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    Catalyseur à un seul atome basé sur un prototype de catalyse homogène pour la transformation du CO2

    Un polymère organique poreux avec des fonctionnalités d'aminopyridine avec des sites actifs à un seul atome d'Ir analogues aux complexes mononucléaires en pince d'Ir a été démontré. Crédit :DICP

    Les catalyseurs à un seul atome (SAC) avec des centres métalliques actifs dispersés atomiquement sur des supports représentent un intermédiaire entre la catalyse hétérogène et homogène. Par conséquent, comprendre le prototype de catalyse homogène crée une excellente opportunité pour la conception de SAC et le développement d'applications connexes.

    HUANG Yanqiang et ses collègues du groupe de recherche du professeur Zhang Tao à l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences ont récemment développé une stratégie pour concevoir rationnellement un catalyseur à un seul atome. La méthode consiste à créer des sites actifs à un seul atome sur des supports basés sur des prototypes homogènes homologues. Ce procédé assure la stabilité des sites actifs et préserve également la capacité catalytique lors des procédés homogènes correspondants.

    La stratégie est illustrée dans les catalyseurs à base d'Ir pour la transformation catalytique du CO 2 formater. Le support dans un SAC est similaire aux ligands d'un complexe métallique mononucléaire en catalyse homogène. La structure atomique de surface du support se comporte comme un « chélateur » de complexes organiques vers les centres métalliques d'un seul atome, et cette fonction est directement liée à la liaison chimique et à l'état électronique des sites métalliques actifs.

    Par conséquent, la conception d'un support comportant des groupements fonctionnels électrodonneurs, qui imite un complexe mononucléaire en pince Ir, est un facteur clé dans le développement d'un SAC à base d'Ir pour la transformation catalytique du CO 2 à formater.

    En développant un polymère organique poreux avec des fonctionnalités d'aminopyridine pour construire des sites actifs à un seul atome d'Ir analogues aux complexes Ir mononucléaires (Fig. 1), ce matériau présente une activité supérieure par rapport aux catalyseurs nanoparticulaires conventionnels lors de l'hydrogénation du CO 2 à formater dans des conditions douces. Cela représente la meilleure performance à ce jour pour une conversion hétérogène de CO 2 formater, tout en maintenant une stabilité exceptionnelle lors du recyclage.

    Pendant ce temps, un mécanisme catalytique similaire à celui d'un catalyseur Ir homogène a été observé avec ce SAC à base d'Ir quasi-homogène. La présente stratégie fournit une base prometteuse pour la conception de SAC efficaces à utiliser dans les conversions chimiques homogènes actuelles, et sert à illustrer les ponts potentiels entre la catalyse homogène et hétérogène.

    Publié dans Chimie , ce travail a été soutenu par le programme national clé de R&D de Chine, le Programme de recherche prioritaire stratégique de l'Académie chinoise des sciences, et la Fondation nationale des sciences naturelles de Chine.


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