Une étude met en évidence la diffusion Raman résonante des phonons de surface du Cu(110)

Spectres Raman pour Cu (110) utilisant des lignes laser discrètes pour l'excitation (cercles ouverts). La longueur d'onde et l'énergie de la lumière laser incidente sont données à gauche. Les caractéristiques spectrales ont été ajustées aux courbes de Voigt, représentées en rouge. Crédit :Denk et al.

Des chercheurs de l'Université Johannes Kepler de Linz étudient depuis plusieurs années les propriétés physiques du Cu(110), une surface obtenue lors de la coupe d'un seul cristal de cuivre dans une direction spécifique. Leur étude la plus récente, présentée dans Physical Review Letters , fournit la première preuve de ce que l'on appelle la diffusion Raman résonnante à partir de la surface du métal. Ce phénomène entraîne la diffusion inélastique des phonons par la matière.

"Nous avons déjà effectué de nombreuses recherches sur Cu(110) et nous nous intéressons particulièrement à la transition d'état de surface à 2,1 eV. Parce que les électrons de l'état de surface sont confinés aux premières couches du cristal, la surface de Cu(110) "L'état est une mesure sensible de l'état de la surface. Nous utilisons cette sensibilité élevée pour étudier divers processus physiques à la surface, tels que la reconstruction de la surface après adsorption ou croissance moléculaire", Mariella Denk, l'une des chercheuses qui a réalisé l'étude étude, a déclaré à Phys.org.

"Au cours de discussions avec le groupe du professeur Dr. Norbert Esser à Berlin, qui s'occupe principalement de la diffusion Raman à partir de semi-conducteurs mais a également de l'expérience dans l'étude des surfaces métalliques, nous avons eu l'idée d'essayer simplement de voir si la diffusion Raman à partir de la surface des phonons pouvaient être vus sur Cu(110)."

Dans une série d'expériences initiales, Denk et ses collègues ont observé une diffusion Raman de très haute intensité par des phonons à la surface d'un échantillon de Cu(110). Ils ont alors décidé d'approfondir cette observation surprenante afin de déterminer les mécanismes qui la sous-tendent.

Dans leurs expériences, les chercheurs ont utilisé une technique appelée spectroscopie Raman. Il s'agit d'une méthode non destructive pour effectuer des analyses chimiques, qui fonctionne en focalisant la lumière d'un laser sur la surface d'un échantillon, couvrant une tache d'environ 100 μm. La lumière émise par ce point est ensuite collectée à l'aide d'une lentille et pénètre dans un monochromateur (c'est-à-dire un instrument optique qui mesure le spectre de la lumière).

Structure de bande électronique à partir de calculs dft :les états de surface sont étiquetés b1 à b4 et les bandes de masse projetées en surface sont superposées en gris. Le graphique supérieur montre la variation de la distance des deux plans atomiques supérieurs (Δz) et la variation résultante de la distance entre b1 et b2 en Y (ΔE) pour une seule période d'oscillation. Crédit :Denk et al.

"Le rayonnement diffusé élastique à la longueur d'onde correspondant à la ligne laser (diffusion Rayleigh) est filtré, tandis que le reste de la lumière est dispersé sur un détecteur", a expliqué Denk. "La lumière laser interagit avec les vibrations, les phonons ou d'autres excitations dans le système, provoquant une modification de l'énergie des photons laser. La différence entre les énergies de la lumière incidente et diffusée fournit des informations sur les modes vibratoires excités."

Les phonons de surface de Cu(110) — ainsi que leur dispersion — ont été intensivement étudiés par des techniques complémentaires et sont bien compris. Denk et ses collègues, cependant, ont été les premiers à montrer que la diffusion Raman des phonons de surface sur Cu (110) peut être observée et que la forte intensité obtenue dans les expériences est due à la diffusion en résonance avec la transition électronique de l'état de surface de Cu(110) à 2,1 eV. Pour ce faire, ils ont collecté des mesures Raman dépendantes de la polarisation et de l'énergie d'excitation sur leur échantillon à l'aide de 10 lignes laser, dans une plage d'énergie photonique de 1,8 à 3 eV.

"Notre étude fournit la première preuve de la diffusion Raman par les phonons de surface sur une surface métallique", a expliqué Denk. "Les expériences Raman, associées aux calculs de structure de bande électronique et de dynamique de réseau, brossent un tableau cohérent de l'interaction entre les phonons de surface et les états électroniques localisés en surface."

Les découvertes recueillies par cette équipe de chercheurs pourraient considérablement améliorer la compréhension actuelle du Cu(110) et d'autres surfaces métalliques. In the future, they could pave the way for further theoretical works focusing on electron-phonon coupling occurring on metal surfaces.

"We are now planning to conduct further experiments to test whether the method can be used for high-resolution surface vibrational spectroscopy, in particular whether optical transitions at surfaces and interfaces can be used to enhance Raman scattering of vibrations of adsorbed species," Denk said. + Explorer plus loin