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  • A l'échelle 2D, la composition isotopique a des effets imprévus sur l'émission de lumière

    Crédit :Laboratoire national de Los Alamos

    Par rapport aux matériaux en vrac, les matériaux atomiquement minces comme les dichalcogénures de métaux de transition (TMD) offrent des avantages de taille et d'accordabilité par rapport aux matériaux traditionnels dans le développement de dispositifs électroniques et optiques miniatures. Les TMD bidimensionnels sont particulièrement intéressants car ils ont des applications potentielles dans la conversion d'énergie, électronique et informatique quantique. Les propriétés de ces matériaux peuvent être ajustées par des forces externes telles que l'application d'une contrainte de traction ou de champs électriques, mais jusqu'à récemment, personne n'avait identifié un moyen de régler intrinsèquement ces matériaux pour des propriétés photoluminescentes ou optoélectroniques optimales.

    Pour régler le matériau sans avoir besoin de forces extérieures, les chercheurs de Los Alamos et leurs collaborateurs externes ont plutôt cherché à contrôler les ratios d'isotopes dans les TMD. Ce type de manipulation délicate a été récemment facilité grâce à la spectrométrie de rétrodiffusion Rutherford grâce aux améliorations apportées à l'accélérateur tandem du Ion Beam Materials Laboratory, qui a été mis à niveau l'année dernière pour un réglage plus précis de l'énergie, un meilleur contrôle de la stabilité du faisceau et une fiabilité améliorée dans l'ensemble des opérations. Les nouvelles capacités ont permis à l'équipe de prendre des mesures précises des rapports atomiques dans leurs échantillons et de caractériser les matériaux de haute qualité qui étaient essentiels pour tester l'effet de la concentration isotopique sur le comportement des matériaux.

    Pour la première fois, cette équipe a pu développer un matériau TMD isotopiquement pur et hautement uniforme d'une épaisseur de seulement six atomes. Ils ont comparé cela à un film par ailleurs identique de TMD naturellement abondant, qui a plusieurs isotopes différents dans le matériau. En plus de caractériser la structure de la bande électronique et les spectres vibrationnels, l'équipe a découvert un effet étonnamment important dans l'émission de lumière que l'état actuel de la théorie ne pouvait pas expliquer.

    Parce que différents isotopes d'un élément ont le même nombre de particules chargées (électrons et protons), les variations isotopiques de la masse atomique sont dues à des particules non chargées (neutrons) et ne devraient donc pas avoir d'effet sur la structure des bandes électroniques ou l'émission optique. En réalité, cette hypothèse est si courante que les théoriciens ne prennent généralement pas en compte la composition isotopique lors de la modélisation de ces propriétés. Dans cet ouvrage présenté en Lettres nano , l'équipe a découvert que la composition isotopique avait un effet surprenant de décalage vers le bleu sur les spectres d'émission de lumière. Pour enquêter sur cela, ils ont effectué des études supplémentaires et proposé un modèle pour l'effet. Ils proposent que l'effet de la purification isotopique sur la masse atomique entraîne une diminution des énergies des phonons et finalement une différence dans l'énergie de renormalisation de la bande interdite électronique, provoquant le décalage optique.

    Pour de futures expériences, le groupe prévoit d'utiliser davantage les ressources IBML. Outre l'analyse de haute précision et la capacité d'implantation sur l'accélérateur tandem amélioré, IBML héberge également deux implanteurs d'ions à faible énergie qui peuvent doper chimiquement et/ou introduire des défauts "souhaités" dans l'échantillon isotopiquement pur. Ils émettent l'hypothèse que la création de défauts isotopiques dans la structure aura des effets prononcés sur les propriétés optiques et thermiques du matériau.

    Le travail a été financé par un National Science Foundation CAREER Award décerné à Pettes. La caractérisation de précision des couches minces a été rendue possible par le Ion Beam Materials Laboratory, fonctionnait dans le cadre du groupe Science des matériaux dans le rayonnement et les extrêmes dynamiques de la division Science et technologie des matériaux. L'IBML est classé comme une ressource utilisateur du DOE par le Centre pour les nanotechnologies intégrées (CINT), un centre de recherche en nanosciences du DOE exploité conjointement par les laboratoires nationaux de Los Alamos et de Sandia. Les mises à niveau de l'accélérateur tandem ont été financées par la Direction principale associée pour la science, Fonds d'investissement en capital de technologie et d'ingénierie et fonds de développement des capacités CINT.

    Les travaux soutiennent les domaines de mission Sécurité énergétique et sciences fondamentales du Laboratoire et son pilier scientifique Matériaux pour l'avenir en identifiant les propriétés des matériaux qui améliorent les performances de conversion d'énergie et permettent le développement de nouveaux dispositifs.


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