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    Un nouveau catalyseur à un seul atome peut produire de l'hydrogène à partir d'urée à une vitesse exceptionnelle

    Le diagramme schématique du procédé UOR utilisant du RhSA à charge élevée stabilisé sur une surface d'oxyde contrainte (à gauche). Système complet d'électrolyse d'urée pour le dégagement d'hydrogène vert (au milieu). L'électrolyse de l'urée à économie d'énergie par rapport à l'électrolyse de l'eau (à droite). Crédit : Institut des sciences fondamentales

    Alors que l'hydrogène est largement suggéré comme carburant alternatif à zéro émission de carbone, la majorité de la production commerciale d'hydrogène combustible est obtenue à partir du raffinage de combustibles fossiles. Le réservoir limité de combustibles fossiles et leur impact négatif sur l'environnement ont encouragé les chercheurs à développer des technologies alternatives pour produire de l'hydrogène carburant grâce à un processus respectueux de l'environnement. Un tel "hydrogène vert" peut être produit à partir de l'électrolyse de l'eau, qui est abondante dans la nature, utilisant de l'électricité issue d'une source d'énergie renouvelable. Cependant, l'efficacité de l'électrolyse de l'eau est considérablement limitée en raison de la lenteur de la réaction de dégagement d'oxygène (OER), ce qui nécessite une tension thermodynamique élevée de 1,23 V.

    Pour économiser de l'énergie pour la production d'hydrogène, remplacer l'électrolyse lente de l'eau par une réaction d'oxydation de l'urée (UOR) offre une grande promesse, en raison de thermodynamiquement favorable (0,37 V, tension thermodynamique) conditions d'électrolyse de l'urée. Il y a un avantage supplémentaire d'atténuer le problème de la contamination par l'urée, où environ 2, 200 milliards de tonnes d'eaux usées riches en urée sont déversées chaque année dans le fleuve. Catalyseurs à base de métaux nobles, comme le platine (Pt) et le rhodium (Rh), sont utilisés pour augmenter la vitesse du processus d'oxydation. Cependant, ces catalyseurs de métaux nobles sont très coûteux et présentent des performances médiocres en fonctionnement à long terme.

    Récemment, les catalyseurs à un seul atome (SAC) ont montré des performances exceptionnelles par rapport à leurs homologues à base de nanomatériaux. Cependant, la faible charge métallique ( <3 % en poids) de SAC, qui est causée par la tendance des atomes de surface à migrer, pose un sérieux défi pour une application évolutive.

    Dirigé par le directeur associé LEE Hyoyoung du Center for Integrated Nanostructure Physics au sein de l'Institute for Basic Science (IBS) situé à l'Université Sungkyunkwan, l'équipe de recherche de l'IBS a développé une stratégie pour atteindre une charge ultra-élevée de sites d'atomes métalliques uniques. Ceci a été accompli en introduisant une contrainte de surface sur le matériau de support, ce qui a permis une production exceptionnelle de carburant hydrogène assistée par oxydation de l'urée.

    "Nous avons utilisé la méthode de trempe à l'azote liquide pour générer une contrainte de traction sur la surface de l'oxyde de cobalt (Co 3 O 4 ). Le taux de refroidissement ultra-élevé augmente le paramètre de réseau de l'échantillon trempé en raison de la dilatation thermique, provoquant une contrainte de traction sur la surface de l'oxyde. La surface tendue de Co 3 O 4 stabilisé ~ 200 % plus élevé de charge d'un atome de rhodium (Rh SA ; 6,6 % en poids de charge en vrac et 11,6 % en poids de charge en surface) par rapport au Co vierge 3 O 4 surface. Nous avons constaté que la surface tendue peut augmenter considérablement la barrière énergétique de migration de Rh SA par rapport à la surface vierge, inhibant leur migration et leur agglomération, " dit le doctorant, Ashwani Kumar, le premier auteur de l'étude.

    « Nous étions très heureux de découvrir que la charge élevée de Rh SA stabilisé sur le Co tendu 3 O 4 la surface a démontré une activité UOR et une stabilité exceptionnelles dans les milieux alcalins et acides, ce qui était bien supérieur aux Pt/C et Rh/C commerciaux. Cette stratégie de déformation de surface dans le domaine des SAC n'a jamais été rapportée jusqu'à nos découvertes, " note le directeur associé Lee, l'auteur correspondant de l'étude. Les chercheurs ont également découvert que cette stratégie pour la charge élevée de sites à un seul atome ne se limitait pas uniquement au rhodium. Charge ultra-élevée d'autres métaux nobles tels que le platine, iridium, et les sites à un seul atome à base de ruthénium ont également été stabilisés à l'aide de la stratégie de surface déformée, ce qui fournit un terrain pour une application plus générale de cette découverte.

    L'équipe de recherche a évalué l'efficacité catalytique et la tension de fonctionnement nécessaire à l'oxydation de l'urée à l'aide de ce nouveau catalyseur. Le catalyseur avancé (Rh SA sur Co tendu 3 O 4 ) ne nécessitait que 1,28 V par rapport à une électrode à hydrogène réversible (RHE) pour atteindre une densité de courant de 10 mA (milliampère) par cm2 d'électrode, qui était inférieure à celle des besoins des catalyseurs commerciaux Pt et Rh de 1,34 et 1,45 V, respectivement. En outre, le catalyseur a également montré une stabilité à long terme pendant 100 heures sans aucun changement de structure. Le groupe a utilisé la simulation de la théorie fonctionnelle de la densité pour explorer l'origine des performances extraordinaires du nouveau catalyseur, qui s'est révélé être dû à une adsorption d'urée supérieure et à une stabilisation des intermédiaires CO*/NH*. Par ailleurs, l'électrolyse de l'urée a permis d'économiser environ 16,1 % d'énergie en plus par rapport à l'électrolyse de l'eau pour la production d'hydrogène.

    Le directeur associé Lee explique :"Cette étude fournit une stratégie générale pour stabiliser la charge élevée des sites à un seul atome pour des applications évolutives, qui était un problème de longue date dans le domaine des SAC. En outre, cette étude nous rapproche d'une économie de l'hydrogène sans carbone et économe en énergie. Cet électrocatalyseur d'oxydation de l'urée hautement efficace nous aidera à surmonter les défis à long terme du processus de raffinage des combustibles fossiles :produire de l'hydrogène de haute pureté pour des applications commerciales à bas prix et de manière écologique. »

    L'étude a été publiée le 30 septembre dans Sciences de l'énergie et de l'environnement .


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