Image MET d'un centre actif à trois atomes et illustration schématique d'un réacteur sub-nanométrique l'hébergeant pour catalyser la RNR. Crédit :LIANG Ji
Les catalyseurs à un seul atome (SAC) sont prometteurs dans les procédés d'électrocatalyse en raison de leur utilisation maximale des espèces actives.
Cependant, la manipulation de ces sites actifs à l'échelle atomique pour satisfaire des réactions spécifiques est toujours un goulot d'étranglement essentiel en raison de leurs caractéristiques d'isolement.
Le professeur Liu Jian de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences et ses collaborateurs ont proposé une stratégie de nano-confinement pour héberger plusieurs atomes uniques de Fe et Cu à l'intérieur des cavités de surface extrêmement étroites mais régulières du nitrure de carbone graphitique pour forment des "réacteurs sub-nanométriques".
L'étude a été publiée dans Matériaux avancés le 2 septembre.
"Ces atomes de Fe et Cu, fortement confiné dans les réacteurs sub-nanométriques, non seulement fournir une interaction plus forte avec les réactifs mais aussi, plus important, conduire à un effet synergique important en raison de leurs microenvironnements uniques dans cet espace extrêmement étroit, ce qui est très favorable à la catalyse, en particulier les procédés en tandem tels que la réaction de réduction d'azote, " a déclaré le professeur Liang Ji de l'Université de Tianjin, un co-auteur de l'étude.
"C'est la première fois que nous poussons avec succès et conceptuellement les nanoréacteurs vers une dimension beaucoup plus petite pour former des réacteurs sub-nanométriques, qui apporte des propriétés distinctement différentes des nanoréacteurs conventionnels, " ajouté par le professeur Liu.
"La première simulation de principe révèle que cet effet synergique provient de la coordination unique Fe-Cu, qui modifie effectivement N
Les chercheurs ont découvert que cette synergie importante causée par les multiples atomes confinés a conduit à une amélioration significative des performances du processus électrocatalytique modèle, la réaction de réduction de l'azote (NRR).
Des améliorations en termes de rendement élevé en ammoniac et d'efficacité qui sont beaucoup plus élevés par rapport aux homologues monométalliques ont été obtenues.
Ce concept de construction de réacteurs subnanométriques propose non seulement une nouvelle stratégie de manipulation des centres actifs de catalyseurs à l'échelle subnanométrique, mais met également en lumière la conception de nouveaux catalyseurs avec une localisation spatiale de précision à l'échelle sub-nanométrique pour un large spectre de réactions catalytiques.
