Schéma de l'installation maison pour la caractérisation laser, mesure de la durée de vie, et la spectroscopie de photoluminescence (PL) dans l'espace k dépendant de la polarisation. Crédit :Actes de l'Académie nationale des sciences (PNAS), doi :https://doi.org/10.1073/pnas.1909948116
En physique quantique, Les excitons de Rydberg avec une valeur principale élevée peuvent présenter de fortes interactions dipôle-dipôle. Cependant, des polaritons (quasiparticules) avec un constituant excitonique à l'état excité, connus sous le nom de polaritons d'excitons de Rydberg (REP) restent à observer expérimentalement. Dans une étude récente maintenant publiée sur le Actes de l'Académie nationale des sciences des États-Unis d'Amérique (PNAS) . Wei Bao et une équipe de recherche interdisciplinaire dans les départements de physique, électronique et le Nanoscale Science and Engineering Center de la National Science Foundation (NSF) aux États-Unis, observé la formation de REP dans un monocristal CsPbBr
La cohérence quantique n'est possible qu'en présence d'interactions fortes entre les polaritons d'excitons du fait de leurs constituants excitoniques. Les observations de Bao et al. mettre en lumière l'importance de la physique à N corps dans les systèmes de polaritons cohérents impliquant des états excités d'ordre supérieur et ouvrir la voie à l'exploration d'interactions cohérentes supplémentaires. D'autres recherches bénéficieront aux technologies de traitement de l'information quantique à l'état solide.
L'électrodynamique quantique à cavité à l'état solide (CQED) peut offrir un contrôle extraordinaire des interactions de la matière légère au sein d'une variété de structures photoniques. En plus de modifier simplement la densité photonique d'états dans le régime de couplage faible, Le CQED peut également faciliter la formation de nouveaux, des quasiparticules hybrides lumière-matière appelées polaritons de cavité. Les polaritons de cavité sont créés dans les microcavités semi-conductrices (MC) en raison d'un fort couplage entre les excitons et les photons, où le taux de couplage peut être plus rapide que les taux de dissipation des constituants. Les quasiparticules bosoniques possédaient une petite masse effective de leur composante photonique pour hériter des interactions fortes de leur composante excitonique. Cette combinaison a permis de riches phénomènes optiques quantiques tels que la condensation de polaritons, superfluidité et vortex quantiques - similaires à ceux observés dans les condensats de Bose-Einstein (BEC) à atomes froids, bien qu'à des températures plus élevées.
Les pérovskites aux halogénures de plomb émergents avec les séries d'excitons de Rydberg sont d'excellents candidats pour étudier les états excitons-polaritons et la condensation de polaritons pour les futurs circuits photoniques quantiques. Des physiciens ont récemment démontré de manière prometteuse l'effet laser à polaritons basé sur l'état de l'exciton fondamental dans un CsPbCl
Schémas des dispositifs à microcavité CsPbBr3 et caractérisation des matériaux. (A) La microcavité CsPbBr3 est composée d'un réflecteur de Bragg distribué par le bas (DBR) SiO2/Ta2O5 de 16 paires, Microplaques CsPbBr3 cultivées par CVD d'une épaisseur de 416 nm, et un miroir supérieur en Ag de 55 nm d'épaisseur. Les axes cristallins sont également indiqués. (B) Image de microscopie à force atomique de la pérovskite monocristalline de forme carrée uniforme CsPbBr3 utilisée en combinaison avec le miroir DBR inférieur dans les expériences résumées sur la figure 2. Les axes cristallins sont également étiquetés. (Barre d'échelle :10 µm.) (C) Le DFT a calculé la structure cristalline stable du CsPbBr3 orthorhombique, avec étiqueté un, b, et c axes cristallins. Cette structure se traduit par des indices de réfraction presque identiques le long des axes a et c, et un indice de réfraction nettement différent le long de l'axe b. (D) Le spectre d'absorption non sélective de polarisation d'un film monocristallin de CsPbBr3 sur du mica à 100 K. Un pic d'absorption d'exciton E1 à l'état fondamental est clairement montré avec l'état excité n =2 Rydberg exciton E2. (E) Structures de bandes PBE et G0W0 calculées pour le CsPbBr3 orthorhombique. Avec l'inclusion du couplage spin-orbite, la bande interdite calculée PBE est corrigée à 2,5 eV par G0W0, bien d'accord avec les expériences. Surtout, contrairement au GaAs, CsPbBr3 n'a pas d'états de bande dégénérés ou proches aux bords de bande de conduction ou de cantonnière (point Γ). Crédit :PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
L'équipe de recherche a sélectionné la pérovskite aux halogénures métalliques (CsPbCl
Bao et al. ont observé le couplage cohérent de ces états et des photons de cavité en utilisant la spectroscopie de l'espace k après refroidissement des échantillons à 90 K. Ils ont effectué la caractérisation de l'espace k en utilisant la polarisation linéaire sélective pour les mesures de photoluminescence (PL) et de réflectivité. Ils ont mesuré le PL avec un laser à pompe non résonant de 460 nm et ont complété les mesures de réflectivité à l'aide d'une source de lumière blanche halogène au tungstène non polarisée. L'équipe a obtenu deux modes dispersifs à partir des mesures de PL et de réflectivité, qu'ils ont identifié comme les états de polaritons nouvellement formés. L'observation impliquait un couplage fort cohérent entre la lumière et un état excité d'excitons, sans champ externe pour former le REP attendu (Rydberg exciton polariton). Les polaritons ont montré une anisotropie de polarisation extrêmement forte provenant des indices de réfraction de la pérovskite.
Le PL résolu en angle dans l'espace k et la réflectivité de la lumière blanche à 90 K. La carte PL pompée sans résonance (laser 460 nm) obtenue par spectroscopie dans l'espace k avec détection de la polarisation des photons (A) le long de l'axe cristallin a, (B) le long de l'axe cristallin b, et (C) 45° entre les axes a et b. L'intensité du polariton de la branche médiane PL est agrandie de 2×, 10×, et 2× en A–C, respectivement, en raison de sa faible émission. L'axe horizontal représente la fonction sinus des angles d'inclinaison de la lumière d'émission par rapport à l'axe z, et l'axe vertical est l'énergie du photon. Les polaritons de la branche médiane MPa et MPb (mieux vus en C) sont formés sans ambiguïté en raison de l'état d'exciton n =2. La dispersion des polaritons est ajustée à l'aide d'un modèle d'oscillateur couplé. L'énergie des excitons et le mode de cavité photonique (Cava et Cavb) avant couplage fort (ligne pointillée) et la dispersion des polaritons ajustée (ligne continue) sont superposés avec la carte PL. Ces états excitoniques fins et leurs structures de polaritons ne peuvent être observés qu'à basse température (<150 K). A des températures plus élevées, les échantillons de cavité passent d'une seule branche de polariton inférieur à un large pic PL (similaire à l'émission d'excitons nus). Les cartes correspondantes de réflectivité de la lumière blanche sélective de polarisation du même échantillon (D) le long de l'axe cristallin a et (E) le long de l'axe cristallin b. La dispersion des cartes de réflectivité de l'espace k correspond très bien à l'ajustement de la dispersion PL. (F) La dépendance à la polarisation de l'émission de polaritons à angle normal (θ =0°). Le taux d'extinction de ces 2 modes d'émission de branches inférieures orthogonales est supérieur à 50. Crédit :PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Les chercheurs ont défini un condensat de polaritons (couplage soigneusement conçu entre la lumière et la matière) comme un ensemble cohérent d'une densité finie de particules dans l'état de polariton disponible le plus bas. Ils ont décrit l'état à l'aide d'un modèle de condensation dissipatif de Bose-Einstein. Un condensat était possible à des températures supérieures aux températures cryogéniques en raison de leur faible masse effective (environ 10
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masse électronique) des particules hybrides lumière-matière et les fortes interactions entre elles. À des densités de porteurs plus élevées, les interactions sont devenues importantes pour générer un régime non linéaire stimulé pour former un état de condensation quantique macroscopiquement cohérent.
Les scientifiques ont effectué une analyse plus approfondie pour confirmer la condensation de polaritons. Ils ont observé trois régions correspondantes; où (1) les interactions de polaritons étaient insignifiantes, (2) formé des interactions stimulées entre les REPs, et (3) a formé le régime de condensat. Les résultats ont justifié l'interprétation de Bao et al. formé à l'état stationnaire hors d'équilibre sous la forme d'un condensat exciton-polariton. Contrairement à la condensation de polaritons conventionnelle, l'équipe de recherche a observé l'implication de plusieurs modes de polaritons en raison de fortes interactions exciton-exciton dans l'étude.
La forte interaction des REP dans la région non linéaire était également évidente dans les décalages vers le bleu de ces énergies de polaritons; le décalage ne s'est pas produit en raison d'un effet de chauffage à des puissances de pompe laser plus élevées. Lorsque les chercheurs ont extrait les positions des pics de photoluminescence en fonction de la puissance de la pompe, ils ont observé des modes de polaritons en dessous du seuil pour montrer des décalages vers le bleu notables dus à un petit effet de désordre. Au dessus du seuil, les interactions répulsives polariton-polariton sont devenues plus importantes, provoquant les modes REP pour montrer de forts décalages bleus. L'étude a démontré de très fortes interactions de polaritons avec la participation d'états excitoniques de Rydberg.
Comportement anormal du condensat exciton-polariton à 55 K. (A) La carte PL résolue en angle dépendant de la puissance de l'espace k prise à 0,05 Pth, 0.4Pth, Pth, et 1.4Pth (de gauche à droite). L'excitation est une lumière de 460 nm polarisée le long de la diagonale a-b. L'échantillon est légèrement plus fin et plus désaccordé positivement que sur la figure 2. Les 2 ensembles de modes orthogonaux Rydberg exciton–polariton sont identifiés sans ambiguïté et les dispersions de polaritons sont ajustées en utilisant le même modèle d'oscillateur couplé que précédemment. L'énergie des excitons non couplés et la dispersion des modes de la cavité photonique (ligne pointillée) et l'ajustement de la dispersion des polaritons (ligne continue) sont superposés à la carte PL. La couleur magenta représente le mode de polarisation le long d'un axe, tandis que la couleur blanche représente le mode de polarisation orthogonal selon l'axe b (Fig. 1 A et C). Le panneau 1.4Pth montre le même ajustement qu'à Pth pour accentuer le décalage vers le bleu au-dessus du seuil. La faible déviation de l'ajustement à grand angle (sinθ) de la branche de polaritons LPa et LPb à Pth et 1,4Pth est due à la renormalisation du mode de cavité au seuil. Le condensat de polaritons subit un processus de condensation anormal dans lequel le LPb montre une augmentation plus rapide que l'état LPa à plus basse énergie entre les deuxième et troisième panneaux. Ceci est dû à une interaction plus forte des excitons le long de l'axe b. Lorsque la densité de la pompe se rapproche de la densité de condensation, le LPa subit enfin une augmentation superlinéaire avec diffusion stimulée jusqu'à l'état LPa le plus bas, tandis que LPb ne montre plus d'augmentation. (B) Graphique log–log de l'intensité PL intégrée du mode LPa à =0° et de la pleine largeur à mi-hauteur (FWHM) du mode LPa à θ =0° par rapport à la puissance de la pompe. La non-linéarité et le rétrécissement de la largeur de raie du mode polariton sont observés lorsque l'intensité d'excitation dépasse le seuil de condensation. Les barres d'erreur d'ajustement du traitement des données sont affichées en B–D. (C) Graphique log–log du mode LPa (point rouge) et du mode LPb (point bleu) à =0°. Intensité PL et rapport des 2 modes par rapport à la puissance de la pompe. (D) Position de crête PL du mode LPa (point rouge) et du mode LPb (point bleu) à =0° par rapport à la puissance de la pompe. Un fort décalage vers le bleu des modes de polaritons en dessous du seuil est observé en raison des fortes interactions des excitons et du désordre potentiel du système (39). Après le seuil de condensation, un décalage vers le bleu important dans les modes LPa et LPb résulte de l'interaction polariton–polariton et de l'interaction polariton–réservoir. La théorie prédisant le décalage vers le bleu contribué à l'interaction de polaritons résultante de 1s-exciton est tracée en rouge et bleu point-point-tiret à titre indicatif. La valeur expérimentale observée est supérieure à l'estimation à partir de l'interaction pure 1s–exciton. Crédit :PNAS, doi:10.1073/pnas.1909948116
Il n'entre pas dans le cadre du présent travail d'établir une théorie plus détaillée pour calibrer avec précision la densité de polaritons, parallèlement à l'analyse quantitative des interactions dipôle-dipôle et des interactions inter-excitons pour obtenir une meilleure estimation de la force de l'interaction. Néanmoins, les observations expérimentales actuelles de REP avec des interactions améliorées promettent une exploration plus approfondie des interactions de Rydberg dans les systèmes à l'état solide à l'avenir.
De cette façon, Wei Bao et ses collègues ont étonnamment découvert des REP dans une cavité de pérovskite monocristalline, leur fournissant un contrôle cohérent des états quantiques fins observés. L'interaction intrinsèque des excitons forts et la biréfringence optique dans la pérovskite conduisent à l'observation de la dynamique polariton-condensation. Ce résultat promettait un état macroscopiquement cohérent robuste pour les applications quantiques. La découverte présente une plate-forme unique pour étudier la physique quantique cohérente à N corps afin de permettre la manipulation sans précédent de ces états de Rydberg dans les applications quantiques. Bao et al. viser à explorer les nouveaux états via l'ingénierie de la composition chimique, contrôle de phase structurelle et champs de jauge externes. Les scientifiques ont montré que le contrôle du REP et de ses condensats ajoutait de nouvelles saveurs pour étudier le polariton laser, superfluidité et tourbillons. Surtout, les travaux recèlent un grand potentiel d'applications en communication quantique et en stimulation quantique.
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