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    Matière optique réactive :mouvement induit par la lumière

    Schéma du piège optique expérimental décrit dans le texte. L'installation contient un modulateur spatial de lumière (SLM), condenseur à fond noir (DF Cond.), miroir dichroïque (DM) et lame quart d'onde (QWP). Le laser de piégeage est réfléchi par le SLM, qui est utilisé pour la mise en forme du faisceau. L'éclairage en fond noir qui se diffuse à partir des nanoparticules d'Ag (argent) est collecté par l'objectif du microscope, filtré spectralement et imagé sur une caméra à détecteur matriciel sCMOS (scientific CMOS). b) Représente le masque de phase utilisé pour créer le piège annulaire utilisé dans les expériences. c) Image du piège annulaire sur le détecteur sCMOS. La tache gaussienne au centre est la réflexion d'ordre zéro du laser de piégeage du SLM. Le spot n'a pas affecté les expériences car le piège avait un diamètre plus grand (barre d'échelle 1 µm). Crédit :Lumière :Science &Applications, doi :https://doi.org/10.1038/s41377-018-0105-y

    La troisième loi de Newton dicte que les forces entre les particules en interaction sont égales et opposées pour les systèmes fermés. Dans un environnement de non-équilibre, la troisième loi peut être défiée, donnant lieu à des forces « non réciproques ». Théoriquement, cela a été montré quand dissemblable, les particules piégées optiquement ont été médiées par un champ externe. Dans une étude récente, Yuval Yifat et ses collègues ont mesuré les forces nettes non réciproques en interaction électrodynamique, dimères de nanoparticules asymétriques et agrégats de nanoparticules. Dans les expériences, les structures de nanoparticules étaient confinées à des géométries pseudo-unidimensionnelles et éclairées par des ondes planes. Le mouvement observé était dû à la conservation de la quantité de mouvement totale pour les particules et les champs avec une symétrie miroir brisée (représentée par un changement de direction du mouvement). Les résultats sont maintenant publiés sur Lumière :science et applications .

    La capacité de convertir l'énergie lumineuse en mouvement auto-dirigé avec des nanomoteurs ou des micromachines entraînés par la lumière a déjà suscité un grand intérêt. Une variété de méthodes en optique peut produire un mouvement de rotation ou donner lieu à un mouvement de translation avec des matériaux photoréactifs. La promesse de concevoir des nanomoteurs entraînés par la lumière est née de travaux théoriques récents, qui prédisait que des particules dissemblables illuminées par une onde électromagnétique plane, subira une force nette non réciproque.

    Les forces non réciproques prédites ont été démontrées avec des simulations comme variant très peu avec la séparation interparticulaire. Cependant, aucune preuve expérimentale directe du phénomène n'a été présentée jusqu'à présent. L'exploration des effets optiques réactifs peut ouvrir de nouvelles possibilités d'auto-assemblage, micromachines actionnées par la lumière pour annoncer un nouveau domaine en optique et photonique.

    Pour combler le vide expérimental, dans la présente étude, Yifat et al. a démontré l'auto-motilité en utilisant des dimères optiquement liés de nanoparticules métalliques (NPs) disproportionnées. Les résultats expérimentaux ont également été soutenus par des simulations électrodynamiques quantitatives. Hormis les dimères, les scientifiques ont également généré et mesuré le mouvement d'agrégats ou d'assemblages asymétriques de nanoparticules. Pour réaliser les expériences, Yifat et al. ont utilisé une configuration de piégeage optique standard avec un laser Ti:Sapphire fonctionnant à une longueur d'onde de 790 nm. Un concentré, un faisceau de lumière modulé en phase spatialement polarisé circulairement formait un piège optique en anneau.

    Un diagramme schématique de l'expérience :a) Exemple de trajectoires pour un homodimère (noir) et un hétérodimère (couleur) qui se déplacent dans le sens antihoraire (vert) et horaire (bleu). Distribution des vitesses angulaires instantanées (points gris) et des vitesses angulaires moyennes des homodimères (b, noir) et des hétérodimères (c, orange) en fonction de la séparation interparticulaire. La taille du bac est de 300  nm. La valeur de la vitesse angulaire moyenne a été calculée en ajustant une fonction gaussienne à la distribution de la vitesse instantanée. Les barres d'erreur sont les intervalles de confiance de 3σ pour les moyennes ajustées de la distribution. La vitesse positive est définie comme le mouvement de l'hétérodimère vers le plus grand NP. d) Les valeurs de déplacement quadratique moyen (MSD) calculées pour les données d'homodimères qui sont indiquées en (b) (noir), les données d'hétérodimère indiquées en (c) (orange), et le sous-ensemble des données d'hétérodimères où la séparation interparticulaire était 1,2 m (rouge). Crédit :Lumière :Science &Applications, doi :https://doi.org/10.1038/s41377-018-0105-y

    Dans l'étude, le mouvement d'un mélange piégé de nanoparticules d'argent (Ag) d'un diamètre de 150 nm à 200 nm a été mesuré par microscopie à fond noir à une fréquence d'images élevée de 290 ips. Les particules ont été suivies, et leur position précise utilisée pour calculer la position angulaire (θi) sur la bague. Les scientifiques ont réalisé l'imagerie et le suivi des particules à l'aide de la boîte à outils de suivi des particules en mosaïque disponible via le logiciel Image J.

    Yifat et al. ont observé un « hétérodimère » de particules dissemblables dans lequel le mouvement dirigé des paires en interaction électrodynamique était vers la particule plus grosse. Inversement, lorsque deux particules de même taille, appelé "homodimère" est venu à proximité, aucun mouvement dirigé n'a été observé. Les résultats étaient en accord avec les forces calculées en utilisant la théorie de Mie généralisée (GMT). Les scientifiques n'ont pas observé de rotation complète ou libre dans l'expérience - le couple manifesté et son effet seront étudiés plus avant dans des travaux futurs.

    Dynamique induite par la force « non réciproque ». a) Exemple de trajectoires pour un homodimère (noir) et un hétérodimère (couleur) qui se déplacent dans le sens antihoraire (vert) et horaire (bleu). Distribution des vitesses angulaires instantanées (points gris) et des vitesses angulaires moyennes des homodimères (b, noir) et des hétérodimères (c, orange) en fonction de la séparation interparticulaire. La taille du bac est de 300  nm. La valeur de la vitesse angulaire moyenne a été calculée en ajustant une fonction gaussienne à la distribution de la vitesse instantanée. Les barres d'erreur sont les intervalles de confiance de 3σ pour les moyennes ajustées de la distribution. La vitesse positive est définie comme le mouvement de l'hétérodimère vers le plus grand NP. d) Les valeurs de déplacement quadratique moyen (MSD) calculées pour les données d'homodimères qui sont indiquées en (b) (noir), les données d'hétérodimère indiquées en (c) (orange), et le sous-ensemble des données d'hétérodimères où la séparation interparticulaire était 1,2 m (rouge). Crédit :Lumière :Science &Applications, doi :https://doi.org/10.1038/s41377-018-0105-y

    Après, Yifat et al. imagé les trajectoires temporelles représentatives de θ c (l'angle au centre de la paire) pour les hétérodimères et les homodimères. Dans les hétérodimères, le mouvement de la paire était dirigé vers la plus grosse particule et pouvait donc se déplacer dans le sens horaire ou antihoraire, autour de l'anneau en fonction de son orientation. Les scientifiques ont répété les expériences et combiné les résultats. Dans les données combinées avec différentes orientations d'hétérodimères, la vitesse positive a été définie comme le vecteur du plus petit échantillon vers la plus grosse particule.

    Par exemple, les hétérodimères présentaient une vitesse angulaire moyenne positive à une séparation de liaison optique de 600 ± 150 nm et une vitesse angulaire moyenne négative lorsque la séparation était plus grande à 900 ± 150 nm. En revanche, la vitesse angulaire moyenne pour un homodimère était nulle pour toutes les séparations. Le changement de vitesse moyenne et le mouvement de la paire d'hétérodimères vers le plus grand, la particule thermiquement plus chaude était due au champ électromagnétique et non à l'auto-thermophorèse induite par la chaleur (c'est-à-dire le gradient de température local généré en raison de l'adsorption laser par les particules revêtues de métal).

    Vidéo de l'hétérodimère d'argent (Ag) dans un piège annulaire – mouvement dans le sens inverse des aiguilles d'une montre. Crédit :Lumière :Science &Applications, doi :https://doi.org/10.1038/s41377-018-0105-y

    Les résultats sont en accord avec les publications précédentes sur l'asymétrie de la lumière diffusée par des objets optiquement piégés. Le mouvement simulé était dirigé de la même manière de la petite particule vers la plus grosse particule. Les scientifiques ont observé un déséquilibre de la diffusion angulaire dépendant de la séparation (où plus de lumière était diffusée dans une direction que dans une autre). L'asymétrie dans la diffusion en champ lointain a créé une force sur le dimère, le mettre en mouvement comme observé. Une diffusion asymétrique similaire a déjà été observée pour la nanoantenne plasmonique. Yifat et al. ont utilisé la même approche expérimentale pour étudier les dimères de nanoétoiles d'or (Au) et de grands agrégats asymétriques de nanoparticules d'or.

    Vidéo d'amas de nanoparticules d'or (Au) dans le piège annulaire. Crédit :Lumière :Science &Applications, doi :https://doi.org/10.1038/s41377-018-0105-y

    De cette façon, les scientifiques ont démontré expérimentalement le mouvement induit par la lumière d'hétérodimères et de diffuseurs asymétriques dans des pièges à anneaux optiques pour quantifier les forces nettes non réciproques dans des champs d'ondes plans unidimensionnels. Bien que les expériences se soient limitées à un piège annulaire dans cette étude, la stratégie est transférable à toute structure de matière piégée optiquement qui présente une asymétrie électromagnétique. Le piégeage optique utilisé dans l'étude a offert des solutions au défi expérimental consistant à générer un mouvement dirigé à l'échelle nanométrique. Des forces non réciproques dans l'étude ont créé les particules auto-mobiles sans l'utilisation d'environnements chimiques, des combustibles chimiques ou des structures complexes.

    La théorie électrodynamique et les simulations qui ont été menées simultanément dans l'étude ont également montré que les interactions interparticulaires provoquaient une diffusion asymétrique dans les hétérodimères. Le travail suivait donc fondamentalement le théorème de Noether (la symétrie de l'action d'un système physique contient une loi de conservation correspondante). Par conséquent, Yuvat et al. rationaliser que l'auto-motilité observée et les forces non réciproques quantifiées découlent de la conservation de la quantité de mouvement totale des particules et des champs, pour les systèmes à symétrie brisée. Les scientifiques envisagent l'utilisation de tels assemblages de nanoparticules asymétriques entraînés par la lumière en tant que colloïdes actifs avec des systèmes chimiotactiques artificiels, et en tant que "nanonageurs" pleinement opérationnels pour la recherche sur la matière molle condensée et la biophysique.

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