaine de taille constante pouvant être maintenu de manière stable pendant plus de dix secondes.

    Remodelage systématique des domaines du sourcier sous action laser et flux oscillatoires. (A) Déplacer le faisceau laser transversalement à travers le sourcier en vrac pince un «train» uniforme des domaines. (B) Un faisceau statique à une faible puissance de 80 mW génère une petite région isotrope qui coupe un grand domaine de sourcier longitudinalement en deux. (C) La forme et la taille du domaine peuvent être maintenues sur de longues échelles de temps et de longueur en modulant périodiquement la pression motrice autour de la valeur qui induit le débit moyen souhaité. (D) Sous un flux alternatif, un domaine de sourcier inverse l'orientation chaque fois que la direction du flux est modifiée. La réorientation crée des défauts ponctuels de surface et des fronts de réalignement, visible au microscope sous forme d'un changement de couleur rapide. L'orientation « ancienne » énergétiquement défavorable se rétrécit en un soliton étroit de 2π et pince la limite du domaine (flèches noires). (E) Une inversion de flux suffisamment rapide crée des paires de défauts ponctuels reliés par des solitons. Avec le flux coupé, la longueur caractéristique tend vers l'infini, et les solitons s'étendent, révélant leur profil de signature en intensité lumineuse transmise (en médaillon). Dans un flux résiduel lent, les pièces alignées sur le flux rétrécissent plus lentement que les pièces avec une orientation défavorable. Barres d'échelle, 20 µm. Crédit :Avancées scientifiques, doi:10.1126/sciadv.aav4283

    Par ailleurs, dans le modèle développé par Emeršič et al., ils ont montré comment le sens du flux pouvait être inversé pour le domaine du sourcier, conduisant à une inversion rapide de l'orientation par rapport à l'état d'équilibre précédent. En outre, le champ de sourcier pourrait se coupler à des champs magnétiques et électriques externes et à des gradients d'épaisseur de canal pour déterminer le contrôle, pilotage du flux et réglage optique du matériau nématique 5CB. Les scientifiques ont observé clairement la réponse directe aux stimuli externes par biréfringence dans l'étude et ont déterminé qu'il s'agissait d'une méthode appropriée pour mesurer les propriétés viscoélastiques et rhéologiques du matériau.

    Emeršič et al. envisager la possibilité de conduire des réactions chimiques dans de tels volumes clos dans la pratique, comme indiqué précédemment avec des modèles à cristaux liquides. En plus de ça, sur la base des principes énoncés par Emeršič et ses collègues, un système d'impression 3D peut être conçu pour contenir des liquides, au sein desquelles des structures complexes et hors d'équilibre peuvent être créées et stabilisées. Les modèles expérimentaux développés dans cette étude à l'aide de LC thermotropes standard sont également transférables à des matériaux actifs et biologiques à comportement nématique. La méthode proposée et démontrée est un outil technique en science des matériaux, avec des applications potentielles en biophysique, chimie et génie chimique.

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